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南京冬季大气中低分子量有机酸的浓度特征及气粒分配研究

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地球化学 2024年

作者：吴长流曹芳张煜娴戈畅薛永文章炎麟南京信息工程大学应用气象学院南京信息工程大学气候与环境变化国际合作联合实验室耶鲁大学–南京信息工程大学大气环境中心

大气中低分子量（LMW）有机酸的气粒分配过程对大气颗粒物干湿沉降、污染物降解和大气光化学二次反应等大气行为具有重要影响。为探究南京市冬季大气中LMW有机酸的组成和气粒分配特征，于2021年冬季在南京北郊同步采集了3 h分辨率的大... 详细信息

大气中低分子量（LMW）有机酸的气粒分配过程对大气颗粒物干湿沉降、污染物降解和大气光化学二次反应等大气行为具有重要影响。为探究南京市冬季大气中LMW有机酸的组成和气粒分配特征，于2021年冬季在南京北郊同步采集了3 h分辨率的大气酸性气体和颗粒物样品共70组，测定了样品中的甲酸、乙酸、草酸、丁二酸和戊二酸。结果表明，在气相中，主要的LMW有机酸为乙酸和甲酸，平均质量浓度分别为5.01±2.29 μg/m3和2.68±1.43 μg/m3; 在颗粒相中，草酸略高于甲、乙酸，平均质量浓度为0.39±0.13 μg/m3。甲酸和乙酸在气相中浓度大于颗粒相，且气相和颗粒相的浓度均呈现出白天大于夜间的变化趋势; 草酸、丁二酸的气相浓度大于颗粒相浓度，气相和颗粒相草酸浓度在9:00～12:00出现高值后逐渐降低，但在夜间00:00前后略有回升。甲酸和乙酸特征比值（F/A）法表明，南京冬季大气中气相有机酸主要源于人类活动的直接排放; 颗粒相有机酸夜间主要来自二次转化，日间则受一次排放和二次转化的混合污染。温度和湿度对大气中LMW有机酸的气粒分配具有重要影响，较低的温度和较高的相对湿度会使大气中LMW有机酸的气粒分配平衡向颗粒相中移动。相关性分析结果表明，低湿度条件下大气中LMW有机酸可能以气相反应或一次排放为主，而高湿条件下，水溶性无机离子可能会通过改变气溶胶含水量、酸碱度等理化性质影响LMW有机酸的气粒分配过程，促进污染物的二次反应生成。

关键词：有机酸日变化气粒分配来源

昆明市PM_(2.5)中水溶性无机离子的化学特征及来源解析

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环境化学 2024年第6期43卷 2005-2016页

作者：朱若珲曹芳范美益南京信息工程大学应用气象学院南京210044 南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京210044

为探究昆明市大气中水溶性无机离子的化学组分、季节差异及主要来源,本研究于2019年12月至2020年11月在云南大学进行PM_(2.5)样品采集,利用离子色谱仪分析样品中水溶性无机离子的质量浓度,并结合离子相关性分析、后向轨迹分析和主成分... 详细信息

为探究昆明市大气中水溶性无机离子的化学组分、季节差异及主要来源,本研究于2019年12月至2020年11月在云南大学进行PM_(2.5)样品采集,利用离子色谱仪分析样品中水溶性无机离子的质量浓度,并结合离子相关性分析、后向轨迹分析和主成分分析等方法,阐明了昆明市大气中PM_(2.5)及其水溶性无机离子的季节污染特征及来源.结果表明,采样期间各季节总水溶性无机离子浓度均值排序为春季((5.6±2.2)μg·m^(−3))>冬季((5.5±2.6)μg·m^(−3))>秋季((4.3±2.8)μg·m^(−3))>夏季((3.6±2.2)μg·m^(−3)),水溶性无机离子年质量浓度的均值从大到小为SO_(4)^(2−)>Ca^(2+)>NO_(3)^(−)>NH_(4)^(+)>K^(+)>Cl^(−)>Na^(+)>Mg^(2+)>F^(−),其中SO_(4)^(2−)、Ca^(2+)、NO_(3)^(−)和NH_(4)^(+)是主要的水溶性无机离子.Ca^(2+)主要源于土壤粉尘,其他三者由前体物(SO_(2)、NO_(x)和NH_(3))二次转化生成,主要受化石燃料燃烧排放影响.SOR和NOR全年均值分别为0.20和0.02,表明在相同的环境里,SO_(2)二次转化为SO_(4)^(2−)的过程更易发生,且在秋季转化速率最大(SOR=0.23).SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)和NH_(4)^(+)在秋季主要以NH_(4)NO_(3)和(NH_(4))_(2)SO_(4)的形式存在,其他三季则以NH_(4)HSO_(4)和NH_(4)NO_(3)的形式存在.昆明市大气PM_(2.5)中水溶性无机离子在冬、秋和春季一致,主要来自二次源和生物质燃烧源,其次是工业源和土壤尘,而夏季则主要来自机动车尾气、生物质燃烧源和土壤尘.除本地排放的影响外,冬季和夏季受到来自缅甸、老挝和贵州污染气团的影响,春季污染气团来自缅甸、云南本地和贵州,而秋季则受到云南东部和南部地区的气团输送影响.

关键词：水溶性无机离子 PM_(2.5) 来源解析昆明后向轨迹分析

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南京大气颗粒物化学组分的粒径分布和来源解析

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生态环境学报 2024年第7期33卷 1079-1088页

作者：卢睿霖曹芳林煜棋吴长流章炎麟南京信息工程大学生态与应用气象学院江苏南京210044 南京信息工程大学气候与环境变化国际合作联合实验室/耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心江苏南京210044

大气颗粒物中化学组分的粒径分布与其来源、形成过程、环境及健康效应密切相关。而过去对不同季节颗粒物的粒径分布特征,以及不同来源对粗、细颗粒物的贡献的研究相对较少。于2022年12月(冬季)和2023年8月(夏季)在南京采集了大气分粒径... 详细信息

大气颗粒物中化学组分的粒径分布与其来源、形成过程、环境及健康效应密切相关。而过去对不同季节颗粒物的粒径分布特征,以及不同来源对粗、细颗粒物的贡献的研究相对较少。于2022年12月(冬季)和2023年8月(夏季)在南京采集了大气分粒径颗粒物样品,分析了粗颗粒物(PM_(2.1-10))和细颗粒物(PM_(2.1))中碳质组分和主要水溶性无机离子的粒径分布和季节变化,运用正定矩阵因子分解模型(Positive Matrix Factorization,PMF)进行PM_(2.1-10)和PM_(2.1)的源解析。结果表明,在粒径分布特征上,冬夏两季有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)的平均浓度呈双峰型分布。SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)的季节平均浓度均为双峰型分布。NH_(4)^(+)主要分布在细颗粒物中,季节平均浓度呈单峰型分布,冬夏季均在0.43-0.65μm出现峰值。在季节变化上,颗粒物中除Na^(+)和SO_(4)^(2-)外的主要化学组分浓度均在冬季高于夏季。冬夏两季Ca^(2+)、Mg^(2+)主要集中在粗颗粒物中。根据PMF模型解析结果,南京大气颗粒物主要有4类来源贡献,即交通源、二次生成、生物质燃烧和扬尘源。PM_(2.1)主要来自二次生成和生物质燃烧源,冬夏季分别贡献了65.7%和61.0%,其中冬季生物质燃烧和二次硝酸盐的贡献占主导地位,而夏季主要来自二次硫酸盐的贡献。冬季PM_(2.1-10)主要来自交通源(41.8%),夏季则主要来自生物质燃烧和硝酸盐的二次生成贡献(43.9%)。研究探讨了大气颗粒物的化学组分的粒径分布特征、季节差异及来源,可为制定有针对性的大气污染防控措施提供科学依据。

关键词：大气颗粒物碳质气溶胶水溶性离子粒径分布季节差异正定矩阵因子分解模型

南京夏季大气CO浓度及其稳定碳同位素组成特征：人为排放变化的影响研究

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大气科学学报 2024年

作者：戈畅曹芳谢锋吴长流张煜娴李翰宇章炎麟南京信息工程大学生态与应用气象学院南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心

二氧化碳是大气主要的温室气体，对地球气候变化有着严重的影响，对大气中二氧化碳(CO2)浓度及其稳定碳同位素组成(δ13C)的观测，是评估人为活动对大气CO2浓度影响的重要手段，可以为我国实现“双碳”目标提供重要科学支撑。本研究于2... 详细信息

二氧化碳是大气主要的温室气体，对地球气候变化有着严重的影响，对大气中二氧化碳(CO2)浓度及其稳定碳同位素组成(δ13C)的观测，是评估人为活动对大气CO2浓度影响的重要手段，可以为我国实现“双碳”目标提供重要科学支撑。本研究于2021年夏季(6-8月)对南京城市区域大气中的CO2浓度及其δ13C值进行了高时间分辨率的观测研究。通过对比新冠疫情封控前后(其中7月21日至30日为封控期)的逐时和日变化数据，本文揭示了人为排放变化对大气CO2浓度及其δ13C值的影响。封控前，CO2平均浓度为(454.45 ± 23.96) × 10-6(410.98× 10-6～546.96 × 10-6)，封控期间则显著下降至(433.02 ± 17.34) × 10-6(408.5× 10-6～529.56 × 10-6)；而解封后CO2浓度迅速升至 (463.54 ± 32.24) × 10-6(402.25× 10-6～617.93 × 10-6)。δ13C值的变化趋势与CO2浓度变化相反，封控期平均值(-9.28‰ ± 0.61‰)比封控前后(分别为-9.85‰ ± 0.85‰和-10.23‰ ± 1.00‰)明显偏正，表明封控期间人为排放源发生显著变化。根据Keeling Plot图解法分析，发现南京大气CO2人为排放主要来源于工业燃煤和交通排放。此外，本研究运用SHAP-随机森林模型模拟了主要大气污染物和气象要素对大气CO2浓度及其δ13C值的影响，结合封控期间δ13C-CO2值的变化及风向模拟，推断封控期间大气CO2浓度下降主要与工业燃煤和机动车排放的减少有关。最后，基于同位素混合模型量化了封控期间工业燃煤和交通排放对CO2减排的贡献率，分别是61%和39%；而在解封后这两者对CO2增量贡献率分别为72%和28%。

关键词：城市大气CO 稳定同位素 C Keeling Plot图解法随机森林模型疫情封控

应用小样本机器学习方法定量解析大气水溶性类腐殖质氧化潜势的关键来源

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环境化学 2024年

作者：洪一航曹芳范美益薛永文赵祝钰吴继炎章炎麟南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京信息工程大学应用气象学院香港理工大学土木环境学系空气质量研究室

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准... 详细信息

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准减排工作.本文于2016年秋、冬季节在东北平原逐日采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品，并使用正定矩阵因子分解(positive-definite matrix factorization,PMF)模型量化了PM2.5中HULISWS来源的变化特征.尽管此前很多研究解析了HULISWS中OP的潜在来源，但传统源解析方法难以准确拟合OP与物质来源关系，导致其解析结果存在较大不确定性.随机森林(random forest,RF)是一种可以拟合非线性关系的机器学习算法，可以对OP来源进行解析.然而，RF算法在较小样本训练下通常会增加泛化误差，导致模型不确定性较大.针对这些问题，本文提出并验证了一种通过强化RF模型对特征变量的识别来提升其泛化能力的小样本学习(few-shot learning,FSL)方法 [FSL-RF].通过FSL-RF拟合HULISWS的OP与PMF源解析结果来建立来源与OP的关系，并使用置换变量重要性量化了各来源对OP的贡献.结果表明，生物质燃烧贡献了HULISWS浓度和HULISWS中OP的72%和63%.此外，烹饪排放贡献了4%的HULISWS浓度，对HULISWS中OP的贡献为19%.目前，尽管生物质燃烧仍然是东北地区大气HULISWS对人体造成细胞损伤的主要方式，但对烹饪排放的减排对人体细胞损伤的控制更加有效.

关键词：类腐殖质氧化潜势源解析机器学习小样本学习

2022年中国南方破纪录的夏秋连旱:热带海温和欧亚加热的作用

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中国科学：地球科学 2024年第2期54卷 439-450页

作者：胡跃鹏周波涛王会军张大鹏南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心气象灾害教育部重点实验室气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044 南京信息工程大学大气科学学院南京210044

2022年夏季至秋季,中国南方遭遇了一次持续的极端干旱事件,并对南方地区的经济发展和生态系统都造成了严重的影响.本文探究了引起这一持续性干旱事件发生的大气环流异常.研究结果表明,2022年夏季中国南方极端干旱的发生与西北太平洋异... 详细信息

2022年夏季至秋季,中国南方遭遇了一次持续的极端干旱事件,并对南方地区的经济发展和生态系统都造成了严重的影响.本文探究了引起这一持续性干旱事件发生的大气环流异常.研究结果表明,2022年夏季中国南方极端干旱的发生与西北太平洋异常反气旋及东亚副热带急流北移所共同导致的水汽通量辐散和异常下沉运动密切相关.不同的是,后续造成秋季干旱持续维持的大气环流异常主要是位于孟加拉湾至中国南海地区上空的气旋性环流异常,该系统导致了中国南方的水汽减少和异常下沉运动.进一步的研究表明,2022年夏季欧亚大陆北部罕见的强地表加热和热带太平洋的极端拉尼娜型海温异常共同导致在同期出现了西北太平洋异常反气旋和东亚副热带急流的北移,而秋季在孟加拉湾至中国南海地区上空形成的气旋性环流异常很大程度上是由热带印度洋海温的极端负异常导致的.

关键词：夏秋连旱中国南方热带海温欧亚加热

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我国气温和降水局地同期相关的时空变化特征

地球物理学进展 2024年第3期39卷 905-915页

作者：谭希贤段明铿南京信息工程大学大气科学学院南京210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气象灾害教育部重点实验室/气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044

使用中国1958—2017年2419个站点的气温和降水数据,探讨了不同季节两者之间的局地相关关系及其时间和空间变化特征.研究发现,我国气温和降水局地同期相关有着明显的季节差异及年代际变化特征.我国前30年(1958—1987年)、后30年(1988—2... 详细信息

使用中国1958—2017年2419个站点的气温和降水数据,探讨了不同季节两者之间的局地相关关系及其时间和空间变化特征.研究发现,我国气温和降水局地同期相关有着明显的季节差异及年代际变化特征.我国前30年(1958—1987年)、后30年(1988—2017年)四个季节的局地同期相关多以负相关为主,其中秋季表现最弱,夏季最强.与前30年相比,后30年冬、秋季的负相关性增强,春季负相关性下降,站点相关的稳定度较低;夏季负相关性下降,且站点相关的稳定度随区域发生变化.进一步分析发现,冬季在东北区和华东区,夏季在江淮区和东北区存在气温降水同期相关性显著变化区域,Wilcoxon秩和检验结果显示前、后30年冬季东北区气温显著变化,华东区气温和降水均显著变化,而前、后30年夏季东北区气温显著变化,江淮区降水显著变化,从而令这些区域前、后30年冬夏两季的气温降水同期相关性发生年代际转折.

关键词：气温和降水气候变化相关关系年代际变化

影响华北重度和轻度高温热浪的大气背景场差异分析

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大气科学学报 2024年第1期47卷 124-135页

作者：靳鑫桐周波涛谢文欣胡跃鹏范怡南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气象灾害教育部重点实验室/气候与环境变化国际合作联合实验室江苏南京210044

首先识别了1961—2020年华北地区的高温热浪事件,在此基础上筛选出重度和轻度高温热浪事件多发年份,对比分析了重度和轻度高温热浪事件的时空变化特征以及大气背景差异。结果表明,重度和轻度高温热浪发生频次的高值区分别位于华北北部... 详细信息

首先识别了1961—2020年华北地区的高温热浪事件,在此基础上筛选出重度和轻度高温热浪事件多发年份,对比分析了重度和轻度高温热浪事件的时空变化特征以及大气背景差异。结果表明,重度和轻度高温热浪发生频次的高值区分别位于华北北部和中南部。自20世纪60年代以来,华北重度和轻度高温热浪事件频次均呈现显著的增长趋势,其中重度高温热浪事件频次的增加更为明显。对应华北重度高温热浪事件多发,东亚中纬度地区为准相当正压结构的异常反气旋性环流控制,华北地区位于异常反气旋性环流的东南部。在该异常环流背景下,华北地区上空呈现异常下沉运动、云量偏少、大气整体偏干。在异常下沉绝热增温的同时,晴朗干燥的配置有利于更多的太阳辐射到达地表,相应的向上长波辐射和感热通量增加,进一步加热近地表大气。在华北轻度高温热浪事件高发年,华北位于异常反气旋(东南侧)和气旋(西北侧)性环流之间,主要受异常西南风控制。异常西南风向华北输送暖平流加热大气的同时,增加了华北上空的水汽。偏多的水汽捕获更多的长波辐射并反射至地表,利于气温升高。

关键词：重度高温热浪轻度高温热浪华北大气背景动力水汽条件热力条件

淮河流域暖季极端高温干旱复合事件的演变特征及其与气候和植被的关系

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生态学报 2024年第13期44卷 5596-5608页

作者：姚昊昕李清泉赵亮吴星麒沈新勇段春锋李畅南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室/气候与环境变化国际合作联合实验室/气象灾害预报预警与评估协同创新中心南京210044 中国气象局气候预测研究重点开放实验室国家气候中心北京100081 中国科学院大气物理研究所大气科学和地球流体力学数值模拟国家重点实验室北京100029 南京信息工程大学应用气象学院南京210044 南京信息工程大学大气环境中心教育部气候与环境变化国际合作联合实验室南京210044 海南省南海气象防灾减灾重点实验室海口570203 大气科学与卫星遥感安徽省重点实验室安徽省气象科学研究所合肥230031

使用淮河流域1981年至2020年的149个气象站点的气温和相对湿度数据,分析了流域暖季极端高温干旱复合事件(Compound Drought and Heat Events,CDHEs)的时空演变特征,并通过趋势分析和相关分析法探讨了CDHEs与气候和植被的关系。结果表明:... 详细信息

使用淮河流域1981年至2020年的149个气象站点的气温和相对湿度数据,分析了流域暖季极端高温干旱复合事件(Compound Drought and Heat Events,CDHEs)的时空演变特征,并通过趋势分析和相关分析法探讨了CDHEs与气候和植被的关系。结果表明:(1)CDHEs的发生日数在年代际尺度上呈现明显的增加趋势,并且范围扩大,频发区逐渐向淮河流域中西部移动;(2)在年际尺度上,CDHEs随时间序列呈显著的波动上升趋势,空间分布上以西北部为中心向四周递减。连续CDHEs事件呈年际变化,最大2至4天的连续事件存在波动,2019年达到高峰,并且在流域内零散或成片出现;(3)在月际尺度上,CDHEs的发生日数在6月最多,其次是5月、7月、9月和8月。淮河流域入汛前的旱情和入汛后的旱涝急转都容易导致CDHEs发生,而且随着月际变化向南移动;(4)CDHEs对水热条件和大气环流具有特别的敏感性。在850hPa反气旋和500hPa显著高压异常的控制下,高温、低湿、高蒸发和降水少的气候背景有利于淮河地区CDHEs的形成,尤其是在淮河中西部地区。因此,CDHEs的发生与气候变化密切相关;(5)CDHEs与植被生长也存在显著关系。CDHEs与GPP呈显著的负相关,而与NDVI呈显著的正相关,显著地区的土地类型以耕地和城乡、工矿、居民用地为主。GPP和NDVI的不同步可能是因为多种因素的非线性相互作用,而不仅仅是单一因素的影响。此外,对于GPP和NDVI来说,土壤含水量至关重要。总之,本文对淮河流域CDHEs的时空分布特征进行了深入研究,并探讨了其与气候和植被的关系。研究结果可以为该地区的气象灾害防御和生态环境保护提供科学依据和参考。

关键词：淮河流域极端高温干旱复合事件气候变化时空分布特征植被