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亚磺酸内酯研究进展

化学学报 2024年第2期82卷 171-189页

作者：杨铃悦李赟婷舒超华中师范大学化学学院绿色农药全国重点实验室武汉430079

亚磺酸内酯化合物是一类有趣且重要的含硫杂环化合物,在医药、生物和材料科学方面具有重要的研究价值和应用潜力,也是有机合成中的关键中间体之一.由于合成方法的不足,此类化合物长久被忽视,发展缓慢,近期亚磺酸内酯重新引起了关注.因此... 详细信息

亚磺酸内酯化合物是一类有趣且重要的含硫杂环化合物,在医药、生物和材料科学方面具有重要的研究价值和应用潜力,也是有机合成中的关键中间体之一.由于合成方法的不足,此类化合物长久被忽视,发展缓慢,近期亚磺酸内酯重新引起了关注.因此,对亚磺酸内酯的合成方法、性能以及应用进行了系统的概述.最后,对亚磺酸内酯的发展现状进行总结和展望,以期为亚磺酸内酯的未来发展提供参考.

关键词：亚磺酸内酯合成性能应用

钯催化C–P键偶联反应高效构建手性binaphthalene-core phos-phepine化合物（英文）

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有机化学 2024年

作者：王崔颖张颖郑家练袁佳孟思璇陈建余广鳌华中师范大学化学学院绿色农药全国重点实验室传感技术与健康国家级智能生物国际联合研究中心武汉纺织大学省部共建纺织新材料与先进加工技术国家重点实验室

在不对称催化合成反应中，轴手性binaphthalene-core phosphepine化合物是一类重要的有机催化剂和配体。但是，受限于合成方法，该类化合物的数量很少，应用范围有限。本文开发了一种简单高效的钯催化C–P键偶联反应，采用Pd（OAc）2/di... 详细信息

在不对称催化合成反应中，轴手性binaphthalene-core phosphepine化合物是一类重要的有机催化剂和配体。但是，受限于合成方法，该类化合物的数量很少，应用范围有限。本文开发了一种简单高效的钯催化C–P键偶联反应，采用Pd（OAc）2/dippf催化光学纯度的（R）-1和卤代（杂）芳烃反应，以中等至良好的收率（40%～92%）和高的ee值（90%～99%ee）获得了一系列轴手性binaphthalene-core phosphepine化合物。

关键词：钯催化轴手性联萘 C–P键偶联反应

调控CuO表面性质选择性电催化还原CO_(2)制HCOOH

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无机材料学报 2022年第1期37卷 29-37页

作者：郭李娜何雪冰吕琳吴丹原弘华中师范大学化学学院农药与化学生物学教育部重点实验室武汉430079

电催化二氧化碳还原反应可将温室气体二氧化碳转化为化工原料或者有机燃料,为克服全球变暖和电能向化学能转化提供了一条可行途径。该技术的主要挑战是产物分布广,导致单一产物选择性低,而调控催化剂的表面性质是解决这一难题的可行策... 详细信息

电催化二氧化碳还原反应可将温室气体二氧化碳转化为化工原料或者有机燃料,为克服全球变暖和电能向化学能转化提供了一条可行途径。该技术的主要挑战是产物分布广,导致单一产物选择性低,而调控催化剂的表面性质是解决这一难题的可行策略。本研究通过对氧化亚铜、硫化亚铜进行氧化制备表面性质不同的氧化铜,其中,氧化硫化亚铜制得的CuO-FS催化剂提高了电还原二氧化碳的活性和还原产物甲酸的选择性。该催化剂表现出较高的总电流密度,而且在一个较大的测试电压范围(-0.8~-1.1V)内,甲酸的法拉第效率可以保持在70%以上,在-0.9V时达到最大值78.4%。反应机理探究表明,CuO-FS优异的电还原二氧化碳性能归因于其较大的电化学活性表面积提供了大量表面活性位点,产生较高的总电流密度;而且电催化过程中催化剂表面产生较少的零价Cu,减少了乙烯的生成,使产物更集中于甲酸。

关键词：电还原二氧化碳铜基催化剂表面性质产物选择性甲酸

过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究进展

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大学化学 2024年第2期39卷 321-329页

作者：宋戈洋薛东李刚应用表面与胶体化学教育部重点实验室西安710119 陕西师范大学化学化工学院西安710119

苯胺类化合物是一种重要的有机中间体和基本化工原料,广泛应用于医药、农药、染料和功能材料等研究领域。发展高效、绿色的合成苯胺类化合物一直是备受关注的研究热点之一。过去数十年,过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究由于... 详细信息

苯胺类化合物是一种重要的有机中间体和基本化工原料,广泛应用于医药、农药、染料和功能材料等研究领域。发展高效、绿色的合成苯胺类化合物一直是备受关注的研究热点之一。过去数十年,过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究由于具有底物适用广泛、官能团兼容性好及高的反应选择性等优点,引起了化学家的研究兴趣与关注。本文综述了过渡金属催化卤代芳烃合成苯胺类化合物的研究进展,主要内容包括:(1)钯催化卤代芳烃合成苯胺类化合物;(2)铜催化卤代芳烃合成苯胺类化合物;(3)镍催化卤代芳烃合成苯胺类化合物。

关键词：过渡金属催化苯胺类化合物卤代芳烃胺化反应

氮掺杂缺陷TiO_(2)增强光催化净化NO性能

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稀有金属 2023年第1期47卷 145-155页

作者：郭福荣周彪刘旭鹏邢攀刘修凡艾智慧华中师范大学化学学院农药与化学生物学教育部重点实验室湖北武汉430074

半导体光催化技术能利用太阳能有效去除大气低浓度NOx,因而具有广泛应用前景。半导体光催化净化效率依赖于材料的表界面结构,而在氧空位参与的光催化分子氧活化过程中,缺陷氧化物光催化剂会面临氧填充而失活的问题。本文通过溶液-凝胶... 详细信息

半导体光催化技术能利用太阳能有效去除大气低浓度NOx,因而具有广泛应用前景。半导体光催化净化效率依赖于材料的表界面结构,而在氧空位参与的光催化分子氧活化过程中,缺陷氧化物光催化剂会面临氧填充而失活的问题。本文通过溶液-凝胶法合成了氮掺杂缺陷二氧化钛光催化剂(TiO_(2-x-y)N_(y)),TiO_(2-x-y)N_(y)可见光光催化净化低浓度(600×10^(-9))NO的效率高达72%(20 min),而TiO_(2)-x去除NO的效率仅为55%,且TiO_(2-x-y)N_(y)循环后仍能保持70%的NO去除率。光电流和交流阻抗测试结果表明氮的掺杂能够有效提高材料的载流子动力学分离效率。活性物种捕获实验表明能够产生更多的超氧自由基(·O_(2)^(–)),氮掺杂显著增强催化剂活化分子氧的能力。NO-程序升温脱附(NO-TPD),O_(2)^(-)程序升温脱附(O_(2)-TPD),原位电子顺磁共振(in-situ EPR)和差分电荷计算等结果表明TiO_(2-x-y)N_(y)催化剂表面的氧空位位点优先吸附活化O_(2),多电子中心的N能够传递电子修复氧空位,氧空位位点能持续活化分子氧,并捕获空穴促进载流子分离,从而提高TiO_(2)-x-yNy光催化净化NO效率。

关键词：二氧化钛氧空位(OVS) 氮掺杂氮氧化物

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单原子材料类酶催化及生物医学应用研究进展

高等学校化学学报 2022年第5期43卷 206-221页

作者：沙蒙许维庆吴志超顾文玲朱成周华中师范大学化学学院农药与化学生物学教育部重点实验室智能生物传感技术与健康国际联合研究中心武汉430079

纳米酶因其经济、稳定、性质可调和可循环利用等诸多优势,成功地克服了天然酶在实际应用中的不足.单原子材料的出现使得对纳米酶的研究迈入原子水平,其较高的原子利用率、独特的配位环境和较强的金属-载体相互作用为揭示纳米酶构效关系... 详细信息

纳米酶因其经济、稳定、性质可调和可循环利用等诸多优势,成功地克服了天然酶在实际应用中的不足.单原子材料的出现使得对纳米酶的研究迈入原子水平,其较高的原子利用率、独特的配位环境和较强的金属-载体相互作用为揭示纳米酶构效关系及调控类酶活性提供了可能.本文总结了近年来单原子材料类酶催化的研究进展,重点讨论了单原子材料类酶活性的调控策略和催化机理,概述了单原子类酶材料在癌症治疗、抗氧化治疗、抗菌以及生物传感等方面的应用,并对单原子类酶材料的发展前景进行了展望.

关键词：单原子材料类酶催化纳米酶生物医学应用

新型吡唑-喹唑啉二酮类对羟基苯丙酮酸双加氧酶抑制剂的设计、合成及生物活性

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农药学学报 2022年第5期24卷 1139-1151页

作者：严耀超王亚楠何波曲仁渝南甲戌林红艳杨光富华中师范大学化学学院农药与化学生物学教育部重点实验室武汉430079

对羟基苯丙酮酸双加氧酶(HPPD)抑制剂近年来因其高活性和低抗性风险成为了除草剂领域的研究热点。喹唑啉二酮被证明是一类具有潜力的骨架结构,为了继续发挥该骨架的优势,在前期工作的基础上,结合已有的构效关系研究结果,设计并合成了30... 详细信息

对羟基苯丙酮酸双加氧酶(HPPD)抑制剂近年来因其高活性和低抗性风险成为了除草剂领域的研究热点。喹唑啉二酮被证明是一类具有潜力的骨架结构,为了继续发挥该骨架的优势,在前期工作的基础上,结合已有的构效关系研究结果,设计并合成了30个新型含喹唑啉二酮结构的吡唑类HPPD抑制剂,其结构均经过了高分辨质谱(HRMS)、核磁共振氢谱(^(1)H NMR)和碳谱(^(13)C NMR)的表征。酶水平和活体活性测试结果表明,大部分目标化合物展现出了与对照药剂喹草酮相当甚至更优异的酶抑制活性。温室除草活性测试结果表明,目标化合物对6种供试杂草均有一定的生长抑制作用,特别是化合物9-28,在有效成分150 g/hm^(2)剂量下,对6种杂草的防治效果均在80%以上,其中对稗草和马唐的防治效果达100%。最后,培养了代表性化合物9-28与拟南芥HPPD的复合物晶体结构,从分子层面说明了该类抑制剂与靶标的结合模式,也为后续该类抑制剂的开发提供了一定的分子基础和设计思路。

关键词：对羟基苯丙酮酸双加氧酶喹唑啉二酮吡唑类除草活性晶体结构

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杀菌剂氟苯醚酰胺的创制

农药学学报 2022年第5期24卷 895-903页

作者：曾令强罗睿童陈琼郝格非朱晓磊杨光富华中师范大学化学学院农药与化学生物学教育部重点实验室武汉430079

琥珀酸脱氢酶(succinate dehydrogenase,SDH)是重要的杀菌剂靶标之一,而很多植物病原菌对靶向SDH的杀菌剂已经产生了较为严重的抗药性,因此新型靶向SDH的杀菌剂设计显得尤为重要。基于药效团连接碎片的虚拟筛选(PFVS)是一种独立于生物... 详细信息

琥珀酸脱氢酶(succinate dehydrogenase,SDH)是重要的杀菌剂靶标之一,而很多植物病原菌对靶向SDH的杀菌剂已经产生了较为严重的抗药性,因此新型靶向SDH的杀菌剂设计显得尤为重要。基于药效团连接碎片的虚拟筛选(PFVS)是一种独立于生物物理技术的高通量药物发现方法,采用PFVS方法成功获得了靶向SDH的新型杀菌剂候选化合物—氟苯醚酰胺。本文主要从PFVS原理、先导化合物的发现、取代基的修饰以及杀菌活性研究等方面对氟苯醚酰胺的创制进行系统分析。氟苯醚酰胺创制的案例分析可为农药研究工作者提供新思路和新方法。

关键词：药效团连接碎片的虚拟筛选琥珀酸脱氢酶氟苯醚酰胺杀菌剂

基于1,3-二烯的自由基反应的近期研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第3期43卷 548-557页

作者：王芃梓肖文精陈加荣华中师范大学化学学院华师-渥太华大学联合研究中心农药与化学生物学教育部重点实验室湖北武汉430079 河南师范大学化学与化工学院河南新乡453007

有机自由基化学的发展可追溯到110多年前.起初,高活性的自由基中间体被认为是难以控制且不可预测的物种,往往导致反应变得杂乱无章,这种误解导致该领域的研究没有得到足够的重视.为了发展高效、高选择性且符合绿色化学要求的化学转化,... 详细信息

有机自由基化学的发展可追溯到110多年前.起初,高活性的自由基中间体被认为是难以控制且不可预测的物种,往往导致反应变得杂乱无章,这种误解导致该领域的研究没有得到足够的重视.为了发展高效、高选择性且符合绿色化学要求的化学转化,合成化学家们一直致力于开发新颖的催化体系和反应试剂,而自由基化学因其独特的反应性质和巨大的发展潜力也逐渐引起人们的广泛关注.与离子型物种相比,自由基物种在拓展反应类型、提升反应兼容性以及快速构筑分子复杂性方面具有显著优势.伴随着这一领域的快速发展,自由基化学已逐渐取得了许多不错的突破和进展.如今,自由基反应已经作为有机合成中一类重要反应,在化学键的断裂与重建过程以及构建功能分子方面具有不可替代性.如何进一步拓展自由基前体和丰富自由基受体仍是合成化学家们长期追求的目标.随着自由基化学的发展,不饱和体系的自由基官能化反应也取得了重大进展.相较于普通烯烃, 1,3-二烯作为一类易从石油化工生产获取,且用途广泛的大宗化学品,在合成化学中具有重要应用潜力,其参与的自由基官能化反应是一类极具价值的合成转化反应.基于这类反应人们不仅可以同时引入两个不同的结构片段,而且产物中的另一个双键可以通过进一步转化引入更多的官能团.因此,这类反应在构建分子复杂性和多官能化分子方面具有独特的优势.近年来,过渡金属催化与有机自由基化学的有效结合极大地推动了1,3-二烯自由基相关反应的发展,并取得了一些令人瞩目的研究进展.另外,可见光驱动的光氧化还原催化的发展也为这一领域提供了新的发展方向,通过选择合适的自由基前体和可见光催化体系可以实现一系列1,3-二烯的1,2-或1,4-双官能化产物合成.此外,光催化和金属催化结合的协同催化模式也为这类反应的立体选择性控制提供了可能.本综述根据自由基前体和反应类型,简要总结了近期1,3-二烯参与的自由基转化的最新研究进展,并选取一些代表性反应,对其底物适用性和机理研究进行着重探讨和分析,同时针对该领域目前存在的问题以及未来的发展方向进行了讨论和展望.

关键词：自由基反应 1,3-二烯自由基双官能化过渡金属催化光氧化还原催化