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气相中碱基与核苷自由基的产生与结构研究

质谱学报 2024年第1期45卷 90-102,I0003页

作者：寇敏徐诗音焦鲁杨杜梦颖李树奇孔祥蕾南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室天津300071 南开大学有机新物质创造前沿科学中心天津300071 南开大学化学学院天津市生物传感与分子识别重点实验室天津300071

核苷自由基在生物体内扮演着关键角色,特别是在DNA损伤过程中。为深入研究这些自由基的性质、反应机制以及与其他生物分子的相互作用,确定其结构至关重要。质谱通过提供高真空环境,为自由基离子创造了惰性的研究环境,在核苷自由基和碱... 详细信息

核苷自由基在生物体内扮演着关键角色,特别是在DNA损伤过程中。为深入研究这些自由基的性质、反应机制以及与其他生物分子的相互作用,确定其结构至关重要。质谱通过提供高真空环境,为自由基离子创造了惰性的研究环境,在核苷自由基和碱基自由基的气相研究中展示了不可替代的作用。此外,结合串联质谱和理论计算,能够更准确地分析自由基结构。本文总结了近20年来基于质谱技术的气相中碱基与核苷自由基的研究,详细介绍了自由基离子的产生方法、研究手段以及结构分析的最新成果,提出了对于高活性自由基中间体的结构研究,以及自由基异构体的选择性产生仍然面临挑战,亟需发展新的实验方法和技术手段。

关键词：质谱核苷自由基阳离子气相结构光解离光谱

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有机膦催化合成中环化合物的研究进展

有机化学 2024年

作者：潘旭玲黄有南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室

中环（7-11元环）是一类重要的有机分子骨架，广泛存在于药物、农药以及许多具有生物活性的天然产物中，在有机合成化学中占有重要地位。有机小分子催化反应是合成中环化合物的重要方法之一，其中，有机膦催化具有成本低廉、环境友好以... 详细信息

中环（7-11元环）是一类重要的有机分子骨架，广泛存在于药物、农药以及许多具有生物活性的天然产物中，在有机合成化学中占有重要地位。有机小分子催化反应是合成中环化合物的重要方法之一，其中，有机膦催化具有成本低廉、环境友好以及催化剂易于回收利用等优点，为中环化合物的合成提供了一条经济而高效的途径。因此，近几十年来，该研究领域受到了持续而广泛的关注。本篇综述将对有机膦催化合成中环化合物的研究进展进行总结，详细阐述不同反应底物类型、反应机理等。

关键词：有机催化膦催化剂环化反应中环化合物

可再生能源驱动的CO基环状碳酸酯合成研究进展

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有机化学 2024年

作者：许立锋武安国于芳羽李红茹何良年南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室南开大学药学院

环状碳酸酯是重要的化工产品，在电池电解液、化妆品、油漆等领域具有广泛应用，同时还是有机合成的绿色溶剂和反应原料。环状碳酸酯是工业规模CO2转化的重要产品，主要通过环氧化物与CO2的环加成反应进行制备。在传统的热催化反应中，... 详细信息

环状碳酸酯是重要的化工产品，在电池电解液、化妆品、油漆等领域具有广泛应用，同时还是有机合成的绿色溶剂和反应原料。环状碳酸酯是工业规模CO2转化的重要产品，主要通过环氧化物与CO2的环加成反应进行制备。在传统的热催化反应中，由于环氧化物活化开环具有较高的能垒，因而一般需要较高的反应温度；近年来，新材料的发展推动了环加成反应催化剂的创新，新的催化模式不断出现，尤其是光驱动和电驱动的环加成反应实现了温和条件下环状碳酸酯的制备。此外，电驱动的烯烃或邻二醇与CO2合成环状碳酸酯也取得了初步的研究成果。本文总结了光/电驱动的CO2合成环状碳酸酯的反应，旨在通过对材料设计和催化机理的介绍，为新型反应路径和催化材料的设计提供新思路。

关键词：二氧化碳催化活化可再生能源环状碳酸酯光热协同

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电化学脱卤氘化研究进展

电化学（中英文） 2024年第5期30卷 1-10页

作者：李鹏飞寇广生亓丽萍仇友爱南开大学化学院元素有机化学国家重点实验室天津300071

近年来,含有氘原子的化合物在包括材料和生物医药在内的各个领域中的重要性日益增加,被广泛应用于化学和生物学的机制研究中,将氘原子引入有机化合物已经成为药物分子发展的重要方向之一。同时,在非生物活性物质的活体内氚标记的化合物... 详细信息

近年来,含有氘原子的化合物在包括材料和生物医药在内的各个领域中的重要性日益增加,被广泛应用于化学和生物学的机制研究中,将氘原子引入有机化合物已经成为药物分子发展的重要方向之一。同时,在非生物活性物质的活体内氚标记的化合物也发挥了重要作用。自美国食品药品监督管理局(FDA)批准的第一种用于临床治疗的氘化药物问世以来,氘标记的化合物就迅速成为人们关注的焦点,各种有机化合物的氘化方法被广泛开发。其中,卤化物的还原氘化具有高选择性的优势,但是大部分反应策略受到氘源和催化模式的限制。有机电合成作为一种相对绿色的催化模式以及其对氧化还原反应的广泛适应性,电化学卤化物的还原氘化成为替代传统卤-氘原子交换的重要方法之一,它避免了传统方法中过渡金属催化剂、金属试剂及昂贵氘代试剂的使用。近年来卤化物的电化学脱卤氘化得到很快的的发展,电化学脱卤氘化通常仅需要重水作为最廉价易得的氘源就能高效得到高氘代掺入率的产物,这为氘代化合物的合成与发展提供了重要的支撑。本文根据卤化物的类型,综述了电化学条件下芳基卤化物和烷基卤化物还原氘化的最新进展以及其反应机制,有望为未来更为广泛的氘代方法研究以及氘代化合物的研究提供一定的基础.

关键词：电化学氘化卤化物氘水脱卤反应

共价有机框架材料:一类新兴的均孔吸附分离树脂

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科学通报 2024年第16期69卷 2233-2245页

作者：王孟锦王洒任红霞陈瑶张振杰南开大学化学学院天津300071 南开大学药物化学生物学国家重点实验室天津300071 南开大学药学院天津300071

吸附分离树脂可实现离子/分子的交换与吸附,是目前在生产与生活中应用最广泛的一类功能性高分子材料.近年来,共价有机框架材料(covalent organic frameworks,COFs)由于其均匀有序的孔结构以及结构可设计性得到了广泛关注,在稳定性、选... 详细信息

吸附分离树脂可实现离子/分子的交换与吸附,是目前在生产与生活中应用最广泛的一类功能性高分子材料.近年来,共价有机框架材料(covalent organic frameworks,COFs)由于其均匀有序的孔结构以及结构可设计性得到了广泛关注,在稳定性、选择性、吸附容量等方面相较传统吸附分离树脂材料展示出显著优势,可作为新一代的超级吸附分离树脂材料.本文总结了COF树脂的发展历史、设计合成策略以及功能应用,并对目前的发展瓶颈以及工业化进行了展望.

关键词：树脂吸附分离共价有机框架材料

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电化学脱卤氘化研究进展（英文）

电化学(中英文) 2024年第5期 4-13页

作者：李鹏飞寇广生亓丽萍仇友爱南开大学化学院元素有机化学国家重点实验室

关键词：电化学氘化卤化物氘水脱卤反应

Wagner-Meerwein重排反应在天然产物全合成中的应用

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有机化学 2024年

作者：陈杰李俊龙先文申海香邓军南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室武威职业学院现代农业学院

Wagner-Meerwein重排反应因其在分子内高效构建季碳手性中心和实现碳骨架重组的独特能力,自发现以来,被广泛应用于众多复杂分子的合成.通过对天然产物生物合成途径的理性分析,将Wagner-Meerwein重排反应巧妙地引入合成设计中,能够快速... 详细信息

Wagner-Meerwein重排反应因其在分子内高效构建季碳手性中心和实现碳骨架重组的独特能力,自发现以来,被广泛应用于众多复杂分子的合成.通过对天然产物生物合成途径的理性分析,将Wagner-Meerwein重排反应巧妙地引入合成设计中,能够快速、高效地构建常规手段难以实现的环系结构,尤其是包含多个连续季碳手性中心的多环天然产物.近年来, Wagner-Meerwein重排反应在萜类和甾体类天然产物合成中的应用日益增多,展现了其独特的合成优势.本文主要综述了2019年以来Wagner-Meerwein重排反应在这些复杂天然产物合成中的最新应用进展,突显其在构建带有季碳手性中心环系所发挥的独特优势.

关键词： Wagner-Meerwein重排天然产物全合成萜类甾体

质谱离子源内裂解和重排可能会为化学反应中间体的捕获带来错误信息

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质谱学报 2024年第1期45卷 111-122,I0004页

作者：赵玲玲梁驰予汪杰张新星南开大学化学学院天津300071

质谱法广泛应用于在线反应监测和高活性中间体捕获,极大助力了化学反应机理研究。微液滴具有极端的化学环境,有望捕获高活性中间体,与质谱联用可实现原位表征。有报道表明,微液滴表面的局部强酸环境可以稳定短寿命的碳正离子,结合在线... 详细信息

质谱法广泛应用于在线反应监测和高活性中间体捕获,极大助力了化学反应机理研究。微液滴具有极端的化学环境,有望捕获高活性中间体,与质谱联用可实现原位表征。有报道表明,微液滴表面的局部强酸环境可以稳定短寿命的碳正离子,结合在线质谱可以检测其信号。本文使用电喷雾电离质谱(ESI-MS)测定了一系列碳正离子的前体分子,在排除微液滴效应影响的前提下,检测到这些碳正离子信号。进一步的实验表明,受进样毛细管高温和管透镜电压的共同影响,在质谱的粗真空区域,前体物种会发生源内裂解产生碳正离子碎片,这些碎片可能会被误判为液滴反应中产生的高活性中间体,从而影响反应机理研究。本工作表明,在使用质谱进行反应监测和中间体捕获研究时,应谨慎地考察各仪器参数,尤其是离子光学系统所加电压对离子的影响,以避免对化学反应机制的误判。

关键词：电喷雾电离质谱(ESI-MS) 碳正离子源内裂解

质子交换膜电解水制氢阳极析氧反应催化剂的研究进展

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硅酸盐学报 2024年第6期52卷 1861-1872页

作者：曹雪洁杨磊徐光宇焦丽芳南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071

氢气被认为是一种清洁的能源载体。作为应对全球能源挑战的潜在解决方案,各类可再生能源制氢工艺已受到广泛关注。质子交换膜(PEM)电解水技术具有启动和功率调节迅速的优点,是目前唯一可以耦合可再生能源发电制备高纯度氢气的技术。催... 详细信息

氢气被认为是一种清洁的能源载体。作为应对全球能源挑战的潜在解决方案,各类可再生能源制氢工艺已受到广泛关注。质子交换膜(PEM)电解水技术具有启动和功率调节迅速的优点,是目前唯一可以耦合可再生能源发电制备高纯度氢气的技术。催化剂是PEM电解水反应的关键材料,尤其是阳极侧的析氧催化剂。本文首先回顾了4类主流的电解水制氢技术,随后概述了铱基和钌基电催化剂在酸性析氧反应中的最新研究进展,特别强调了对活性/稳定性增强策略的讨论。最后,总结了该领域存在的问题和所面临的挑战,并对未来的研究方向做出了展望。

关键词：质子交换膜电解水制氢析氧反应铱基电催化剂钌基电催化剂