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Mn(Ⅱ)在针铁矿表面催化氧化对Cd吸附固定的影响

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环境科学学报 2024年

作者：张家伟郭楚玲邓燕萍徐子冉王超平周玉婷陈锴党志华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室

针铁矿在环境中广泛存在且在固定潜在有毒元素方面发挥着关键作用.同时，光照与光反应性元素（例如Mn(Ⅱ)）的存在同样会影响潜在毒害元素的迁移与归趋.本研究探究了光照条件下，Mn(Ⅱ)共存对针铁矿表面吸附Cd的影响.研究发现，Mn(Ⅱ)... 详细信息

针铁矿在环境中广泛存在且在固定潜在有毒元素方面发挥着关键作用.同时，光照与光反应性元素（例如Mn(Ⅱ)）的存在同样会影响潜在毒害元素的迁移与归趋.本研究探究了光照条件下，Mn(Ⅱ)共存对针铁矿表面吸附Cd的影响.研究发现，Mn(Ⅱ)在针铁矿表面光催化氧化为Mn(Ⅲ/Ⅳ)，部分Mn(Ⅱ/Ⅲ)掺杂进针铁矿结构中.SR-XRD数据精修表明，Mn的掺杂量越大，针铁矿晶胞结构变化越显著.FTIR和拉曼光谱证实了Mn(Ⅱ/Ⅲ)掺入会导致针铁矿结构的畸变以及表面羟基位点含量的增加.同时，Mn(Ⅱ)的氧化使针铁矿表面电荷由正变为负.羟基位点的增加与表面电荷变负均增强了针铁矿对Cd的吸附能力.但Mn(Ⅱ)初始浓度过高（超过0.2 mmol·L-1）时，Mn(Ⅱ)的竞争吸附以及Mn(Ⅲ)氧化物占比的升高都会降低Cd的固定量.本研究揭示了Mn(Ⅱ)对Cd在针铁矿上固定的影响机制，为利用铁锰氧化物修复Cd污染土壤提供了理论依据.

关键词：针铁矿光催化 Mn(II) 镉吸附和固定

过氧化氢驱动亚铁氧化对施氏矿形成及其吸附As(V)行为的影响研究

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环境科学学报 2023年第2期43卷 125-135页

作者：胡悦李晓飞邓燕萍江锋党志郭楚玲华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

酸性矿山废水(Acid mine drainage,AMD)污染区域因pH较低、硫酸盐浓度较高易形成施氏矿,所形成的施氏矿拥有较大的比表面积和丰富的活性位点,是AMD中As的重要沉积库.施氏矿形成过程通常会因亚铁氧化速率变化呈现出不同的微观形貌和理化... 详细信息

酸性矿山废水(Acid mine drainage,AMD)污染区域因pH较低、硫酸盐浓度较高易形成施氏矿,所形成的施氏矿拥有较大的比表面积和丰富的活性位点,是AMD中As的重要沉积库.施氏矿形成过程通常会因亚铁氧化速率变化呈现出不同的微观形貌和理化性质,影响As的迁移和形态转化.通过调控过氧化氢(H_(2)O_(2))滴加方式(一次性添加、0.2 h·mL^(-1)和1 h·mL^(-1))调控Fe(Ⅱ)氧化速率,形成不同的施氏矿Sch1、Sch2和Sch3,在此基础上探究合成施氏矿结构特性及对As(V)的吸附行为.结果表明:随着H_(2)O_(2)滴加速率降低,Fe(Ⅱ)氧化速率降低,所形成施氏矿的微观形貌从光滑转变为毛刺状晶须表面球形,颗粒粒径增大,比表面积大小顺序为Sch1

关键词：施氏矿过氧化氢形成速率五价砷吸附

电解质及曝气条件对酸性铁电絮凝成矿及其固载重金属的影响

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环境化学 2023年

作者：易苁利黄子元马欢心冯春华华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室

本文针对酸性重金属废水开展了一系列铁电絮凝实验，重点考察不同电解质种类以及曝气与否对形成铁矿物种类和絮凝性能的影响.研究发现，酸性电絮凝过程可分为铁积累阶段和成矿阶段，积累阶段主要是Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的生成与富集，矿物形成... 详细信息

本文针对酸性重金属废水开展了一系列铁电絮凝实验，重点考察不同电解质种类以及曝气与否对形成铁矿物种类和絮凝性能的影响.研究发现，酸性电絮凝过程可分为铁积累阶段和成矿阶段，积累阶段主要是Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的生成与富集，矿物形成和重金属去除主要发生在成矿阶段.使用NaNO3作为电解质易使铁阳极钝化，导致低成矿量和重金属去除率；在无曝气条件下NaCl、Na2SO4、NaH2PO4电解质体系产生的主要铁矿物分别为磁铁矿、绿锈和蓝铁矿；曝气条件下NaCl、Na2SO4体系产生氢氧化铁，NaH2PO4体系产生磷酸铁.重金属固载实验结果表明，磁铁矿和绿锈对Cd(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)均表现出优异的吸附效果，但磁铁矿对于Cd(Ⅱ)的吸附效率高于绿锈；蓝铁矿和磷酸铁对Cu(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)吸附效果优异，对Ni(Ⅱ)较差；氢氧化铁絮体对4种重金属的固载效果均较差.浸出实验说明磁铁矿和绿锈对重金属固载稳定性优于其他铁矿物.研究结果为铁电絮凝技术应用于酸性重金属废水处理提供重要证据.

关键词：电絮凝支持电解质曝气铁矿物重金属固载

硫酸盐还原菌介导水铁矿相转化特征及其产物对Cr(Ⅵ)固存的影响

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环境科学学报 2022年第12期42卷 231-240页

作者：祝紫莹刘倩倩邓燕萍李晓飞党志郭楚玲华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

硫酸盐还原菌(SRB)广泛存在于酸性矿山废水(AMD)污染的土壤中,其介导的铁矿物转化过程及其相转化产物影响着重金属的迁移转化行为.选取土壤中的典型铁氧矿物水铁矿作为研究对象,探究了SRB(Desulfovibrio vulgaris ATCC 7757)介导水铁矿... 详细信息

硫酸盐还原菌(SRB)广泛存在于酸性矿山废水(AMD)污染的土壤中,其介导的铁矿物转化过程及其相转化产物影响着重金属的迁移转化行为.选取土壤中的典型铁氧矿物水铁矿作为研究对象,探究了SRB(Desulfovibrio vulgaris ATCC 7757)介导水铁矿的矿相转化,分析了水铁矿相转化产物对Cr(Ⅵ)的固存能力,揭示了不同相转化阶段产物对六价铬(Cr(Ⅵ))的固存能力及作用机制.结果表明,SRB介导下矿物的相转化路径为水铁矿-马基诺矿-磁铁矿,反应过程的相转化产物对Cr(Ⅵ)的固存能力呈先增加后降低的趋势:反应第5 d水铁矿相转化的产物主要为马基诺矿,此阶段相转化矿物对Cr(Ⅵ)的固存能力达到141.06 mg·g^(-1),固存方式以还原作用为主;14 d时相转化矿物主要以马基诺矿和磁铁矿复合形式存在,复合产物对Cr(Ⅵ)的固存能力仅为79.59 mg·g^(-1),其对Cr(Ⅵ)的固存方式包括还原和吸附作用,还原和吸附对Cr(Ⅵ)固存的贡献占比分别为78.82%和21.17%.由此可见,水铁矿相转化产物组成的差异是导致其对Cr(Ⅵ)固存能力及作用机制变化的关键因素.

关键词：硫酸盐还原菌(SRB) 水铁矿六价铬矿物相转化固存

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微生物合成纳米钯强化反硝化选择性脱氮

环境科学学报 2022年第10期42卷 202-207页

作者：毕耜静陈元彩胡勇有华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

为强化生物反硝化选择性脱氮,利用普通的反硝化污泥合成生物钯纳米粒子(Bio-PdNPs),探究了不同Bio-PdNPs负载量(0、5、10 mg·L^(-1),分别记为Bio-PdNPs-0、Bio-PdNPs-5和Bio-PdNPs-10)对生物反硝化的影响.结果表明,适量钯的负载(Bio-Pd... 详细信息

为强化生物反硝化选择性脱氮,利用普通的反硝化污泥合成生物钯纳米粒子(Bio-PdNPs),探究了不同Bio-PdNPs负载量(0、5、10 mg·L^(-1),分别记为Bio-PdNPs-0、Bio-PdNPs-5和Bio-PdNPs-10)对生物反硝化的影响.结果表明,适量钯的负载(Bio-PdNPs-5)可使硝酸盐去除率由67.85%提高到94.00%(C/N=7,5 h),对氮气的选择性由77.30%提高到97.46%.而负载过量的钯(Bio-PdNPs-10)会抑制生物反硝化,但其对N_(2)的选择性仍然高达90.01%,这对减少温室气体N_(2)O的排放具有重要意义.机理分析表明,Bio-PdNPs介导的反硝化体系以丁酸型发酵和混合性发酵为主,产生的氢气通过在钯表面迅速分解形成Pd[H]催化反硝化,提高对N_(2)的选择性,Bio-PdNPs促进了反硝化过程电子传递及电子传递介质(细胞色素c)的分泌,电子传递体系活性(ETSA)由570.37μg·mg^(-1)·h^(-1)提高到647.22μg·mg^(-1)·h^(-1).

关键词：生物钯纳米粒子(Bio-PdNPs) 反硝化氮气选择性电子传递

异化还原铁泥合成蓝铁矿/微生物复合材料固载铅研究

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环境科学学报 2022年第11期42卷 221-231页

作者：陈琼姗周睿许璋奕李晗严樟冯春华华南理工大学环境与能源学院广州510006 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

铁基复合材料具备优异的吸附/固载重金属性能,常用于钝化土壤中的铅,但常规的化学合成方法成本较为昂贵.为此,本文研发一种基于芬顿铁泥(Iron Sludge,IS)资源化利用的铅钝化材料,即通过异化铁还原菌(Shewanella Oneidensis MR-1)调控形... 详细信息

铁基复合材料具备优异的吸附/固载重金属性能,常用于钝化土壤中的铅,但常规的化学合成方法成本较为昂贵.为此,本文研发一种基于芬顿铁泥(Iron Sludge,IS)资源化利用的铅钝化材料,即通过异化铁还原菌(Shewanella Oneidensis MR-1)调控形成官能团丰富、比表面积大、表面负电荷量高的蓝铁矿/微生物复合材料(Vivi/MR-1),并研究其对铅的吸附固载性能.结果发现,Vivi/MR-1对铅的最大吸附容量为118mg·g^(-1),高于MR-1(78 mg·g^(-1))、IS(61 mg·g^(-1))、Vivi(52 mg·g^(-1)),且具有较宽的pH工作范围,受环境中其他金属离子的影响较小.结合X射线衍射仪(X-ray diffractometer,XRD)、傅里叶红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometer,FTIR)等表征技术,确定吸附成矿、官能团络合是Vivi/MR-1钝化铅的主要机制.最后,通过土壤钝化实验进一步验证该复合材料对土壤中铅的固载性能,研究表明,Vivi/MR-1可将土壤中酸溶解态铅降低93.6%,极大地降低了铅的迁移性.

关键词：异化铁还原菌(MR-1) 铁泥(IS) 蓝铁矿(Vivi) 钝化铅

锰铝双氧化物改性生物炭减缓土壤重金属对黑麦草的毒性作用

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环境科学 2023年第2期44卷 975-983页

作者：林鹏程尹华刘晓菲刘航晏才雅戚鑫华南理工大学环境与能源学院广州510006 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室广州510006

电子垃圾拆解过程中引起的土壤重金属铜(Cu)和镉(Cd)复合污染现象成为一个严峻的问题,为了解决这一问题,利用废弃的螃蟹壳生物质与锰铝盐进行共沉淀后共热解制备了螃蟹壳生物炭(BC)和片状锰铝双氧化物改性的螃蟹壳生物炭(LDO/BC)材料.... 详细信息

电子垃圾拆解过程中引起的土壤重金属铜(Cu)和镉(Cd)复合污染现象成为一个严峻的问题,为了解决这一问题,利用废弃的螃蟹壳生物质与锰铝盐进行共沉淀后共热解制备了螃蟹壳生物炭(BC)和片状锰铝双氧化物改性的螃蟹壳生物炭(LDO/BC)材料.污染土壤经过BC和LDO/BC修复后,土壤pH、有效磷、速效钾和酶活性得到了提升,土壤中的DTPA-Cu和DTPA-Cd含量显著降低.微生物群落分析表明BC-1%能促进Gemmatimonadota(芽单胞菌)和Acidobacteriota(酸杆菌)相对丰度的上升,而LDO/BC-1%能促进Proteobacteria(变形菌)相对丰度的上升,且变形菌有利于减少Cd在植物中的积累作用.在修复后的土壤中种植黑麦草培养28 d,结果表明,经过投加量为5%BC和1%LDO/BC分别修复后土壤种植的黑麦草发芽率分别提高29%和60%,生长状况更佳,并且黑麦草植株内Cu和Cd的含量相对于未经生物炭材料处理的空白组显著降低.LDO/BC-1%处理组相对于其他处理组表现出更优异的修复效果,且负载在LDO/BC上的Mn可以有效地降低黑麦草吸收土壤中的重金属Cd.

关键词：电子垃圾拆解场地土重金属复合污染螃蟹壳生物炭(BC) 锰铝双氧化物微生物群落分析黑麦草

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磁性载镧酸化蛭石吸附除磷性能及其机理

土木与环境工程学报(中英文) 2022年

作者：刘叶芳黄雷乐孝楠黄瑞敏华南理工大学环境与能源学院华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室

相对传统除磷吸附剂，镧基材料对磷的亲和力强且对环境友好，因而成为近年来新型除磷吸附剂的研究热点。但在实际应用中，镧基材料存在回收难、镧利用率低等问题。以酸活化后的蛭石为载体，采用溶剂热法引入Fe;O;赋予其磁性，沉淀法负... 详细信息

相对传统除磷吸附剂，镧基材料对磷的亲和力强且对环境友好，因而成为近年来新型除磷吸附剂的研究热点。但在实际应用中，镧基材料存在回收难、镧利用率低等问题。以酸活化后的蛭石为载体，采用溶剂热法引入Fe;O;赋予其磁性，沉淀法负载镧（La），制备一种镧利用率高、可高效除磷及磁分离的磁性载镧酸化蛭石吸附剂（LaFeAVE）。通过吸附实验及多种表征手段对经和未经酸活化的磁性载镧蛭石吸附剂（LaFeAVE和LaFeVE）进行对比分析，以探究二者在结构及除磷性能上的差别。此外，还探究了LaFeAVE的吸附除磷机制。结果表明，酸活化可除去蛭石中大部分Al;O;等杂质，使其比表面积增大，提高了La在蛭石上的负载量，LaFeAVE的除磷能力比未改性蛭石提高了15.97倍。LaFeAVE对磷的吸附符合Langmuir等温模型和准二级动力学方程，35°C下对磷的最大吸附量为40.01 mg/g，是LaFeVE的1.30倍，达到吸附平衡的时间比LaFeVE缩短了一半，在pH值为3.00～8.00的范围内的磷去除率均在93%以上，比LaFeVE的pH适用范围更广。LaFeAVE的再生性强于LaFeVE，重复再生5次后，对磷的吸附量下降20%。静电作用、配位体交换及球内络合反应是LaFeAVE吸附除磷的主要机制。

关键词：酸活化蛭石磁性镧改性吸附除磷

阳极材料对电氧化及其耦合UV处理酸性氨氮废水的影响分析

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环境化学 2023年第11期42卷 3645-3657,F0002页

作者：黄伟俊严樟旷文杰郑文笑黄子元马欢心冯春华工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室华南理工大学环境与能源学院广州510006

线路板制造等行业生产加工过程中会产生酸性氨氮废水,传统的生物硝化/反硝化、物理分离、折点加氯等方法不适用于酸性条件处理.电氧化体系具有pH适应性广、药剂投加量小、绿色高效等优势,是处理酸性氨氮废水的潜在应用技术.电极材料是... 详细信息

线路板制造等行业生产加工过程中会产生酸性氨氮废水,传统的生物硝化/反硝化、物理分离、折点加氯等方法不适用于酸性条件处理.电氧化体系具有pH适应性广、药剂投加量小、绿色高效等优势,是处理酸性氨氮废水的潜在应用技术.电极材料是电化学处理氨氮废水的关键因素之一,系统探讨酸性水质影响下不同阳极的除氨性能具有实际指导意义.本研究考察Ti/RuO_(2)-IrO_(2)、Ti/PbO_(2)、Ti/SnO_(2)-Sb等3种商业电极在酸性环境下电氧化及其耦合UV体系降解氨氮性能差异,并通过分析造成差异的原因,推测酸性氨氮废水处理中UV协同强化机制.结果表明:(1)阳极析氯性能是酸性氨氮废水降解的关键因素之一,Ti/SnO_(2)-Sb阳极在pH=2时游离氯积累量为145.0 mg·L^(-1),分别是Ti/RuO_(2)-IrO_(2)阳极与Ti/PbO_(2)阳极的2.13倍及1.95倍,相对应其氨氮去除速率为Ti/RuO_(2)-IrO_(2)阳极的2.79倍,Ti/PbO_(2)阳极的1.90倍;(2)UV的引入加速了酸性氨氮废水处理,电氧化耦合UV体系较电氧化体系氨氮降解速率提高了1.98-2.67倍,结合掩蔽实验和电子顺磁共振表征,证明氯自由基物种在电氧化耦合UV体系氨氮氧化过程起到关键作用;(3)3种电极电氧化耦合UV体系实现了金属冲洗废水和氨气吸收塔清洗废水两股实际酸性废水中氨氮的有效处理;(4)尽管Ti/SnO_(2)-Sb阳极单次氧化氨氮性能最佳,但是其稳定性最差,通过比较3种阳极不同体系下去除1kgNH_(4)^(+)-N的阳极耗损费用,发现Ti/PbO_(2)相较其余两种阳极成本减少10.24-271.17倍.

关键词：氨氮氧化阳极材料电化学 UV协同活性氯物种