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工况条件下富氢气体中CO选择性氧化反应的耐受性调控及作用机制研究

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化学学报 2024年第7期82卷 819-832页

作者：王力鹏曹道帆刘雪李超刘科南方科技大学理学院化学系深圳518055

一氧化碳选择性氧化(CO-PROX)是纯化富氢气体耦合燃料电池发电的关键步骤,CO-PROX能够通过催化作用优先氧化脱除重整气中的CO杂质,将CO浓度降低至0.001%或0.010%以下,为燃料电池系统供给高纯H_(2)提供了技术选择.在多数的文献研究工作中... 详细信息

一氧化碳选择性氧化(CO-PROX)是纯化富氢气体耦合燃料电池发电的关键步骤,CO-PROX能够通过催化作用优先氧化脱除重整气中的CO杂质,将CO浓度降低至0.001%或0.010%以下,为燃料电池系统供给高纯H_(2)提供了技术选择.在多数的文献研究工作中,研究者一般采用模拟的重整气组分来评估新型催化剂材料的活性,设置出理想的CO-PROX反应气氛(惰性气体作为配气代替重整尾气中的CO_(2)和H_(2)O,模拟较低的H_(2)比例等),使研究的科学问题更加集中具体,然而少有研究综合考虑实际工况因素的影响、反应器设计、传质传热、反应器单元衔接等问题.本研究综述侧重考察调研了H_(2)O和CO_(2)对CO-PROX反应的作用,以及实际工况下可能存在的其他因素的影响,概括分析了上述因素对CO-PROX反应的抑制/促进作用,同时归纳整理了提升耐受性的可行调控策略,为CO-PROX领域的基础研究和工程应用衔接提供重要参考依据.

关键词： CO选择性氧化 H_(2)O与CO_(2)影响抑制/促进作用调控改性策略

Pt/MCF催化剂上Ti的添加对典型VOCs完全氧化反应的影响

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浙江大学学报（理学版） 2024年第3期51卷 347-354,380页

作者：王超章圣伟毛建新周仁贤浙江大学化学系浙江杭州310028 浙江省应用化学重点实验室浙江杭州310028

在介孔二氧化硅泡沫(mesocellular silica foam,MCF)载体中用2种不同的方式添加钛(Ti)元素,分别得到PtxTi/MCF和Pt/yTi-MCF系列催化剂,研究了催化剂对于苯、正己烷和乙酸乙酯完全氧化反应的催化活性,详细考察了催化剂的制备方法,以及Ti... 详细信息

在介孔二氧化硅泡沫(mesocellular silica foam,MCF)载体中用2种不同的方式添加钛(Ti)元素,分别得到PtxTi/MCF和Pt/yTi-MCF系列催化剂,研究了催化剂对于苯、正己烷和乙酸乙酯完全氧化反应的催化活性,详细考察了催化剂的制备方法,以及Ti的添加量、焙烧温度对催化活性的影响。另外,用氮气等温吸脱附曲线、拉曼(Raman)光谱、小角和广角X射线衍射(XRD)分析等,表征部分载体及催化剂的结构及其物理化学性质。结果表明,将乙酰丙酮铂和乙酰丙酮钛混合,经浸渍、焙烧制备的Pt8Ti/MCF催化剂,对苯、正己烷,尤其是乙酸乙酯的完全氧化反应具有较好的催化活性和稳定性,且制备方法简单,有较好的应用前景。

关键词： TiO_(2) 介孔二氧化硅泡沫纳米Pt 催化完全氧化挥发性有机物

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季铵化壳聚糖-琼脂水凝胶粒的制备及其缓释性能研究

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应用化工 2024年

作者：赵予榕朱丹许怡菲余秋漫胡章广东海洋大学化学与环境学院应用化学系

以琼脂和水溶性较好的季铵化壳聚糖为起始原料，利用非共价键作用制备出季铵化壳聚糖-琼脂水凝胶粒，通过负载尿素，研究其对尿素的缓释性能。采用傅里叶变换红外光谱、X-射线衍射以及扫描电子显微镜等对产物进行结构表征。结果证实，... 详细信息

以琼脂和水溶性较好的季铵化壳聚糖为起始原料，利用非共价键作用制备出季铵化壳聚糖-琼脂水凝胶粒，通过负载尿素，研究其对尿素的缓释性能。采用傅里叶变换红外光谱、X-射线衍射以及扫描电子显微镜等对产物进行结构表征。结果证实，具有多孔结构的季铵化壳聚糖-琼脂水凝胶粒已合成并成功负载尿素。制备的水凝胶粒溶胀率达397.53%，对尿素的包封率为51.83%，室温释放72 h累计释放率达81.37%，呈现良好的缓释效果。因此，本研究为进一步开发新型高效的农业缓释材料提供了科学依据。

关键词：壳聚糖琼脂水凝胶粒尿素

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电化学合成耦合可再生能源制氢:机遇与挑战

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 1-6页

作者：魏子栋黄寻段昊泓邵明飞李仁贵张金利李灿段雪重庆大学化学化工学院重庆400044 清华大学化学系北京100084 北京化工大学化学学院北京100029 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 天津大学化工学院天津300072

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的... 详细信息

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的活性氧/氢直接氧化/还原有机物,不仅有助于降低能耗,还可以生产高附加值有机化工产品,是提高电能利用效率、降低生产成本的有效方案.然而,尽管这种方法具有诸多优势,其工业化应用仍面临一系列难题.本文回顾了电化学合成的发展历史,探讨了氢能时代为电化学合成带来的发展机遇.同时,分析了将电化学合成与电解水耦合所面临的挑战以及未来发展方向.首先,应当慎重选择与电解水制氢耦合的阳极反应体系,其氧化产物不但要具有比反应物更高的经济价值,而且要有较大的市场需求量,以匹配制氢规模.其次,虽然在热力学上有机物氧化比析氧更容易发生,但在动力学及传质方面,有机物氧化可能存在劣势,因此必须开发适用于工业制氢电流密度(500‒2000 mA cm^(‒2))的有机物氧化电极材料.第三,阳极有机产物选择性不仅影响反应物的利用率,而且决定后续分离纯化成本,需要通过调控活性氢/氧及有机物表面的竞争吸附等手段,提高阳极目标产物选择性及法拉第效率.第四,隔膜是分离两极反应物料、防止副反应发生的重要部件.然而,现有的阴、氧离子交换膜的耐有机物腐蚀性能差,需要开发适用于电解耦合体系的、具有高离子传导能力且性能稳定的新型隔膜材料.最后,当有机物氧化与电解水耦合后,产物的分离复杂程度增加,需要将精馏、萃取、膜分离等手段与电化学反应相结合,以提升电解过程效率.综上,本文讨论了电化学合成耦合可再生能源制氢的若干技术难题,为未来电合成与氢能技术共同发展提供新思路.

关键词：电化学合成电解水制氢反应匹配产物选择性隔膜稳定性过程强化

为何弱离去基团羟基在Aldol反应产物中就容易离去

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化学教育（中英文） 2024年第4期45卷 121-123页

作者：许家喜麻远北京化工大学化学学院北京100029 清华大学化学系北京100084

醇中的羟基是很弱的离去基团,一般需要通过用质子酸质子化、与路易斯酸络合或者形成磺酸酯后才容易离去;β-位无吸电子取代基的醇,在碱性条件下难以直接离去。而Aldol反应的产物β-羟基醛酮,在碱性条件下就可以实现羟基的离去,脱水生成... 详细信息

醇中的羟基是很弱的离去基团,一般需要通过用质子酸质子化、与路易斯酸络合或者形成磺酸酯后才容易离去;β-位无吸电子取代基的醇,在碱性条件下难以直接离去。而Aldol反应的产物β-羟基醛酮,在碱性条件下就可以实现羟基的离去,脱水生成α,β-不饱和醛酮。这种醇脱水反应条件的不寻常会引起学生困惑。通过分析2类反应的机理和反应过程中立体电子效应的不同,合理地解释了这2类醇脱水反应的差别,加深了学生的理解。

关键词：醇羟基脱水消除碱性条件

为什么酸催化羧酸及其衍生物的反应是羰基氧质子化

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化学教育（中英文） 2024年第2期45卷 127-129页

作者：许家喜麻远北京化工大学化学学院北京100029 清华大学化学系北京100084

醇醚中的氧原子比醛酮羰基的氧原子碱性强,而羧酸及其衍生物在酸催化下的反应却是其羰基氧原子质子化;另外,羧酸及其衍生物作为亲核试剂时,也是其羰基氧原子作为亲核位点。通过分析羧酸及其衍生物中羰基和氧/氮原子形成的π34共轭体系... 详细信息

醇醚中的氧原子比醛酮羰基的氧原子碱性强,而羧酸及其衍生物在酸催化下的反应却是其羰基氧原子质子化;另外,羧酸及其衍生物作为亲核试剂时,也是其羰基氧原子作为亲核位点。通过分析羧酸及其衍生物中羰基和氧/氮原子形成的π34共轭体系的电子效应,合理地解释了为什么羧酸及其衍生物中羰基氧原子更易被质子化和作为亲核位点,并且拓展到了亚胺酯、脒和胍类化合物的质子化。

关键词：氧原子碱性羧酸酯酰胺

硼团簇及其材料化学研究进展(II):硼碳团簇及化合物的相似性

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中国科学:化学 2024年

作者：马艳娜李婉璐陈藤藤陈学年李隽王来生郑州大学化学学院清华大学化学系理论化学中心稀土新材料教育部工程研究中心香港科技大学化学系河南师范大学化学化工学院河南省硼化学与先进材料重点实验室中国科学院赣江创新研究院稀土基础科学中心美国布朗大学化学系

硼是元素周期表的第五号元素,位于碳的左邻位,二者之间有很多相似之处.然而,与丰富的碳化学的研究工作相比,硼化学的研究相对薄弱.碳原子的价电子构型为2s22p2,价电子数目与价轨道数相等.但硼原子的价电子构型为2s22p1,价电子数少于价... 详细信息

硼是元素周期表的第五号元素,位于碳的左邻位,二者之间有很多相似之处.然而,与丰富的碳化学的研究工作相比,硼化学的研究相对薄弱.碳原子的价电子构型为2s22p2,价电子数目与价轨道数相等.但硼原子的价电子构型为2s22p1,价电子数少于价轨道数,属于缺电子原子.硼原子的缺电子特性使其不仅可以形成普通的两中心化学键,还可以通过多中心键的方式共享电子以平衡体系的电子分布.不同形式多中心键的存在使得含硼化合物大多具有独特的几何结构和电子离域的成键特点.本文主要围绕硼、碳元素的成键特点,尤其是硼与碳化合物结构和成键的相似性,对硼、碳组成的5类化合物（硼、碳单质的同素异形体及团簇、硼和芳烃反夹心化合物、硼烷和有机烷烃、BN和CC等电子体、硼氧化合物和碳氧化合物）进行比较.通过对比,找出二者之间的相似性和差异,进而借助丰富的碳化学知识来拓展含硼化合物的种类及其在材料化学方面的应用.

关键词：硼元素碳元素缺电子多中心化学键团簇

环氧氯丙烷与亲核试剂反应先开环再分子内环化原因分析

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化学教育（中英文） 2024年第16期45卷 105-107页

作者：许家喜麻远北京化工大学化学学院北京100029 清华大学化学系北京100084

亲核试剂与一级卤代烷通常是发生双分子亲核取代反应。而环氧氯丙烷与亲核试剂的反应主要是通过亲核试剂先对其环氧乙烷部分的亲核开环,然后再分子内环化得到反应产物;而不是亲核试剂直接取代环氧氯丙烷的氯原子得到最终产物。其原因是... 详细信息

亲核试剂与一级卤代烷通常是发生双分子亲核取代反应。而环氧氯丙烷与亲核试剂的反应主要是通过亲核试剂先对其环氧乙烷部分的亲核开环,然后再分子内环化得到反应产物;而不是亲核试剂直接取代环氧氯丙烷的氯原子得到最终产物。其原因是形成小环化合物的香蕉键不是轴向重叠,重叠效果不好,因此,其稳定性比轴向重叠形成的σ键弱。从而,亲核试剂先与环氧乙烷中的弱C—Oσ键进行开环反应,生成的烷氧基负离子再进行分子内的亲核取代环化,得到最终产物。本文通过对反应物中关键化学键的形成轨道和稳定性的分析,合理地解释了环氧氯丙烷与普通一级卤代烷反应性的差别,加深了学生的理解。

关键词：环氧氯丙烷亲核取代亲核试剂小环化合物成键轨道

RORγt反向激动剂用于自身免疫性疾病治疗的研究进展

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中国药科大学学报 2024年第1期55卷 87-102页

作者：鲁丽雪王永辉复旦大学药学院药物化学系

视黄酸受体相关孤儿受体RORγt作为Th17细胞特异性转录因子可诱导Th17细胞的分化以及炎性因子IL-17等的产生，在炎症和自身免疫性疾病等病症的发生和发展过程中发挥着重要作用。近年来RORγt反向激动剂已成为学术界乃至国际制药公司研... 详细信息

视黄酸受体相关孤儿受体RORγt作为Th17细胞特异性转录因子可诱导Th17细胞的分化以及炎性因子IL-17等的产生，在炎症和自身免疫性疾病等病症的发生和发展过程中发挥着重要作用。近年来RORγt反向激动剂已成为学术界乃至国际制药公司研究的热点领域。目前已报道多种骨架结构类型，包括正构位点反向激动剂和变构位点反向激动剂。本文通过介绍RORγt的结构与功能，并对处于临床和临床前研究中的一些RORγt反向激动剂进行综述，以期为RORγt反向激动剂的进一步研究与开发提供参考。

关键词：自身免疫性疾病 Th17细胞 RORγt反向激动剂