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TEMPO显著加速芘基金属有机框架光催化硫化物到亚砜的转化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 226-236页

作者：曾冰黄凤伟王月欣熊康慧郎贤军武汉大学化学与分子科学学院湖北省有机高分子光电功能材料重点实验室湖北武汉430072

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导... 详细信息

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导体的性质而广泛应用于光催化领域.然而,MOF在光催化选择性催化上仍存在活性低或选择性差等问题.为解决上述问题,加入氧化还原介质成为一个潜在的解决方案.通过深入研究氧化还原介质与MOF之间的协同作用,有望提升光催化选择性氧化的效率,从而推动MOF在光催化领域的应用发展.本文将炔基整合到芘基配体中,进一步调节金属有机框架的可见光吸收性质.具体来说,以4-苯基苯甲酸作为调节剂,由4,4',4'',4'''-(芘-1,3,6,8-四基四(乙炔-2,1-二基))四苯甲酸和Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇合成了芘基MOF,即NU-1100,并采用粉末晶体衍射、氮气吸附-脱附、扫描电镜与透射电镜对结构进行表征.结果表明,由于拓宽配体的共轭结构,与NU-1000相比,NU-1100的可见光吸收带红移.实验结果表明,在光催化体系中加入氧化还原介质2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧化物(TEMPO)可以显著加速有机硫化物到亚砜的转化.在绿光照射下,体系中加入催化量(3 mol%)氧化还原介质TEMPO和4-羧基TEMPO后,转化率分别是单独使用NU-1100的2.7倍和5.2倍.而NU-1000由于不吸收绿光无法驱动硫化物的氧化.动力学研究结果表明,4-羧基TEMPO可以加速硫化物转化为亚砜的反应进程.光电化学测试结果表明,4-羧基TEMPO可以促进NU-1100光生电子和空穴的分离以及转移.利用密度泛函理论计算和一系列结构表征手段,研究了加入4-羧基TEMPO提高NU-1100光催化活性的原因.结果表明,4-羧基TEMPO吸附在NU-1100的Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇外表面,介导了空穴的转移,实现了更高的电荷转移效率.通过猝灭实验和原位电子顺磁共振测试研究了4-羧基TEMPO和NU-1100对硫化物氧化为亚砜的反应机理.加入对苯醌作为超氧阴离子捕获剂后反应彻底停止,而将溶剂甲醇替换为氘代甲醇后反应的转化率基本不变,这说明单线态氧对反应不起作用,超氧阴离子是该反应关键活性氧物种.原位电子顺磁共振测试结果表明,4-羧基TEMPO信号强度在开灯后迅速降低,关灯后信号恢复,说明其在硫化物氧化反应中存在循环.底物拓展实验结果表明,在NU-1100光催化和4-羧基TEMPO的协同作用下,一系列有机硫化物可以被分子氧氧化转化为相应的亚砜产物.利用光催化技术将丰富的太阳能转化为可利用的化学能具有广阔的应用前景和实际价值.综上,本文为设计和构筑可见光光催化提供了新思路,并展示了氧化还原介质与金属有机框架协同作用在提升体系性能方面的优势,进而为太阳能的转化和利用提供了一定的参考.

关键词：金属有机框架氧化还原介质绿光选择性氧化光催化

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物热熔胶黏剂在长期热退火过程中的结晶行为

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高分子学报 2024年

作者：陈阁王小黎梁晓凡张欢陈晓彤沈雷侯磊赵月史伟超南开大学功能高分子材料教育部重点实验室化学学院高分子化学研究所航天材料及工艺研究所

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)热熔胶黏剂(简称EVA热熔胶)是一种环保、综合性能优良的高分子材料，其储存和使用条件，尤其是温度和湿度等因素，影响着热熔胶黏剂中的晶体结构，最终影响其力学性能.为了探究结晶与力学性质之间的关系，本... 详细信息

乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)热熔胶黏剂(简称EVA热熔胶)是一种环保、综合性能优良的高分子材料，其储存和使用条件，尤其是温度和湿度等因素，影响着热熔胶黏剂中的晶体结构，最终影响其力学性能.为了探究结晶与力学性质之间的关系，本文中选用热熔胶黏剂分别在干热、湿热等条件下进行长期热退火实验.研究发现，短时间热退火会导致热熔胶黏剂力学性能的缓慢提升.结合示差量热扫描分析实验结果表明，热熔胶黏剂的力学性能变化主要源于热退火对热熔胶黏剂结晶行为的促进作用.小角X射线散射实验表明，热退火对于晶区厚度并没有显著影响，但通过广角X射线散射实验，发现热退火主要促进晶体在(110)晶面的生长，对于(200)晶面的影响可以忽略.进一步地，通过偏振小角激光散射实验发现，热熔胶黏剂的球晶结构主要由热稳定形较好的片晶构成，在80℃以上的较高温度才能完全熔融.相比较而言，不完善的细小晶体在60℃以下就可以完全熔融，长期热退火可以有效消除热熔胶黏剂中的细小晶体.本文工作研究了热熔胶黏剂在高温或湿热环境中的结晶和力学性能关系，为优化热熔胶黏剂的储存和服役条件提供了实验依据.

关键词：乙烯-乙酸乙烯酯共聚物热熔胶黏剂热退火结晶散射

坡缕石-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)复合材料光催化降解甲基橙

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精细化工 2024年第8期41卷 1824-1832页

作者：王涛胡美凤文娜常玥查飞西北师范大学化学化工学院甘肃兰州730070 生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃兰州730070 甘肃省高分子材料重点实验室甘肃兰州730070

以In_(2)O_(3)、硫代乙酰胺、坡缕石(PGS)为原料,采用水热法制备了PGS负载In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)的复合材料(PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)),通过XRD、SEM、TEM、BET、紫外-可见漫反射光谱对PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)进行了表征,测试了其电化学交流阻抗谱(EIS),考察了不同酸化PGS质量分数(以酸化PGS和In_(2)O_(3)总质量计,下同)的PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)光催化降解甲基橙(MO)的性能、抗离子干扰和循环使用性能。结果表明,PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)的In_(2)O_(3)颗粒表面附着木耳状In_(2)S_(3)纳米片及针状PGS,其在200~580 nm区域有较强的光吸收。PGS质量分数为50%的50%PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)具有最佳的光催化降解MO活性,在可见光下照射30 min,20 mg50%PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)对30 m L质量浓度为20 mg/L的MO水溶液的光催化降解率为98.8%。超氧基自由基(·O_(2)^(-))、空穴(h^(+))是50%PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)光催化降解MO的主要活性物种,除H_(2)PO_(4)^(-)外,溶液中Cl^(-)、Na^(+)等常见离子对其光催化降解MO没有影响;50%PGS-In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)对孔雀石绿、罗丹明B、结晶紫、亚甲基蓝等染料均表现出较好的物理吸附和光催化降解效果。PGS与In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)间的内置电场降低了In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3)光生载流子的复合率。

关键词： In_(2)O_(3)/In_(2)S_(3) 坡缕石光催化剂光降解染料水处理技术

共价有机框架材料:一类新兴的均孔吸附分离树脂

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科学通报 2024年第16期69卷 2233-2245页

作者：王孟锦王洒任红霞陈瑶张振杰南开大学化学学院天津300071 南开大学药物化学生物学国家重点实验室天津300071 南开大学药学院天津300071

吸附分离树脂可实现离子/分子的交换与吸附,是目前在生产与生活中应用最广泛的一类功能性高分子材料.近年来,共价有机框架材料(covalent organic frameworks,COFs)由于其均匀有序的孔结构以及结构可设计性得到了广泛关注,在稳定性、选... 详细信息

吸附分离树脂可实现离子/分子的交换与吸附,是目前在生产与生活中应用最广泛的一类功能性高分子材料.近年来,共价有机框架材料(covalent organic frameworks,COFs)由于其均匀有序的孔结构以及结构可设计性得到了广泛关注,在稳定性、选择性、吸附容量等方面相较传统吸附分离树脂材料展示出显著优势,可作为新一代的超级吸附分离树脂材料.本文总结了COF树脂的发展历史、设计合成策略以及功能应用,并对目前的发展瓶颈以及工业化进行了展望.

关键词：树脂吸附分离共价有机框架材料

蒙脱土-BiVO/BiOIO复合材料的制备及其光催化性能

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复合材料学报 2024年

作者：宋雪丽王涛漆于辉常玥查飞西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室

本文以十六烷基三甲基溴化铵改性蒙脱土、BiVO4及BiOIO3前驱体为原料，水热法制备了改性蒙脱土负载BiVO4/BiOIO3的复合材料(MMT- BiVO4/BiOIO3)。相比BiOIO3，UV-vis DRS显示复合材料的吸收边缘红移至可见光区，200～800 nm区域的吸光... 详细信息

本文以十六烷基三甲基溴化铵改性蒙脱土、BiVO4及BiOIO3前驱体为原料，水热法制备了改性蒙脱土负载BiVO4/BiOIO3的复合材料(MMT- BiVO4/BiOIO3)。相比BiOIO3，UV-vis DRS显示复合材料的吸收边缘红移至可见光区，200～800 nm区域的吸光强度增强；40%MMT-65% BiVO4/BiOIO3位于579 nm附近的荧光强度低于BiVO4、BiOIO3的，其电化学阻抗圆弧半径最小，表明构建的II型BiVO4/BiOIO3异质结降低了光生载流子的复合率。同时，阳离子表面活性剂修饰的蒙脱土可静电吸引光生电子，载流子的分离率进一步提高，有利于光催化反应。模拟可见光降解酸性品红（AF）的实验中，光照60 min，40%MMT-65% BiVO4/BiOIO3对AF的降解率为97.7%，拟一级动力学反应速率常数为0.0532 min-1，h+、.O2-是光降解反应的活性基团。此外，复合材料对结晶紫（CV）、亚甲基蓝（MB）、孔雀石绿（MG）等阳离子染料的吸附性能极佳，光降解甲基橙（MO）、罗丹明B（RhB）、盐酸四环素（TC）效果较好。

关键词：有机改性蒙脱土 BiVO /BiOIO 模拟可见光光降解

萘并吡喃-四苯乙烯稠合化合物的合成、光致变色与荧光性质

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高等学校化学学报 2024年第9期45卷 64-71页

作者：刘珂君魏瑞琪周睿远沈日佩韩杰喀什大学化学与环境科学学院喀什844008 南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071

设计合成了一系列萘并吡喃-四苯乙烯稠合化合物(NP1~NP5),并研究了其光致变色及荧光性质.与萘并吡喃母体化合物NP0相比,化合物NP5的褪色速率显著提高,其褪色半衰期(τ_(1/2))达到0.75 min.该类化合物还具有光响应迅速及耐疲劳性好等优点... 详细信息

设计合成了一系列萘并吡喃-四苯乙烯稠合化合物(NP1~NP5),并研究了其光致变色及荧光性质.与萘并吡喃母体化合物NP0相比,化合物NP5的褪色速率显著提高,其褪色半衰期(τ_(1/2))达到0.75 min.该类化合物还具有光响应迅速及耐疲劳性好等优点.此外,化合物NP2的四氢呋喃溶液的荧光性质可通过紫外光照调控,即在360 nm紫外光光照前具有荧光性质,光照后荧光性质消失,但并无聚集诱导发光现象.

关键词：光功能材料萘并吡喃聚集诱导发光

异质结Al-PMOFs/CdZnS的制备及光催化苯甲胺氧化

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精细化工 2024年第2期41卷 409-419页

作者：席辉尹雪康燕杨静徐雪青杨志旺西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃省生态环境高分子材料重点实验室甘肃兰州730070 西藏藏医药大学藏药系西藏拉萨850000

以5,10,15,20-(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)和AlCl_(3)·6H_(2)O为原料,采用水热法合成了具有立方柱状结构的卟啉基金属有机框架化合物(Al-PMOFs),然后通过共沉淀法将CdZnS纳米颗粒沉积在Al-PMOFs棱柱上,得到了界面接触良好的异质结Al-PMOFs/... 详细信息

以5,10,15,20-(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)和AlCl_(3)·6H_(2)O为原料,采用水热法合成了具有立方柱状结构的卟啉基金属有机框架化合物(Al-PMOFs),然后通过共沉淀法将CdZnS纳米颗粒沉积在Al-PMOFs棱柱上,得到了界面接触良好的异质结Al-PMOFs/CdZnS。利用SEM、XPS、FTIR及UV-Vis对产物进行了表征。将其应用于可见光催化苯甲胺氧化偶联反应中,并探讨了光催化反应机理。结果表明,Al-PMOFs/CdZnS具有较好的光催化反应活性和稳定性。室温下,以N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,经可见光照射7 h后,苯甲胺发生氧化偶联反应生成了N-苄基-1-苯基甲亚胺(BPMI),苯甲胺的转化率可达97%,BPMI的选择性达99%。Al-PMOFs/CdZnS光催化性能的提高主要归因于Al-PMOFs与CdZnS之间形成了直接Z-scheme异质结,促进了Al-PMOFs和CdZnS界面电荷的传输,抑制了Al-PMOFs/CdZnS表面光生载流子的复合。

关键词： Al-PMOFs CdZnS 可见光催化苯甲胺氧化偶联异质结催化技术

一步法合成固态荧光氮掺杂碳化聚合物点及多色LEDs的构建

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高等学校化学学报 2024年第8期45卷 140-147页

作者：金鹏赵刘曦王巍孙争光马会娟詹园湖北大学材料科学与工程学院功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室高分子材料湖北省重点实验室武汉430062 湖北三峡实验室宜昌443007

以柠檬酸、尿素和丙烯腈为原料,乙醇为溶剂,通过一步溶剂热法制备了氮掺杂碳化聚合物点(NCPDs),其粒径分布范围约为12~22 ***粉末不仅可发射黄色荧光(λem=570 nm),而且荧光强度和发射峰位置具有显著的浓度依赖性.将NCPDs分散在硅溶胶... 详细信息

以柠檬酸、尿素和丙烯腈为原料,乙醇为溶剂,通过一步溶剂热法制备了氮掺杂碳化聚合物点(NCPDs),其粒径分布范围约为12~22 ***粉末不仅可发射黄色荧光(λem=570 nm),而且荧光强度和发射峰位置具有显著的浓度依赖性.将NCPDs分散在硅溶胶中制备成NCPDs质量分数为0.15%~45%的NCPDs/硅溶胶复合薄膜,该复合材料的固态荧光发射波长随NCPDs的浓度增加逐渐从蓝色红移至红色(453~638 nm),且具有良好的稳定性.将NCPDs应用于发光二极管(LEDs),可构建蓝光到红光的多色LEDs.此外,NCPDs优异的固态荧光性能使其在指纹识别领域展示出潜在的应用前景,因此评估了其在指纹识别中的适用性.

关键词：碳化聚合物点氮掺杂固态荧光多色发光二极管指纹识别

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配位聚合物中功能主-客体微纳限域空间的构筑与调控

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科学通报 2024年第16期69卷 2130-2144页

作者：方翰聂洪想于美慧常泽南开大学材料科学与工程学院金属与分子基材料化学天津市重点实验室天津300350

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分... 详细信息

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分子,由此产生的主-客体PCPs可展示出丰富的性质和潜在应用,并可以通过调节主体、客体和主-客体相互作用对其性能进行优化.因此,主-客体PCPs在当前的研究中备受关注,并逐渐成为研究的热点.然而,对于其微纳限域空间的功能导向构筑策略和方法的研究还在不断深入,因此对主-客体PCPs体系的理性构筑与调控及其功能导向的应用研究进行综述是不可或缺的.本文综述了主-客体PCPs的相关研究成果及对其的深入认识,包括主-客体系统的组成和组分间相互作用的类型.在此基础上,重点介绍了其微纳限域空间的构筑和调优原则.同时,本文还综述了近年来以光、电性质为功能导向的主-客体PCPs的研究进展,并就该领域发展所面临的挑战和前景进行了分析和展望.

关键词：配位聚合物微纳限域空间主-客体体系发光性质电学性质