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铠甲催化剂助力锌-空气电池:氮掺杂石墨烯上超薄碳封装铁镍合金增强氧电催化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 206-215页

作者：郭一博薛圆媛周震中国民航大学科技创新研究院民航热灾害防控与应急重点实验室天津300300 南开大学材料科学与工程学院新能源材料化学研究所先进能源材料化学教育部重点实验室新能源转化与存储交叉科学中心天津300350 郑州大学化工学院河南郑州450001

改善氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学对促进可充电锌-空气电池的应用具有重要意义.在过去十年中,研究人员致力于开发不含贵金属的双功能氧电催化剂,包括过渡金属(铁、钴、镍和锰)、合金、氧化物、氮化物、氢氧化物和磷化... 详细信息

改善氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学对促进可充电锌-空气电池的应用具有重要意义.在过去十年中,研究人员致力于开发不含贵金属的双功能氧电催化剂,包括过渡金属(铁、钴、镍和锰)、合金、氧化物、氮化物、氢氧化物和磷化物,以进一步降低催化剂的成本,并提高其性能.研究表明,铁基催化剂表现出较好的ORR催化活性,而镍基催化剂在OER方面具有出色的性能,因此将铁和镍进行合金化组合成为一种实现高效双功能催化活性的有效方法.然而,反复的氧化还原反应会导致金属在水溶液中溶解,从而使得催化剂的耐久性变差.因此,如何在保证催化活性的同时提升催化剂的耐久性,成为了科研人员面临的一项重大挑战.构建铠甲催化剂被证明是解决上述问题的一种有效策略.本文通过热解三聚氰胺、葡萄糖和无机金属盐组成的混合物,成功制备了一种极具前景的铠甲催化剂FeNi@NC,其由掺杂氮的类石墨烯纳米片上超薄碳壳封装的铁镍合金纳米颗粒构成.扫描电镜、透射电镜、能量色散光谱、X射线吸收光谱和X射线衍射系列表征结果证明了碳壳封装铁镍合金纳米颗粒的形成,X射线光电子能谱证明催化剂中铁镍合金的电子向外层碳壳转移.电化学测试结果表明,FeNi@NC的ORR起始电位和半波电位与商业Pt/C催化剂相当,并且OER性能也与商业RuO2催化剂相近,展现出了良好的双功能催化活性.理论计算结果表明,内部铁镍合金的电子向外层氮掺杂碳壳转移,不仅活化了碳表面,还显著提升了催化剂的ORR和OER活性.这种电子转移促进了铁镍合金与氮掺杂碳壳之间的强协同效应,共同赋予了催化剂出色的双功能催化能力.此外,包裹在FeNi合金纳米颗粒周围的碳壳不仅为催化剂提供了结构支撑,还显著增强了易溶解合金物质的稳定性和耐久性.在多次循环伏安测试后,FeNi@NC催化剂仍然能够维持较高的催化性能,循环后的电镜表征进一步证实了催化剂结构的稳定性.FeNi@NC催化剂的高效催化活性、界面上快速的物质和电荷传输以及稳定的封装结构,使其在作为可充电锌-空气电池正极时展现出高功率密度和长循环稳定性.综上,本文研究了杂原子掺杂碳材料负载限域生长过渡金属合金的可控制备及其电催化反应机制,为锌-空气电池提供了一种新的解决方案.

关键词：锌-空气电池铠甲催化剂双功能电催化剂 FeNi合金碳壳

配位聚合物中功能主-客体微纳限域空间的构筑与调控

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科学通报 2024年第16期69卷 2130-2144页

作者：方翰聂洪想于美慧常泽南开大学材料科学与工程学院金属与分子基材料化学天津市重点实验室天津300350

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分... 详细信息

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分子,由此产生的主-客体PCPs可展示出丰富的性质和潜在应用,并可以通过调节主体、客体和主-客体相互作用对其性能进行优化.因此,主-客体PCPs在当前的研究中备受关注,并逐渐成为研究的热点.然而,对于其微纳限域空间的功能导向构筑策略和方法的研究还在不断深入,因此对主-客体PCPs体系的理性构筑与调控及其功能导向的应用研究进行综述是不可或缺的.本文综述了主-客体PCPs的相关研究成果及对其的深入认识,包括主-客体系统的组成和组分间相互作用的类型.在此基础上,重点介绍了其微纳限域空间的构筑和调优原则.同时,本文还综述了近年来以光、电性质为功能导向的主-客体PCPs的研究进展,并就该领域发展所面临的挑战和前景进行了分析和展望.

关键词：配位聚合物微纳限域空间主-客体体系发光性质电学性质

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CoFe MOF衍生的双金属氢氧化物助催化剂促进稳定的太阳能水分解

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物理化学学报 2024年第7期40卷 52-54页

作者：任世杰高明泽高瑞廷王蕾内蒙古大学化学化工学院能源材料化学研究院

金属有机骨架（MOFs）作为一种高效的电催化剂,在光电化学中具有广阔的应用前景。在此,我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂（OEC）与半导体相结合的策略,以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO4光阳极... 详细信息

金属有机骨架（MOFs）作为一种高效的电催化剂,在光电化学中具有广阔的应用前景。在此,我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂（OEC）与半导体相结合的策略,以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO4光阳极在AM 1.5G照明下,1.23V（***）下表现出4.5 mA·cm-2的光电流密度,实现了卓越的长期光稳定性。值得注意的是,随着MOF在长期水氧化反应中的重建,BiVO4表面形成了更稳定的金属氢氧化物,光电极的光电流密度进一步提高到5 mA·cm-2。根据密度泛函理论计算,光电化学（PEC）性能的提高可归因于Co和Fe之间的耦合效应,降低了自由能垒并加速了反应动力学。本工作的重点是在长期水氧化过程中,将CoFe MOF催化剂重新构建为双金属氢氧化物。本文通过设计MOFs催化剂和构筑高效稳定的光阳极,开发了一种有效且可行的PEC水分解的途径。

关键词： CoFe MOF 太阳能水分解表面改性表面重建 BiVO4

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两个多酸基镧系(Eu、Tb)双膦酸酯配合物的合成、物化性质和太赫兹时域光谱

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无机化学学报 2024年第1期40卷 135-144页

作者：侯川兵李樱雨迟婧怡丁延王志强韩洪亮李杏茹金琼花首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048 元素有机化学国家重点实验室(南开大学) 天津300071 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍... 详细信息

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射、热重分析和太赫兹时域光谱对2个配合物的性质进行了表征,分析了配合物的晶体结构及分子间弱作用力,研究了配合物的发光等性能。单晶结构表明,配合物1是以Eu(Ⅲ)为中心、L为配体螯合形成的扭曲四方反棱柱结构。配合物2是以Tb(Ⅲ)为中心、L和H_(2)O为配体形成的扭曲单帽八面体结构。发光光谱表明配合物1和2所有的发射峰来源于金属内部的电荷迁移。此外,太赫兹时域光谱对配合物1和2的结构和发光的分析提供了帮助。

关键词：镧系配合物荧光光谱多金属氧酸盐太赫兹技术

分子筛限域单位点钴体系催化芳香族化合物C-H键自调节高效氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 133-142页

作者：党健李玮杰秦斌柴玉超武光军李兰冬南开大学化学学院有机新物质创造前沿科学中心天津300071 南开大学材料科学与工程学院天津300350

通过芳香族化合物的碳-氢键活化与选择氧化,可以将廉价芳香烃类原料转化为高附加值含氧产品,因此,该反应在基础研究和工业生产中均受到广泛关注.传统的苯乙酮生产工艺存在毒性底物使用、催化剂回收困难、反应条件苛刻以及产物收率低等问... 详细信息

通过芳香族化合物的碳-氢键活化与选择氧化,可以将廉价芳香烃类原料转化为高附加值含氧产品,因此,该反应在基础研究和工业生产中均受到广泛关注.传统的苯乙酮生产工艺存在毒性底物使用、催化剂回收困难、反应条件苛刻以及产物收率低等问题.通过大量的研究探索,科研人员进一步改进其生产工艺,利用环烷酸钴作为均相催化剂,实现了无溶剂条件下分子氧直接选择氧化乙苯生成苯乙酮.相比均相催化,多相催化在催化剂回收和产物分离方面具有优势,更适合工业化生产.因此,开发用于乙苯选择氧化制苯乙酮的高效稳定多相催化体系非常重要,但具有较大挑战.本文采用原位配体保护的水热合成法将钴配合物(钴-二乙烯三胺)封装在Y型分子筛中,并经进一步焙烧去除配体成功制得Co@Y分子筛催化剂.在无溶剂、无添加剂的条件下,单位点Co作为Co@Y分子筛催化剂的活性位点可催化乙苯选择氧化生成苯乙酮.X射线粉末衍射、透射电镜、紫外可见光吸收光谱和固体核磁共振谱等结果表明,该单位点Co(Co^(2+))通过与骨架氧原子作用稳定限域在Y型分子筛中.为明确Co@Y分子筛催化剂中单位点Co在乙苯氧化反应中所起的重要作用,本文还对比了不同后合成方法所制备的Y分子筛(Co/Y,Co-Y)催化剂及工业环烷酸钴催化剂的催化性能.结果表明,在相同反应条件下,Co@Y分子筛催化剂表现出最高的催化性能,也说明在乙苯氧化反应过程中Co@Y分子筛催化剂的单位点Co有别于上述其他催化剂的活性位点.此外,在Co@Y催化剂热过滤实验中未检测出Co物种浸出,表明Co@Y分子筛催化乙苯氧化反应为多相催化过程,并且在多次循环测试后,Co@Y催化剂结构和反应活性均未发生明显变化.这两项实验均表明Co@Y催化剂具有高稳定性.值得注意的是,在乙苯氧化反应过程中观察到自加速现象,为此进行了对比实验(添加苯甲醛或1-苯乙醇的对比实验)和反应动力学分析.结果表明,痕量苯甲醛或1-苯乙醇的加入会显著改变Co@Y催化剂在乙苯氧化反应中的催化行为,痕量苯甲醛的加入可将反应表观活化能从69.7降至53.7 kJ/mol.本文也通过第一性原理密度泛函理论(DFT)计算系统研究了Co@Y分子筛催化剂单位点Co处乙苯选择氧化反应机理及反应过程中自加速现象产生的原因.DFT计算结果结合上述对比实验和反应动力学分析结果表明,加入痕量苯甲醛或者1-苯乙醇后部分乙苯会直接氧化生成苯乙酮,而非通过乙苯→1-苯乙醇→苯乙酮的途径生成苯乙酮.DFT计算结果也阐明反应过程中自加速现象的产生源于单位点Co处活性氧物种(O^(*))的生成.该活性氧物种在乙苯、苯甲醛和1-苯乙醇的氧化途径中均能自发生成,并且该物种类似“引发剂”促使后续更多链式反应的发生,在乙苯氧化反应过程中具有非常重要的作用.综上所述,本文为理解芳香族化合物碳-氢键选择氧化实验现象与催化作用机制提供了有益见解,可为理性设计开发更高效的催化剂提供新思路.

关键词：碳-氢键活化多相催化 Co@Y分子筛催化剂自加速活性氧物种

五氧化二钒/碳纳米复合材料在超级电容器中的应用

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化工进展 2024年第7期43卷 3857-3871页

作者：杨光姜瑞婷张玥符子剑刘伟黑龙江省能源环境研究院能源化学研究中心黑龙江哈尔滨150007 哈尔滨工业大学复合材料与结构研究所黑龙江哈尔滨150000

五氧化二钒(V2O5)作为一种有广阔前景的电极材料,具有储量丰富、无毒、高电容电位等优点,通过V2O5纳米化、复合化等策略可实现材料性能的最优化。本文综述了V2O5/C纳米复合材料在超级电容器储能器件领域的最新研究进展,总结了V2O5/C纳... 详细信息

五氧化二钒(V2O5)作为一种有广阔前景的电极材料,具有储量丰富、无毒、高电容电位等优点,通过V2O5纳米化、复合化等策略可实现材料性能的最优化。本文综述了V2O5/C纳米复合材料在超级电容器储能器件领域的最新研究进展,总结了V2O5/C纳米复合材料的制备方法及其对形貌和电化学性能的影响规律,讨论了组分优化、增加有效比表面积、杂原子掺杂、构建三元纳米复合材料等电化学性能提升策略。V2O5/C纳米复合材料以其独特的结构及优异的效能克服了单一电极材料的局限性,具有较强的实际应用潜力。最后,提出了V2O5/C电极材料在性能提升、机理探索和规模化生产等方面面临的问题,对电化学储能技术的未来发展趋势做出了展望,即开发高性能、智能化的新型复合材料及储能器件,为构建高效、安全的电化学储能体系提供理论和实践支持。

关键词：超级电容器五氧化二钒碳材料复合材料电化学

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锰氧化物在水系电池中的研究进展与挑战

硅酸盐学报 2024年第1期52卷 273-291页

作者：杜玲玉毕嵩山牛志强烟台大学环境与材料工程学院山东烟台264005 南开大学化学学院天津300071

水系二次电池因其安全性高、成本低以及对环境友好等特点,在大规模储能领域展现出广阔的应用前景。电极材料作为电池的关键组成部分,其性质直接影响电池电化学性能。锰氧化物具有晶体结构丰富、理论比容量高、氧化还原电位高、成本低等... 详细信息

水系二次电池因其安全性高、成本低以及对环境友好等特点,在大规模储能领域展现出广阔的应用前景。电极材料作为电池的关键组成部分,其性质直接影响电池电化学性能。锰氧化物具有晶体结构丰富、理论比容量高、氧化还原电位高、成本低等优势,被认为是最具发展潜力的正极材料之一。然而,锰氧化物存在导电性差、结构不稳定、锰溶解等问题,使电池面临倍率和循环性能差的严峻挑战,限制了其实际应用。此外,锰氧化物的反应机制较为复杂。针对上述问题,本文通过调研有关锰氧化物的文献,首先分析了其晶体结构类型和特点,进一步按照电解液酸度梳理归纳了锰氧化物在(弱)酸性和碱性条件下的反应机制,简要阐述了其在水系碱金属离子、多价金属离子以及非金属离子二次电池体系的研究进展,最后对未来高性能锰氧化物正极的发展方向进行了展望。

关键词：水系电池锰氧化物晶体结构反应机制

共递送尿激酶和替格瑞洛的纳米递送系统用于血栓疾病治疗的研究

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高分子学报 2024年第1期55卷 27-35页

作者：王纯肖建刘阳功能高分子材料教育部重点实验室南开大学化学系天津300071

设计合成了一种可靶向血栓部位进行共递送尿激酶和替格瑞洛的纳米粒子(PEG-LCN-uPA),其内核为负载抗血小板药物替格瑞洛的可变形液体纳米粒子(LCN),表面为通过缩酮连接臂修饰的溶栓药物尿激酶和具有靶向功能的聚合物链PEG-CREKA.得益于... 详细信息

设计合成了一种可靶向血栓部位进行共递送尿激酶和替格瑞洛的纳米粒子(PEG-LCN-uPA),其内核为负载抗血小板药物替格瑞洛的可变形液体纳米粒子(LCN),表面为通过缩酮连接臂修饰的溶栓药物尿激酶和具有靶向功能的聚合物链PEG-CREKA.得益于LCN的高渗透性和缩酮连接臂的氧化应激响应性,该纳米粒子经静脉注射后可在血液循环中保持稳定,经循环到达血栓部位后可高效渗透并累积至血栓部位,并响应氧化应激微环境释放尿激酶和替格瑞洛.最终,在小鼠颈动脉血栓模型和小鼠尾部血栓模型中,PEG-LCN-uPA均实现了安全有效的溶栓效果,展现了治疗血栓相关疾病的潜力.

关键词：纳米材料血栓抗血小板尿激酶氧化应激

异质双碳源对LiMn_(0.8)Fe_(0.2)PO_(4)复合材料电化学性能的影响

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无机化学学报 2024年第4期40卷 751-760页

作者：李元超黄卫峰梁鹏超赵子芳邢保艳闫东亮杨理王松林河南科技学院化学化工学院新乡453003 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071

采用水基流变相辅助的固相法,以异质碳蔗糖和石墨为碳源,合成了LiMn_(0.8)Fe_(0.2)PO_(4)/C复合材料,研究了不同石墨加入方式对所制复合材料电化学性能的影响,并对所制备的LiMn_(0.8)Fe_(0.2)PO_(4)/C复合材料进行了X射线衍射(XRD)、N_... 详细信息

采用水基流变相辅助的固相法,以异质碳蔗糖和石墨为碳源,合成了LiMn_(0.8)Fe_(0.2)PO_(4)/C复合材料,研究了不同石墨加入方式对所制复合材料电化学性能的影响,并对所制备的LiMn_(0.8)Fe_(0.2)PO_(4)/C复合材料进行了X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附测试、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等表征。结果表明,不同石墨包覆工艺对材料结构和电化学性能具有显著影响。前驱体煅烧后再加入石墨获得的样品纯度高,形貌呈均一的椭圆形,在0.1C下的放电比容量为149 mAh·g^(-1),达到其理论比容量的87%;在5C下最大的放电比容量为133 mAh·g^(-1);在2C倍率下经过300次循环后比容量维持在127 mAh·g^(-1),衰减率仅为1.9%,表现出了优良的循环稳定性。

关键词： LiMn_(0.8)Fe_(0.2)PO_(4)/C 双碳源包覆水基流变相正极材料锂离子电池