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几种典型纳米材料对土壤-植物体系中砷镉积累的阻控效应

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环境化学 2024年第9期43卷 3070-3079页

作者：王瑶瑶顾雪元南京大学环境学院污染控制与资源化国家重点实验室南京210023

纳米材料(NPs)已成为近年来农业领域对污染控制具有较好前景的新兴技术.本研究针对农田蔬菜中砷(As)和镉(Cd)复合污染问题,比较了4种代表性NPs(ZnO、CeO_(2)、SiO_(2)、S)在As/Cd单一和复合污染场景下对小白菜中重金属的富集和毒性效应... 详细信息

纳米材料(NPs)已成为近年来农业领域对污染控制具有较好前景的新兴技术.本研究针对农田蔬菜中砷(As)和镉(Cd)复合污染问题,比较了4种代表性NPs(ZnO、CeO_(2)、SiO_(2)、S)在As/Cd单一和复合污染场景下对小白菜中重金属的富集和毒性效应的抑制效应和机制.结果表明,在Cd环境中,ZnO NPs通过提高土壤pH和Zn2+抑制了植物对Cd的吸收;在As环境中,溶解性有机碳增加导致孔隙水和植物体中As含量下降.此外,ZnO NPs还可以显著促进植物生长,增强地上部SOD、POD抗氧化酶活性,降低MDA水平,提高了植物对重金属的抗性.CeO_(2) NPs同样可以促进植物生长,降低了根部MDA水平,但对植物对As和Cd吸收的抑制能力程度不如ZnO NPs,主要降低了植物根中金属的积累量.SiO_(2) NPs虽然一定程度上抑制了植物根对Cd的吸收,但显著促进了复合污染中地上部分As累积.而S NPs导致土壤明显酸化,抑制了植物地上部的生长,并导致小白菜根中Cd含量显著升高.综合来看,ZnO和CeO_(2)具有较好的阻控效果,SiO_(2)和S纳米材料则需要谨慎使用,结果可以为As-Cd复合污染提供“因土配方”的纳米技术参考.

关键词：土壤修复纳米材料砷镉蔬菜

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基于过氧乙酸的高级氧化技术去除水中新污染物：现状与挑战

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环境化学 2024年

作者：汤崇锹金丽丽黄辉任洪强南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

当前水处理领域面临着新污染物去除的重要挑战.基于过氧乙酸（PAA）的高级氧化工艺（AOPs）因其在有机物降解方面的效率及较低的成本，成为水处理中新污染物去除的热点技术.本文系统评述了利用光、热、电、过渡金属、磷酸盐缓冲溶液、... 详细信息

当前水处理领域面临着新污染物去除的重要挑战.基于过氧乙酸（PAA）的高级氧化工艺（AOPs）因其在有机物降解方面的效率及较低的成本，成为水处理中新污染物去除的热点技术.本文系统评述了利用光、热、电、过渡金属、磷酸盐缓冲溶液、碳材料以及负载金属碳材料等活化PAA的方法及机理，总结了现有PAA-AOPs技术去除水中新污染物的现状及新兴研究趋势，并对此技术面临的挑战及可能的解决方案进行了前瞻性分析，旨在为PAA-AOPs技术在去除水中新污染物方面的进一步发展提供有益参考.

关键词：过氧乙酸高级氧化新污染物去除技术降解机理

甲基硅烷化改性显著促进乙烯在Pt/SBA-15上的低温催化氧化

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环境化学 2024年

作者：范雅轩赵谦郑寿荣南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

以介孔分子筛SBA-15为载体，采用浸渍法制备Pt基催化剂，通过三甲基氯硅烷(TMCS)对催化剂进行表面改性以提高其疏水性.表征结果表明甲基硅烷化显著促进了催化剂的表面疏水性.乙烯的低温催化氧化结果显示，随着TMCS接枝量的增加，催化剂... 详细信息

以介孔分子筛SBA-15为载体，采用浸渍法制备Pt基催化剂，通过三甲基氯硅烷(TMCS)对催化剂进行表面改性以提高其疏水性.表征结果表明甲基硅烷化显著促进了催化剂的表面疏水性.乙烯的低温催化氧化结果显示，随着TMCS接枝量的增加，催化剂的反应活性呈现火山型变化规律. Pt/SBA-15-TMCS (1:6)的催化活性最高，能够保持约1 h对痕量乙烯100%的催化氧化效果，3 h后仍有29%的乙烯转化率，相比于Pt/SBA-15有显著提升.适量TMCS的改性带来的催化剂疏水性的改善能够有效抑制反应过程中水分子吸附对催化剂的不利影响，而过量TMCS的修饰则易团聚形成大颗粒堵塞介孔孔道，减少乙烯分子与活性位点的接触，降低催化效果.

关键词：低温催化氧化乙烯 Pt/SBA-15 表面改性

CeO形貌对Ru/CeO液相催化还原N-二甲基亚硝胺的影响

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环境化学 2024年

作者：信晋凯孙玉菡余乐郑寿荣许昭怡南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

采用3种不同形貌的氧化铈(立方体c-CeO2、棒状r-CeO2与八面体o-CeO2)为载体，采用沉淀沉积法制备了Ru/CeO2催化剂，并研究了水中N-二甲基亚硝胺(NDMA)的催化加氢还原反应.结果表明，3种催化剂的NDMA还原活性顺序为Ru/c-CeO2>Ru/o-CeO2>R... 详细信息

采用3种不同形貌的氧化铈(立方体c-CeO2、棒状r-CeO2与八面体o-CeO2)为载体，采用沉淀沉积法制备了Ru/CeO2催化剂，并研究了水中N-二甲基亚硝胺(NDMA)的催化加氢还原反应.结果表明，3种催化剂的NDMA还原活性顺序为Ru/c-CeO2>Ru/o-CeO2>Ru/***、拉曼等表征结果显示，Ru/c-CeO2具有较高的Run+和适量的氧空位含量，其金属-载体相互作用最强，具有最高的还原活性NDMA液相催化还原反应符合朗格缪尔-欣谢尔伍德模型，NDMA在催化表面的吸附是反应的控制步骤催化剂对NDMA催化还原效率随着pH的升高呈倒火山型变化.催化剂经过5次循环利用后，仍有较好的催化活性.

关键词：液相催化加氢 N-二甲基亚硝胺(NDMA) Ru/CeO 金属-载体相互作用

水环境中含硫有机微污染物：污染现状、去除技术及机理分析

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环境化学 2024年

作者：金丽丽孔博宁陆俊杰黄辉任洪强南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

含硫有机微污染物在国内外自然水体中高频检出，其主要包含生产生活中广泛应用的含硫医药和农药，具有难降解性及生物毒性，已形成较高环境风险.本文系统总结了含硫有机微污染物的种类及典型污染物理化性质，全面综述了其在水环境中的... 详细信息

含硫有机微污染物在国内外自然水体中高频检出，其主要包含生产生活中广泛应用的含硫医药和农药，具有难降解性及生物毒性，已形成较高环境风险.本文系统总结了含硫有机微污染物的种类及典型污染物理化性质，全面综述了其在水环境中的来源、环境风险及污染现状，采用文献计量学方法重点分析了含硫有机微污染物的去除技术及机理，并从优化污染物高精确度检测手段、完善复合污染物风险评估方法、开发高选择性的污染控制技术、建立效价官能团-环境效应数据库、加强区域水循环体系协同治理5个方面展望了未来研究的热点趋势，以期为水环境中含硫有机微污染物的有效削减及风险防控提供参考.

关键词：含硫有机微污染物环境风险污染现状去除技术去除机理

基于氮掺杂碳量子点的水体氟离子选择性荧光开启检测

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环境化学 2024年第3期43卷 875-884页

作者：陈倍宁王恩语杨正爽付翯云南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210093

本论文以柠檬酸为碳源、尿素为氮源,通过水热法制备了氮掺杂碳量子点(NCDs),将其作为荧光探针用于检测水体中的氟离子(F^(–)).利用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、荧光光谱等表征手段... 详细信息

本论文以柠檬酸为碳源、尿素为氮源,通过水热法制备了氮掺杂碳量子点(NCDs),将其作为荧光探针用于检测水体中的氟离子(F^(–)).利用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、荧光光谱等表征手段分析了NCDs的结构和光谱学性质.考察了探针检测氟离子的灵敏度、稳定性和选择性,及其在天然水体样品中的适用性.结果表明,NCDs可在紫外光激发下产生蓝色荧光,且具有较高的荧光量子产率(41%).NCDs富含羧基、羟基等含氧官能团,可与铝离子(Al^(3+))发生反应,这一过程会导致其荧光淬灭;而F^(–)与Al^(3+)的配位反应可置换出与NCDs结合的Al^(3+),使NCDs的荧光恢复,产生荧光“开启”效应.NCDs荧光恢复的程度与F^(–)浓度线性正关系(R2=0.995),表明该方法可用于定量检测F^(–).进一步研究显示,NCDs在检测F^(–)时具有较快的响应时间(约1.0 min)、较宽的线性范围(20—300μmol·L^(-1))、较低的检出限(0.65μmol·L^(-1))和良好的选择性(水体常见阴阳离子对检测过程的影响低于5%).此外,NCDs还具有良好的稳定性,在中性到弱碱性环境(pH 6.0—9.0)中均能有效检出F^(–).在实际水体分析过程中,NCDs显示了良好的F^(–)加标回收率(88.2%—105.0%)和检测精密度(相对标准偏差低于3.0%),表明其具有较好的应用潜能.

关键词：氮掺杂碳量子点氟离子荧光检测荧光开启

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不同碳氮比下后置反硝化工艺中溶解性有机质的分子特征及其转化机理

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环境化学 2024年第8期43卷 2658-2671页

作者：崔贤程华仔韩成龙丁丽丽胡海冬任洪强南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210023

污水处理厂后置反硝化工艺中外加碳源的投加量会影响出水溶解性有机质(DOM)的特性,从而影响后置反硝化的处理效率和出水水质.本研究以实际污水中DOM为研究对象,利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT ICR-MS)开展了不同碳氮比(C/N=3、4、5... 详细信息

污水处理厂后置反硝化工艺中外加碳源的投加量会影响出水溶解性有机质(DOM)的特性,从而影响后置反硝化的处理效率和出水水质.本研究以实际污水中DOM为研究对象,利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT ICR-MS)开展了不同碳氮比(C/N=3、4、5、6)下后置反硝化工艺中DOM的分子特征及其转化机理研究.结果表明,在4种C/N下,C/N=5的反应器出水芳香性DOM分子(AImod>0.5)和不饱和程度高的分子(DBE≥4)占比最高,分别为24.72%和97.6%,说明C/N=5时,出水难生物降解程度较高.通过分子转化分析可知,C/N=5的反应器产生的DOM分子占比(58.35%)最高且不饱和程度较高,去除的分子占比(2.80%)低且不饱和程度较低,再次证实C/N=5的反应器出水相较于C/N=3、4、6的反应器出水DOM分子惰性高,排放至受纳水体环境风险较低.此外,微生物群落结构及其与DOM的关联分析可知,Proteobacteria在C/N=5的反应器中相对丰度最高,其主导后置反硝化工艺中DOM分子的产生,Planctomycetota、Nitrospirota、Chloroflexi和Gemmatimonadota对DOM分子的去除和产生也具有重要作用.综上所述,推荐C/N比为5作为后置反硝化工艺中外加碳源的适宜C/N比.

关键词：溶解性有机质 (DOM) 后置反硝化傅里叶变换离子回旋共振质谱 (FT ICR-MS) 微生物群落污水处理.

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土壤-水稻系统中硫代砷的研究进展

南京大学学报（自然科学版） 2024年第4期60卷 692-705页

作者：侯天啸张思亮智文李晓彤谢雨洁罗军污染控制与资源化研究国家重点实验室南京大学环境学院南京210023

硫代砷是土壤-水稻系统中砷的重要形态之一,其形态转化对砷的生物地球化学循环具有重要意义,同时也对环境和人类健康构成潜在威胁.总结了近年来国内外有关水稻土中硫代砷的定量检测方法、存在形态、影响因素、生物地球化学过程与水稻吸... 详细信息

硫代砷是土壤-水稻系统中砷的重要形态之一,其形态转化对砷的生物地球化学循环具有重要意义,同时也对环境和人类健康构成潜在威胁.总结了近年来国内外有关水稻土中硫代砷的定量检测方法、存在形态、影响因素、生物地球化学过程与水稻吸收机制方面的研究进展,旨在为后续研究提供方法参考与理论依据.为减少在环境样品分析之前硫代砷的形态转化,可向样品中加入二乙基三胺五乙酸(DTPA),将样品快速冷冻后低温避光保存.离子色谱串联电感耦合等离子体质谱法(IC-ICP-MS)适用于环境样品中硫代砷的分离与定量检测.无机硫代砷与甲基硫代砷在形成条件、环境行为以及水稻吸收方面存在显著差异.水稻土中硫代砷的含量受pH、氧化还原环境以及还原态硫等因素的影响,环境条件的变化会驱使不同形态硫代砷之间以及硫代砷与非硫代砷之间的相互转化.相较于(亚)砷酸盐,硫代砷在铁矿物表面的吸附能力通常较弱,且在土壤氧化还原条件变化时表现出更高的不稳定性.硫代砷可被水稻吸收并在籽粒中积累,其中二甲基一硫代砷酸盐(DMMTA)具有高吸收、高转运和高毒性,广泛存在于全球水稻籽粒与商品大米中.目前尚未明确水稻对硫代砷的吸收、转运与解毒机制,值得进一步深入探索以准确评估硫代砷对水稻生长、食品安全与人类健康所带来的潜在风险.

关键词：硫代砷土壤-水稻系统定量检测研究进展

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H_(2)S第一吸收带振动激发态光解动力学的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 221-229,I0102页

作者：高倩陈俊杰胡茜茜谢代前南京大学匡亚明学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210023 南京大学化学化工学院理论与计算化学研究所介观化学教育部重点实验室南京210023 合肥国家实验室合肥230088

本文利用切比雪夫实波包法研究了不同初始振动态下H_(2)S第一吸收带的光解量子动力学。由于初始振动态的波函数不同,计算得到的吸收光谱以及产物的振动态分布表现出不同的动力学特性,由于角坐标波函数的变化,初始伸缩振动激发态(1,0,0)... 详细信息

本文利用切比雪夫实波包法研究了不同初始振动态下H_(2)S第一吸收带的光解量子动力学。由于初始振动态的波函数不同,计算得到的吸收光谱以及产物的振动态分布表现出不同的动力学特性,由于角坐标波函数的变化,初始伸缩振动激发态(1,0,0)和(0,0,1)的吸收光谱宽度和峰值与振动基态不同,而(0,1,0)振动态的吸收光谱中有两个几乎同样高的峰值.(0,1,0)态的产物振动态分布对激发能量的依赖不强,并由V=0的产物主导,但在(1,0,0)和(0,0,1)振动态的较低能量处占主导的产物是SH(X,V=1)碎片,产物的转动态分布对总能量的依讨赖性较弱,且分布非常冷并在j=1处达到峰值,但(0,1,0)振动态的转动态分布表现出明显的振荡,其各向异性参数随转动量子数的振荡行为不同于其他三种振动态的各向异性参数.

关键词：光解硫化氢振动激发态量子动力学吸收光谱