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基于振动诱导发光的Zn/Cd/Cu荧光化学传感器

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华东理工大学学报(自然科学版) 2024年

作者：郭启超王嘉琪陈松阳王巧纯华东理工大学化学与分子工程学院精细化工研究所结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室

在振动诱导发光单元N,N’-二苯基二氢二苯并[a, c]吩嗪N-N轴两翼的苯环上分别引入金属离子配位基团，合成了荧光化学传感器DPAC-H-COOH，其结构经核磁共振氢谱（1HNMR）、碳谱（13C-NMR）及高分辨质谱表征。研究结果表明，DPAC-H-COOH通... 详细信息

在振动诱导发光单元N,N’-二苯基二氢二苯并[a, c]吩嗪N-N轴两翼的苯环上分别引入金属离子配位基团，合成了荧光化学传感器DPAC-H-COOH，其结构经核磁共振氢谱（1HNMR）、碳谱（13C-NMR）及高分辨质谱表征。研究结果表明，DPAC-H-COOH通过4配位选择性结合Zn2+/Cd2+/Cu2+，并均以化学计量比1∶1的方式形成分子内复合物。由于离子半径的差异以及配体-金属电子转移的作用，传感器分子结合Zn2+/Cd2+/Cu2+表现出不同的荧光信号，不但可肉眼进行区分，还可以实现对上述三种性质类似的阳离子进行检测，检出限分别为80nmol/L、0.51μmol/L和0.26μmol/L，实现单个传感器分子识别检测多种金属离子的功能。

关键词：振动诱导发光二氢二苯并[a,c]吩嗪荧光化学传感器金属离子检测配体-金属电子转移

β-二羰基化合物与靛红衍生的α,β-不饱和酮之间的Michael加成/半缩酮化串联反应构建3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚类化合物

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有机化学 2024年

作者：张明美沙风伍新燕华东理工大学化学与分子工程学院结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室

3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚结构单元存在于一些天然产物和具有生物活性的合成化合物中，而多官能团化3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚的合成鲜有文献报道。本工作发展了一种DMAP催化作用下β-二羰基化合物与靛红衍生的α,β-不饱和酮之间的Michael... 详细信息

3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚结构单元存在于一些天然产物和具有生物活性的合成化合物中，而多官能团化3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚的合成鲜有文献报道。本工作发展了一种DMAP催化作用下β-二羰基化合物与靛红衍生的α,β-不饱和酮之间的Michael加成/半缩酮化串联反应，在温和条件下，以最高99%的产率和大于20:1的非对映选择性成功地合成了一系列多官能团化3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚类化合物。该研究为高效构建多官能团化的3,4'-吡喃-螺环氧吲哚类化合物提供了一个简单、温和的方法。

关键词：串联反应催化 Michael加成吡喃螺环氧化吲哚

人工分子机器:分子尺度运动的精准化与可视化

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中国科学：化学 2024年第5期54卷 689-702页

作者：秦文煜施晨宇顾睿锐曲大辉华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心材料生物学与动态化学前沿科学中心精细化工研究所化学与分子工程学院上海200237

分子机器在自然界至关重要,其在生物过程中执行了大量复杂的功能,从而实现不同尺度的动态行为调控.受生物系统的启发,科学家致力于研究人工分子机器在分子尺度下的精准构筑和定向运动,并通过层级组装实现信号传递和功能放大,从而推动动... 详细信息

分子机器在自然界至关重要,其在生物过程中执行了大量复杂的功能,从而实现不同尺度的动态行为调控.受生物系统的启发,科学家致力于研究人工分子机器在分子尺度下的精准构筑和定向运动,并通过层级组装实现信号传递和功能放大,从而推动动态智能材料的设计发展.但如何利用新方法精准构筑复杂的人工分子机器,如何将分子尺度的运动动态进行“可视化”,以及如何在生命科学研究中发挥其功能,一直是分子机器领域的研究热点.本文基于本课题组的工作,系统介绍了人工分子机器在分子尺度的精准结构构筑、信号输出以及其在跨膜运输方面的研究.最后总结了该领域在多尺度精细化和功能化方面的挑战,并展望了分子机器在宏观智能材料领域的发展前景.

关键词：分子机器机械互锁分子分子马达光学信号表征跨膜运输

用于肿瘤靶向治疗的双药递送、多重环境响应型核交联胶束

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华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第4期50卷 469-480页

作者：张紫薇李高阳李梦丽谢孟杨徐首红刘洪来华东理工大学化学与分子工程学院结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室上海200237

设计合成了一种新型两亲性三嵌段聚合物聚乙二醇单甲醚(mPEG)-b-聚甲基丙烯酸二异丙胺基乙酯(PDPA)-b-聚甲基丙烯酸(PMAA)/硫辛酸(LA)(mPEG-b-PDPA-b-PMAA/LA)。该聚合物通过自组装、核交联构建成具有pH/谷胱甘肽(GSH)响应的肿瘤靶向给... 详细信息

设计合成了一种新型两亲性三嵌段聚合物聚乙二醇单甲醚(mPEG)-b-聚甲基丙烯酸二异丙胺基乙酯(PDPA)-b-聚甲基丙烯酸(PMAA)/硫辛酸(LA)(mPEG-b-PDPA-b-PMAA/LA)。该聚合物通过自组装、核交联构建成具有pH/谷胱甘肽(GSH)响应的肿瘤靶向给药系统用于递送寡核苷酸HApt和阿霉素(DOX)。核交联胶束(CCM)在血清中和抗稀释方面表现出较高的稳定性。通过对DOX的包载与释放动力学研究,发现CCM比未交联胶束(UCM)具有更高的载药率(DLC),且DLC和包封率(DLE)都随着PDPA和PMAA聚合度的增加而增加,证明随着胶束的疏水核心增大,胶束封装药物的能力增强。此外,CCM有优良的药物控释性,研究证明CCM必须在pH和GSH同时刺激下,PDPA层质子化溶胀、凝胶核解交联引起胶束结构瓦解,DOX才能充分释放,最大累积释放率可达90%。同时还研究了DOX/HApt分区载药及其释放动力学,设法将DOX包载于PDPA层、核酸HApt包载于PMAA凝胶核,通过不同组合的环境条件刺激,获得了多种行为的释药模式。研究证明该药物载体具有将两种药物分区包载、独立释放的能力。本文所设计的核交联胶束药物递送系统有望实现基因治疗和药物治疗的协同效应。

关键词：肿瘤靶向 pH/GSH双重响应核交联胶束双药包载药物控释生物大分子胞内递送

基于苯并噻二唑的共轭高分子材料的合成及其阻变存储性能

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功能高分子学报 2024年第2期37卷 91-101页

作者：赵泽淼贺筱婷郑庭安刘佳璇车强陈彧华东理工大学化学与分子工程学院教育部结构可控先进功能材料及其制备重点实验室上海200237 北京外国语大学附属上海田园高级中学上海201108

设计合成了一种新的基于苯并噻二唑的电子给体(D)-电子受体(A)型高分子阻变存储材料聚{[4,4′-(2,7-二苯基-9H-芴-9,9-二基)双(N,N-二苯基氨)]-alt-[4,7-双(4-正十二烷基-5-乙烯基噻吩-2-基)-苯并[c][1,2,5]噻二唑]}(PFVT)。以PFVT为活... 详细信息

设计合成了一种新的基于苯并噻二唑的电子给体(D)-电子受体(A)型高分子阻变存储材料聚{[4,4′-(2,7-二苯基-9H-芴-9,9-二基)双(N,N-二苯基氨)]-alt-[4,7-双(4-正十二烷基-5-乙烯基噻吩-2-基)-苯并[c][1,2,5]噻二唑]}(PFVT)。以PFVT为活性材料制备的Al/PFVT/ITO(ITO:氧化铟锡)器件在室温下展现了非易失性阻变存储(RRAM)性能。器件经过50次开启、关闭循环操作,获得的平均开启和关闭电压分别为(-0.54±0.01) V和(2.42±0.05) V,电流开/关比为1.50×103。在循环操作期间的编程电压变化小于2.1%,器件展现出优良的可靠性。经200℃退火处理后,薄膜材料的结晶性增加,器件的平均开启和关闭电压减小,分别为(-0.49±0.01) V和(2.27±0.02) V。器件存储机制归属于电场诱导的分子内电荷转移。利用空间电荷限制电流模型和欧姆电流模型可以分别完美拟合OFF态和ON态电流。为了比较,用苯环替代高分子结构中的9,9-二(4-二苯胺基苯基)-芴单元,合成了聚{4-(4-十二烷基-5-(4-甲基苯乙烯基)噻吩-2-基)-7-(4-十二烷基-5-(丙烯-1-基)噻吩-2-基)苯并[c][1,2,5]噻二唑}(PPVT),该材料展现出类似的阻变存储性能。与PFVT相比,PPVT的开启电压明显变大,而电流开/关比则小了一个数量级,用苯环取代大体积芴单元后材料的热稳定性急剧下降,带隙增大。

关键词：苯并噻二唑共轭高分子阻变存储材料合成电荷转移

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单原子修饰原子簇的多配位Cu基催化剂上CO_(2)高选择性电还原CO的研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 324-333页

作者：王超琛葛旺鑫唐雷齐宴宾董磊江宏亮沈建华朱以华李春忠华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加... 详细信息

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加值产品的一项变革性的技术,备受关注.在CO_(2)RR的众多产物中,CO具有重要的地位,它可以通过费托合成工艺直接用于合成醇、醛、酮、酸及烃等化工产品.然而,将CO_(2)电催化转化为CO在整体效率方面仍面临诸多挑战.因此,设计并制备高效、经济且耐用的电催化剂已成为CO_(2)RR领域发展的研究重点.本文采用简单的配体辅助负载策略制备了铜单原子修饰的铜原子簇催化剂(Cu SA/ACs).球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,铜以单原子和原子簇的形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)分析了铜原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键和Cu-Cu键的存在.电化学性能测试表明,与铜单原子催化剂(Cu SACs)相比,Cu SA/ACs催化剂展现了较好的CO_(2)RR性能,其CO的转化法拉第效率从27.15%提高到98.94%,电流密度是Cu SACs的3.6倍.此外,将该催化剂组装成流动电解池,在600 mA cm-2的高电流密度下,CO选择性达到93.06%,阴极的最高能量效率达61.9%,优于大多数CO_(2)还原制备CO的催化剂.为了明确铜单原子组分引入对铜原子簇性能提升的原因,通过电化学原位红外光谱研究催化剂在服役条件下的表面物种吸附.结果表明,Cu SACs催化剂的单原子活性中心在CO_(2)RR过程中受到H2析出反应的困扰,活性中心表面的吸附物种主要为H2O而不是CO_(2),从而导致CO_(2)还原性能较差;在Cu SA/ACs催化剂表面,其活性中心由单原子和原子簇协同组成,CO_(2)主要吸附在原子簇上,单原子和原子簇协同作用促进了H2O的解离过程,为CO_(2)质子化提供丰富的活性氢,进一步加快CO_(2)RR的反应动力学.密度泛函计算和差分电荷密度分析结果表明,单原子的引入优化了原子簇的局域电子结构,诱导d带中心靠近费米能级,从而优化了*COOH中间体的形成能和CO的脱附过程.综上,本文通过合理的活性位点设计实现了多位点的耦合协同,提升了铜基催化剂对于CO_(2)RR的催化活性,优化了铜基催化剂上CO_(2)到CO的选择性,通过机理研究加深了对铜基催化剂上CO_(2)转化模式的认识,为设计高效催化剂提供新思路.

关键词：二氧化碳还原活性位点协同作用单原子原子簇电催化

通过NiMo氧化物-CoMo氧化物混合物衍生催化剂中的界面相互作用促进甲醇到甲酸盐的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 139-149页

作者：齐宴宾朱以华江宏亮李春忠华东理工大学化工学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心上海200237

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利... 详细信息

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利的亲核氧化反应(NOR)代替OER,并与阴极半反应耦合,进而降低总体能耗,同时在阳极获得高附加值产物.其中,设计高效、稳定、易放大制备的催化剂是实现NOR工业化应用的关键.本文采用简便且易于规模化生产的策略制备电催化剂,并用于甲醇氧化反应(MOR).首先,采用沉淀法制备镍钼氧化物水合物和钴钼氧化物水合物;随后,将两种水合物按一定比例物理混合得到MOR催化剂.实验结果表明,混合物中的镍钴两种组分在含有KOH的碱性电解液中快速脱钼并转变为氢氧化物.当混合物中NiMo氧化物与CoMo氧化物的质量比为1:1(记为Ni50Co50-m)时,材料表现出最佳的催化活性.Ni50Co50-m在1 mol L^(–1)KOH+1 mol L^(–1)甲醇电解液中达到100 mA cm^(–2)电流密度仅需约1.51 V施加电位,活性及阳极反应选择性均远远高于单一组分.相比于化学共沉淀法所制备的NiCoMo氧化物,Ni50Co50-m表现出更好的稳定性.为明确混合物催化性能比单一组分材料大幅提高的原因,通过现场原位电化学阻抗谱和工况原位拉曼光谱对单一组分催化剂在服役条件下的反应界面以及催化剂结构演变进行研究.结果表明,单一镍组分催化剂在MOR过程中会被部分氧化为NiOOH,但是由于镍组分导电性很差,电荷转移微弱,因此催化性能较差.单一钴组分催化剂在MOR过程中表面被氧化为CoOOH,OER和MOR均发生在CoOOH表面,但是钴组分的本征活性并不强且对竞争反应OER的选择性较高.通过比较真实混合物(Ni50Co50-m)以及镍钴组分间无接触情况下的原位阻抗谱响应,证明了镍与钴之间存在相互作用.混合物中镍钴组分接触界面间的相互作用包括以下两个方面:一方面,钴组分在一定的外加电压下被氧化为导电良好的CoOOH,其作为混合物中的电荷传输媒介,激活更多的镍位点参与到催化剂的电氧化过程中,增大了Ni^(2+)/Ni^(3+)氧化还原物种的覆盖度,为催化活性物种OH*的形成提供了更多位点;另一方面,镍钴组分之间的相互作用影响了Ni2+的电氧化行为,Ni^(2+)的氧化电位明显下降,钴组分的引入降低了Ni^(3+)‒O键的电子云密度,使得OH–向Ni^(3+)位点的亲核进攻变得更加有利,进而促进了OH*的产生及其与镍位点的紧密结合,从而提高了MOR的活性和选择性.综上,本文通过混合物中镍与钴组分间的界面相互作用提升了催化剂对MOR的催化活性.该混合增强策略同样适用于其他NOR(如乙醇氧化反应、乙二醇氧化反应等)以及其他镍基催化剂(如氢氧化镍、硫化镍).本工作为简便、高效和放大制备NOR催化剂提供了新思路.

关键词：亲核氧化反应电催化甲醇电催化氧化放大制备界面相互作用

氟掺杂改性LiMn_(0.5)Fe_(0.5)PO_(4)正极材料及其电化学性能

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化工进展 2024年第1期43卷 302-309页

作者：于松民金洪波杨明虎余海峰江浩华东理工大学材料科学与工程学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心上海200237 安徽聚合辐化化工有限公司安徽滁州233200

目前磷酸铁锂材料由于其较低的能量密度难以满足使用需求。磷酸锰铁锂具有比磷酸铁锂更高的能量密度,同时兼顾磷酸铁锂低成本和晶体结构稳定性的特点。然而缓慢的锂离子扩散动力学和Mn^(3+)引起的Jahn-Teller效应导致材料的循环和倍率... 详细信息

目前磷酸铁锂材料由于其较低的能量密度难以满足使用需求。磷酸锰铁锂具有比磷酸铁锂更高的能量密度,同时兼顾磷酸铁锂低成本和晶体结构稳定性的特点。然而缓慢的锂离子扩散动力学和Mn^(3+)引起的Jahn-Teller效应导致材料的循环和倍率性能差,限制了磷酸锰铁锂实际应用。本工作通过引入F离子掺杂,构筑沿b轴取向生长的110nm纳米颗粒磷酸锰铁锂正极材料,探究了它们的基本物理化学性质与电化学性能,发现沿b轴取向生长并暴露的(010)晶面能够显著提升锂离子扩散动力学。此外,F离子引入显著增强了Li—O键以及PO_(4)^(3−)骨架结构,提高锂离子嵌入和脱出过程中晶体结构稳定性。因此,在0.1C和5C电流下,改性磷酸锰铁理正极材料可逆放电比容量分别为153mA·h/g和106mA·h/g。相比于未改性材料,1C循环750次后比容量保持率从90.6%提升到96.4%。

关键词：电化学磷酸锰铁锂正极锂离子电池氟掺杂

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第三代紫杉烷靶向控释胶束的制备与性能

功能高分子学报 2024年第3期37卷 223-231页

作者：孙琪李欣龚飞荣陆冲华东理工大学材料科学与工程学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237

第三代紫杉烷结构中含有二氟乙烯基(DFV),该结构可显著降低紫杉烷分子和P-糖蛋白(P-gp)的结合能力,从而减少药物在肿瘤细胞内的外排。相比已上市的第一代和第二代紫杉烷药物(紫杉醇、多西他赛和卡巴他赛),第三代紫杉烷具有更强的抗多药... 详细信息

第三代紫杉烷结构中含有二氟乙烯基(DFV),该结构可显著降低紫杉烷分子和P-糖蛋白(P-gp)的结合能力,从而减少药物在肿瘤细胞内的外排。相比已上市的第一代和第二代紫杉烷药物(紫杉醇、多西他赛和卡巴他赛),第三代紫杉烷具有更强的抗多药耐药性,对肿瘤的抑制效果也更显著。为了实现第三代紫杉烷药物在肿瘤细胞内的靶向控释,合成了一种硫辛酸封端的两亲性嵌段共聚物,并利用固体分散-薄膜水化法制备了包载第三代紫杉烷的还原敏感性聚合物胶束。采用傅里叶红外光谱(FT-IR)和核磁共振氢谱(1H-NMR)验证了药物的包封情况,使用紫外光谱(UV)测定了胶束的载药量和包封率,考查了胶束的体外稳定性,并研究了载药胶束的体外释放规律、细胞毒性和体内抑瘤效果。结果表明:该胶束的粒径均一,具有良好的稳定性和还原敏感的药物控释特性,对A549肺腺癌的抑制效果显著强于紫杉醇制剂。

关键词：第三代紫杉烷多药耐药胶束还原敏感靶向控释