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北方沿海城市大气PM_(2.5)组分特征及来源分析:以青岛市为例

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环境科学研究 2024年第3期37卷 525-535页

作者：张玉卿张韬方渊魏巍孟赫刘保双山东省青岛生态环境监测中心山东青岛266003 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300350

为探究北方沿海城市大气PM_(2.5)的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月−2022年2月采集大气PM_(2.5)样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_(2.5)化学组分特征,采... 详细信息

为探究北方沿海城市大气PM_(2.5)的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月−2022年2月采集大气PM_(2.5)样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_(2.5)化学组分特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)和潜在源贡献函数(PSCF)对青岛市PM_(2.5)的主要贡献源类和潜在源区进行分析研究.结果表明:①采样期间青岛市PM_(2.5)浓度平均值为42.2μg/m^(3),NO_(3)^(−)、NH_(4)^(+)、SO_(4)^(2−)、OC是PM_(2.5)的主导成分,浓度分别为11.77、5.76、5.20和6.67μg/m^(3),占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%.②各组分浓度季节性变化与PM_(2.5)浓度变化基本一致,呈现冬季最高、夏季最低,春季、秋季相差较小的变化特征.③PMF模型解析结果表明,二次无机源是青岛市PM_(2.5)的主要来源,贡献率达42.8%;其次为二次有机源以及燃煤和生物质燃烧源,贡献率分别为18.1%、15.7%;机动车源贡献率为8.8%,海盐和船舶源贡献率为6.0%;而扬尘源和工艺过程源贡献率相对较低,分别为5.3%和3.3%.冬季燃煤和生物质燃烧源贡献率(24.4%)明显高于其他季节;春季和秋季扬尘源贡献率较高,分别为6.5%和9.8%;夏季二次有机源、海盐和船舶源以及机动车源的贡献率高于其他季节,贡献率分别达23.1%、12.4%和16.3%.④江苏省北部以及山东省中东部是青岛市各类源的主要潜在源区,江苏省东北部、长三角地区以及黄海海域是海盐和船舶源的主要潜在源区.研究显示,二次源是青岛市大气污染物的主要来源,燃煤源和生物质燃烧源、机动车源、海盐和船舶源的影响也不容忽视.二次源、机动车源以及海盐和船舶源可能是北方沿海城市PM_(2.5)的重点关注源类,在大气污染防治措施制定时需要加强对其的精细化管理.

关键词：青岛市 PM_(2.5) 组分特征源解析正定矩阵因子分解(PMF) 潜在源区

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铌酸锂晶体的缺陷结构

人工晶体学报 2024年第3期53卷 355-371页

作者：刘宏德王维维张中正郑大怀刘士国孔勇发许京军南开大学物理科学学院&泰达应用物理研究院弱光非线性光子学教育部重点实验室天津300071 石家庄铁道大学数理系石家庄050043

铌酸锂是集电光、声光、压电和非线性等性能于一体的人工晶体,在光子学及光电子学等领域具有广泛的应用前景,被誉为“光学硅”或“光子学硅”。近年来随着基于薄膜铌酸锂的集成光子学的迅猛发展,铌酸锂晶体受到更加广泛的关注。然而铌... 详细信息

铌酸锂是集电光、声光、压电和非线性等性能于一体的人工晶体,在光子学及光电子学等领域具有广泛的应用前景,被誉为“光学硅”或“光子学硅”。近年来随着基于薄膜铌酸锂的集成光子学的迅猛发展,铌酸锂晶体受到更加广泛的关注。然而铌酸锂是一种典型的非化学计量比晶体,其含有大量的本征缺陷,严重影响了晶体性能;同时,铌酸锂晶格对众多杂质离子都有良好的固溶性,而且晶体的性质随着杂质离子的种类和浓度不同产生显著变化。如同单晶硅等半导体材料的缺陷工程,缺陷已经并且必将继续对晶体的性能及铌酸锂集成光子学产生重要影响。本文对铌酸锂晶体的缺陷结构做了一个简要的回顾,尤其是近期涉及薄膜铌酸锂晶体的相关内容,涵盖了本征缺陷结构、非本征缺陷结构、缺陷结构的表征、缺陷结构的理论计算、缺陷结构与晶体性能的构效关系等方面,以期对当前的铌酸锂集成光子学研究贡献微薄之力。

关键词：铌酸锂缺陷结构薄膜铌酸锂集成光子学构效关系

剪刀型双卟啉锌配合物在Cu^＋离子和DABCO双客体调控下的荧光开关效应

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高等学校化学学报 2008年第6期29卷 1153-1158页

作者：周再春朱义州郑健禺南开大学元素有机化学国家重点实验室

设计了一个含有双包合功能的剪刀型双卟啉锌化合物1(1,8-二{4-[N-(N,N-锌-5,10,15,20-四苯基卟啉-4′-取代)-氨基羰基]苄氧基}蒽醌).通过荧光、紫外-可见光谱和核磁共振谱滴定实验证实,化合物1能分别与金属离子和含氮双齿客体作用,Cu+... 详细信息

设计了一个含有双包合功能的剪刀型双卟啉锌化合物1(1,8-二{4-[N-(N,N-锌-5,10,15,20-四苯基卟啉-4′-取代)-氨基羰基]苄氧基}蒽醌).通过荧光、紫外-可见光谱和核磁共振谱滴定实验证实,化合物1能分别与金属离子和含氮双齿客体作用,Cu+离子和游离DABCO(1,4-偶氮双环[2,2,2]辛烷)都能导致化合物1中卟啉发光团的荧光猝灭,它们的荧光猝灭机制分别源于光诱导电子转移过程(PET)和配体交换引起的电荷转移过程.Cu+离子和游离DABCO两种客体在氯仿溶液中可以相互作为彼此的捕获剂,通过循环地加入这两种客体,可以构筑一个双客体调控的OFF/ON荧光开关.

关键词：锌双卟啉分子开关荧光猝灭光诱导电子转移

尖晶石结构ZnFe_(2)O_(4)纳米晶的形貌调控和光芬顿降解RhB性能

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复合材料学报 2024年第2期41卷 795-803页

作者：李智铭魏智强李超韩明君王青赵玉峰兰州理工大学理学院有色金属先进加工与回收国家重点实验室兰州730050

水资源短缺和人类生产生活需水量的增加使污水净化处理这一话题变热。高级氧化工艺因其高效、环境友好且没有二次污染成为一种行之有效的处理污水方法。其中最具代表性的就是光催化技术和芬顿技术。通过调整工艺参数,采用水热法和煅烧... 详细信息

水资源短缺和人类生产生活需水量的增加使污水净化处理这一话题变热。高级氧化工艺因其高效、环境友好且没有二次污染成为一种行之有效的处理污水方法。其中最具代表性的就是光催化技术和芬顿技术。通过调整工艺参数,采用水热法和煅烧法制备了3种不同形貌的ZnFe_(2)O_(4)纳米晶,即微球状(ZFO-1)、空心球状(ZFO-2)和正六边形状(ZFO-3)。通过XRD、SEM、HRTEM、UV-vis、电化学阻抗谱(EIS)和瞬态光电流响应测试等,对样品的微观结构、形貌、元素组成和光电化学性能进行表征。此外,ZnFe_(2)O_(4)纳米晶光芬顿性能是通过对罗丹明B(RhB)的降解所得出的。结果表明:所制备的3种ZnFe_(2)O_(4)纳米晶均具有立方尖晶石结构和良好的结晶度。ZFO-2表现出优异的可见光吸收能力和最窄的带隙,并发生红移现象。EIS测试表明,ZFO-2的转移内阻最小且瞬态光电流最大,具有优异的光生载流子的迁移和分离能力。ZFO-1、ZFO-2、ZFO-3催化剂的光芬顿降解效率依次为88.2%、97.6%和48.1%,表明具有良好的降解性能。综合得到,ZFO-2具备优异的光降解性能。并探讨了可能的光芬顿降解RhB催化机制。

关键词： ZnFe_(2)O_(4) 形貌控制光电化学性能光芬顿染料RhB

应用分子图形学、分子力学、量子化学及静电势研究农药分子结构与性能关系(ΧⅢ)──用比较分子力场方法研究4-肟醚基喹唑啉类化合物的结构与抗烟草花叶病毒活性的三维构效关系

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高等学校化学学报 2001年第4期22卷 587-590页

作者：方亚寅王霞李慧英马翼袁满雪黄润秋赖城明南开大学化学学院南开大学元素有机化学国家重点实验室天津300071

应用比较分子力场分析 (Co MFA)方法研究 4 -肟醚基喹唑啉类化合物抗烟草花叶病毒活性的三维构效关系 (3 D-QSAR) ,引入分子的摩尔折射率 (MR)和偶极矩 (DIPOLE)分别作为 Co MFA的第三和第四个场 .在此基础上进行偏最小二乘 (PLS)分析 ... 详细信息

应用比较分子力场分析 (Co MFA)方法研究 4 -肟醚基喹唑啉类化合物抗烟草花叶病毒活性的三维构效关系 (3 D-QSAR) ,引入分子的摩尔折射率 (MR)和偶极矩 (DIPOLE)分别作为 Co MFA的第三和第四个场 .在此基础上进行偏最小二乘 (PLS)分析 :交叉验证 (leave-one-out)结果为 r2cv=0 .4 43 ,非交叉验证 (novalidation)结果为 r2 =0 .93 2 ,说明所建立的模型有较好的可靠性 ,并且在三维等值线图的基础上得到了一个此类化合物的模拟作用模型。

关键词：三维定量构效关系比较分子力场分析 4-肟醚基喹2唑啉类化合物抗烟草花叶病毒活性农药结构性能

单嘧磺隆晶体-活性构象转换的分子动力学模拟

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高等学校化学学报 2007年第2期28卷 278-282页

作者：陈沛全孙宏伟李正名王建国马翼赖城明南开大学元素有机化学研究所南开大学化学系南开大学元素有机化学国家重点实验室

应用分子动力学模拟方法对单嘧磺隆在水、正辛醇和正辛烷3种不同溶剂中的构象行为、单嘧磺隆与3种溶剂之间的相互作用能及氢键相互作用进行了计算研究.计算结果表明,在3种不同的溶剂中,单嘧磺隆的优势构象不同;其构象转换过程,特别是转... 详细信息

应用分子动力学模拟方法对单嘧磺隆在水、正辛醇和正辛烷3种不同溶剂中的构象行为、单嘧磺隆与3种溶剂之间的相互作用能及氢键相互作用进行了计算研究.计算结果表明,在3种不同的溶剂中,单嘧磺隆的优势构象不同;其构象转换过程,特别是转换成活性构象的过程主要发生在水溶液中;与溶剂分子间的相互作用是分子构象行为的决定因素;单嘧磺隆的脲桥部分可以和含氢键接受体的溶剂形成氢键,分子间与分子内氢键的竞争可能是从晶体构象转换成活性构象的主要驱动力.

关键词：单嘧磺隆分子动力学模拟溶液构象氢键

希夏邦马峰地区含绿柱石花岗伟晶岩的地球化学及年代学研究

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岩石学报 2024年第5期40卷 1548-1564页

作者：杨雷贺一凡王佳敏侯康师田雨露成都理工大学地球科学学院行星科学国际研究中心成都610059 南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室南京210023 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029

喜马拉雅淡色花岗岩是印度和欧亚板块碰撞造山过程中的重要产物,在造山带演化和高原隆升的相关研究中受到高度关注。近年来的研究发现其经历过高度结晶分异且与超大型锂-铍-铷-铯等稀有金属矿床紧密相关。本文报道了与希夏邦马峰淡色花... 详细信息

喜马拉雅淡色花岗岩是印度和欧亚板块碰撞造山过程中的重要产物,在造山带演化和高原隆升的相关研究中受到高度关注。近年来的研究发现其经历过高度结晶分异且与超大型锂-铍-铷-铯等稀有金属矿床紧密相关。本文报道了与希夏邦马峰淡色花岗岩相关的含绿柱石伟晶岩的矿物学、地球化学和年代学资料。这些伟晶岩中的绿柱石普遍呈自形,多数被包裹在长石和石英等主要造岩矿物中,显示出岩浆结晶的特点。矿物化学显示绿柱石的元素变化以通道-八面体替代和通道-四面体替代为主。希夏邦马伟晶岩中绿柱石地球化学组成与铍成矿伟晶岩中绿柱石相当,相对喜马拉雅锂成矿伟晶岩中的绿柱石具有更低的Li_(2)O、Cs_(2)O和Na/Li比,显示出寄主岩石以铍矿化为主。这与全岩地球化学显示的伟晶岩高铍低锂的特点相一致。除此之外,伟晶岩中铷、铯、锡等稀有金属元素也发生了明显的富集。伟晶岩中稀有金属元素与Rb/Sr比之间的强正相关性表明它们的富集主要受控于分离结晶作用。独居石U-Th-Pb年代学分析表明这些伟晶岩主要形成于ca.18~17Ma,与希夏邦马淡色花岗岩岩体的年龄相一致。同时,伟晶岩中的独居石还记录了ca.25~23Ma和ca.21Ma两期年龄,代表了区域上其他两期淡色花岗岩岩浆事件。在喜马拉雅中部地区,普遍发育这三个阶段的淡色花岗岩岩浆事件以及稀有金属成矿作用,进一步表明了淡色花岗岩的形成与分异演化对伟晶岩成矿的贡献。

关键词：喜马拉雅希夏邦马淡色花岗岩绿柱石分离结晶稀有金属成矿

Co_(0.5)Cu_(0.5)/CNR催化剂制备及其氨硼烷水解制氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1307-1317页

作者：左佑华李蓉花俊峰郝思雨谢婧许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243032 浙江省环境科技有限公司浙江杭州310027 安徽工业大学生物膜法水质净化及利用技术教育部工程研究中心安徽马鞍山243032 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

以硝酸钴和硝酸铜制备溶液A,苯二甲酸(PTA)和N,N-二甲基甲酰胺(DMF)制备溶液B,两种溶液通过溶剂热法制备Co/Cu拉瓦希尔骨架系列材料(Co/Cu-MIL前驱体),进一步直接碳化前驱体制备出MOFs衍生物,即双金属碳纳米棒(CoxCu_(1-x)/CNR)催化剂... 详细信息

以硝酸钴和硝酸铜制备溶液A,苯二甲酸(PTA)和N,N-二甲基甲酰胺(DMF)制备溶液B,两种溶液通过溶剂热法制备Co/Cu拉瓦希尔骨架系列材料(Co/Cu-MIL前驱体),进一步直接碳化前驱体制备出MOFs衍生物,即双金属碳纳米棒(CoxCu_(1-x)/CNR)催化剂。通过SEM、TEM、XRD、XPS等表征手段探究其形貌和组成。结果表明,Co/Cu-MIL经过高温焙烧后成功得到CoxCu_(1-x)/CNR,当x=0.5、溶剂热温度为120℃、焙烧温度为650℃时得到的催化剂催化活性最优,Co_(0.5)Cu_(0.5)/CNR催化剂催化氨硼烷(AB)水解制氢的TOF值为2718.21 h^(-1),反应的活化能为51.64 kJ/mol,且催化剂的循环稳定性较好,在循环10次后催化活性虽然有所下降,但对AB仍然保持100%的转化率。

关键词：拉瓦希尔骨架系列材料 MOFs衍生物双金属碳纳米棒催化剂氨硼烷水解制氢

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高灵敏、多响应的镧系金属有机骨架的设计、合成和荧光传感性能

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无机化学学报 2024年第4期40卷 834-848页

作者：闫睿魁陈小莉蔡苗任静崔华莉杨华王记江延安大学化学与化工学院陕西省反应工程重点实验室新能源新功能材料实验室延安716000

基于5-(3,4-二羧基苯氧基)间苯二甲酸(H_(4)dppa)配体,通过水热法设计并合成了2种镧系金属有机骨架(Ln-MOFs):{(dima)[Dy(dppa)(H_(2)O)_(2)]·2.5H_(2)O}n(Dy-MOF)和{(dima)[Eu(dppa)(H_(2)O)_(2)]·1.5H_(2)O}n(Eu-MOF)(dima=二甲胺阳离子)。并用元素分析、红外光谱、单晶X射线衍射等对其进行了结构表征。2种Ln-MOFs为异质同构的二维网状结构,相邻的二维网络通过氢键作用进一步形成三维超分子网络结构。荧光分析表明Dy-MOF和Eu-MOF在室温下具有优良的荧光性能,而且Dy-MOF还具有优异的荧光传感性能,可高效、高灵敏检测多种水中污染物:苯胺(ANI)、硝基苯(NB)、四环素(TC)、嘧霉胺(PTH)以及色氨酸(Trp)。此外还探究了Dy-MOF检测污染物时的荧光淬灭机理。

关键词：镧系金属有机骨架 5-(3,4-二羧基苯氧基)间苯二甲酸晶体结构荧光传感