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工艺参数对抗CD3×Claudin 18.2双特异性抗体聚体形成的影响

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中国生物工程杂志 2024年第5期44卷 32-39页

作者：杨双惠李超影周永春谭文松蔡海波华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室上海200237 上海凯茂生物医药有限公司上海201506

近年来,随着多种双特异性抗体药物的成功上市和基因工程技术的发展,双特异性抗体已成为抗体领域的研究热点。由于双特异性抗体结构复杂,其在生产过程中往往更容易产生聚体,不仅为下游纯化增加了难度,也提高了实验成本。为减少生产过程... 详细信息

近年来,随着多种双特异性抗体药物的成功上市和基因工程技术的发展,双特异性抗体已成为抗体领域的研究热点。由于双特异性抗体结构复杂,其在生产过程中往往更容易产生聚体,不仅为下游纯化增加了难度,也提高了实验成本。为减少生产过程中聚体的产生,以表达抗CD3×Claudin 18.2双特异性抗体的CHO-K1细胞为研究对象,在2 L生物反应器上利用试验设计(Design of Experiment,DOE)法探究多种工艺参数对CHO-K1细胞合成抗CD3×Claudin 18.2双特异性抗体过程中聚体形成的影响,建立了工艺参数与聚体含量间的模型,确定了优化的工艺参数控制范围,并在200 L生物反应器中对优化的工艺条件进行了验证。DOE结果显示:pH、补料浓度和碳源浓度对聚体形成影响显著且均呈负效应。当pH为7.0~7.2、补料浓度为5.5%和碳源浓度为8~10 g/L时,200 L生物反应器中的验证结果显示聚体的含量为(27.62±4.55)%,与模型预测的结果具有一致性。

关键词：双特异性抗体 CHO细胞聚体

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电化学法处理香料工业氯化钠有机废盐的研究

无机盐工业 2024年第3期56卷 105-115页

作者：姚健康胡硕真钮东方吴建平张新胜华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 上海瑞元化学科技有限公司上海200231

为了实现氯化钠有机废盐的资源化利用,以某香料企业的氯化钠有机废盐为研究对象,在单室电化学氧化的基础上提出了一种资源化处理氯化钠废盐的一膜两室电解工艺,在降解废盐有机物的同时获取氢氧化钠。在单室电解槽中探究了废盐中有机物... 详细信息

为了实现氯化钠有机废盐的资源化利用,以某香料企业的氯化钠有机废盐为研究对象,在单室电化学氧化的基础上提出了一种资源化处理氯化钠废盐的一膜两室电解工艺,在降解废盐有机物的同时获取氢氧化钠。在单室电解槽中探究了废盐中有机物的电化学氧化降解条件和降解途径,研究表明,在电流密度为600 A/m^(2)、反应温度为35℃、初始pH为6的最佳电解条件下,电解8 h后废盐模拟废水化学需氧量(COD)去除率为92.3%,色度去除率为100%,电流效率为32.3%。有机物降解的主要途径为电极产生的活性氯和羟基自由基对有机物的间接氧化。通过调节阳极液pH和进料方式,在相同电解条件下电解8 h,一膜两室工艺阳极COD去除率可达87.2%,阴极氢氧化钠总产量可达11.33 g。该工艺具有反应条件温和、工艺流程简单及无二次污染等特点,可为氯化钠有机废盐的资源化处理提供参考。

关键词：电化学氯化钠有机废盐有机物降解途径资源化

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梯形固阀塔板雾沫夹带性能实验研究

化学工程 2024年第2期52卷 38-43页

作者：李忠涛赵培孙浩华东理工大学化工学院上海200237

以空气-水为介质,采用直径1 200 mm、高6 m、内置4块塔板的冷模塔,对梯形固阀塔板雾沫夹带性能进行实验研究。考察3种液流强度、3种出口堰高、3种开孔率对塔板雾沫夹带性能的影响,并与同等条件下筛孔塔板作对比。结果显示:梯形固阀塔板... 详细信息

以空气-水为介质,采用直径1 200 mm、高6 m、内置4块塔板的冷模塔,对梯形固阀塔板雾沫夹带性能进行实验研究。考察3种液流强度、3种出口堰高、3种开孔率对塔板雾沫夹带性能的影响,并与同等条件下筛孔塔板作对比。结果显示:梯形固阀塔板雾沫夹带率的大小主要与清液层厚度增加有关,厚度增加引起的液层阻力增大或气液分离空间减小相互制约,共同影响雾沫夹带量;与筛孔塔板的对比实验中,梯形固阀塔板对雾沫夹带现象表现出明显的抑制优势,同时液泛点气速提升约15%,说明梯形固阀塔板具有更高的气相负荷上限;根据实验数据拟合出梯形固阀塔板的雾沫夹带关联式,量化了雾沫夹带性能参数,为大通量高黏性物系分离研究提供参考,有进一步研究的工业价值。

关键词：固阀塔板筛孔塔板雾沫夹带液泛点气速关联式

聚肽三嵌段共聚物棒状胶束的超分子环化行为研究

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高分子学报 2024年

作者：任许乐蔡春华林嘉平华东理工大学材料科学与工程学院

以双端氨基聚乙二醇（NH2-PEG-NH2）作为大分子引发剂，以γ-苄基-L-谷氨酸酯五元环酸酐（BLGNCA）为单体，通过开环聚合法合成了聚（γ-苄基-L-谷氨酸酯）-嵌段-聚乙二醇-嵌段-聚（γ-苄基-L-谷氨酸酯）(PBLG-b-PEG-b-PBLG)三嵌段共聚... 详细信息

以双端氨基聚乙二醇（NH2-PEG-NH2）作为大分子引发剂，以γ-苄基-L-谷氨酸酯五元环酸酐（BLGNCA）为单体，通过开环聚合法合成了聚（γ-苄基-L-谷氨酸酯）-嵌段-聚乙二醇-嵌段-聚（γ-苄基-L-谷氨酸酯）(PBLG-b-PEG-b-PBLG)三嵌段共聚物.运用核磁共振氢谱（1H-NMR）和凝胶渗透色谱（GPC）表征了聚合物的结构、分子量及其分布.采用四氢呋喃/N,N-二甲基甲酰胺（THF/DMF）有机共溶剂溶解、滴加选择性溶剂（水）并透析的方法，制备了聚肽纳米棒水溶液；然后向纳米棒水溶液中加入THF诱导纳米棒发生弯曲成环.通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、动态激光光散射（DLS）表征了组装体的形貌与结构，研究了聚合物分子量、成环时间、温度、THF加入量对组装体形貌的影响.研究发现，PBLG链段聚合度显著影响棒状胶束的直径及长度，在THF的诱导下，具有较大长径比的棒状胶束可以发生超分子环化，而较短的纳米棒仅能发生弯曲，更短的纳米棒则保持形貌不变.温度升高有利于THF诱导的超分子环化现象的发生.采用圆二色光谱（CD）表征了PBLG主链结构及侧链的排列信息，发现THF的加入不影响主链的α-螺旋构象，但是侧链发生收缩，侧链苯环排列变得更为紧密.这种侧链收缩产生内应力导致纳米棒塌缩，从而驱动纳米棒弯曲成环.该研究模仿了生物体系中形成复杂结构的多级自组装策略，通过棒状胶束的逐步自组装制备了聚肽纳米环，丰富了纳米环的制备方法，拓展了超分子环化反应的研究范围，将为聚合物纳米环的可控制备及其功能应用提供指导.

关键词：聚肽共聚物多级自组装棒状胶束超分子环化苯环排列

单原子修饰原子簇的多配位Cu基催化剂上CO_(2)高选择性电还原CO的研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 324-333页

作者：王超琛葛旺鑫唐雷齐宴宾董磊江宏亮沈建华朱以华李春忠华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加... 详细信息

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加值产品的一项变革性的技术,备受关注.在CO_(2)RR的众多产物中,CO具有重要的地位,它可以通过费托合成工艺直接用于合成醇、醛、酮、酸及烃等化工产品.然而,将CO_(2)电催化转化为CO在整体效率方面仍面临诸多挑战.因此,设计并制备高效、经济且耐用的电催化剂已成为CO_(2)RR领域发展的研究重点.本文采用简单的配体辅助负载策略制备了铜单原子修饰的铜原子簇催化剂(Cu SA/ACs).球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,铜以单原子和原子簇的形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)分析了铜原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键和Cu-Cu键的存在.电化学性能测试表明,与铜单原子催化剂(Cu SACs)相比,Cu SA/ACs催化剂展现了较好的CO_(2)RR性能,其CO的转化法拉第效率从27.15%提高到98.94%,电流密度是Cu SACs的3.6倍.此外,将该催化剂组装成流动电解池,在600 mA cm-2的高电流密度下,CO选择性达到93.06%,阴极的最高能量效率达61.9%,优于大多数CO_(2)还原制备CO的催化剂.为了明确铜单原子组分引入对铜原子簇性能提升的原因,通过电化学原位红外光谱研究催化剂在服役条件下的表面物种吸附.结果表明,Cu SACs催化剂的单原子活性中心在CO_(2)RR过程中受到H2析出反应的困扰,活性中心表面的吸附物种主要为H2O而不是CO_(2),从而导致CO_(2)还原性能较差;在Cu SA/ACs催化剂表面,其活性中心由单原子和原子簇协同组成,CO_(2)主要吸附在原子簇上,单原子和原子簇协同作用促进了H2O的解离过程,为CO_(2)质子化提供丰富的活性氢,进一步加快CO_(2)RR的反应动力学.密度泛函计算和差分电荷密度分析结果表明,单原子的引入优化了原子簇的局域电子结构,诱导d带中心靠近费米能级,从而优化了*COOH中间体的形成能和CO的脱附过程.综上,本文通过合理的活性位点设计实现了多位点的耦合协同,提升了铜基催化剂对于CO_(2)RR的催化活性,优化了铜基催化剂上CO_(2)到CO的选择性,通过机理研究加深了对铜基催化剂上CO_(2)转化模式的认识,为设计高效催化剂提供新思路.

关键词：二氧化碳还原活性位点协同作用单原子原子簇电催化

葡萄糖酸钠流加工艺促进红球菌腈水合酶发酵表达

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华东理工大学学报(自然科学版) 2024年

作者：张国辉刘禹轩刘燕枝谢嘉怡栗波张思楠王泽建吴诗勇华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室华东理工大学煤液化气化及高效低碳利用全国重点实验室华东理工大学含碳废弃物资源化利用与碳中和教育部工程研究中心

本研究首先考察了不同浓度的葡萄糖和氯化钴对腈水合酶（NHase）合成的影响，结果表明当葡萄糖浓度为20 g/L、氯化钴浓度为0.05 g/L时，NHase的表达水平得到了显著的提升；其次建立了基于发酵过程尾气质谱仪的过程生理代谢参数采集与分... 详细信息

本研究首先考察了不同浓度的葡萄糖和氯化钴对腈水合酶（NHase）合成的影响，结果表明当葡萄糖浓度为20 g/L、氯化钴浓度为0.05 g/L时，NHase的表达水平得到了显著的提升；其次建立了基于发酵过程尾气质谱仪的过程生理代谢参数采集与分析系统，通过多参数相关性分析剖析了pH是影响红球菌NHase表达的关键因素，从而提出了发酵过程中流加葡萄糖酸钠控制pH的策略。与原来分批发酵工艺相比，优化后的工艺在菌体浓度相同的情况下，总酶活提高了93.71%，比酶活提高了97.28%，糖转化率提高了71.36%。本研究结果为工业生产中提高NHase产量提供了理论指导。

关键词：腈水合酶红球菌多参数相关性分析葡萄糖酸钠

基于热力学计算的CO催化加氢制二甲醚流程分析

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低碳化学与化工 2024年

作者：郑泽宇崔灵瑞刘操黄成马宏方曹发海华东理工大学化工学院华东理工大学化工学院大型工业反应器工程教育部工程研究中心

二甲醚是一种理想的发动机清洁燃料，在碳中和背景下，国内外积极开展了以二氧化碳(CO2)为原料制备二甲醚的研究。CO2催化加氢制二甲醚的方法主要包括一步法和两步法，对基于不同方法的工艺流程展开热力学分析，可为工艺流程优化和相关... 详细信息

二甲醚是一种理想的发动机清洁燃料，在碳中和背景下，国内外积极开展了以二氧化碳(CO2)为原料制备二甲醚的研究。CO2催化加氢制二甲醚的方法主要包括一步法和两步法，对基于不同方法的工艺流程展开热力学分析，可为工艺流程优化和相关催化剂开发提供参考。基于一步法构建了流程一，基于两步法分别构建了流程二(以甲醇为中间体)和流程三(以CO为中间体)，在原料气组成为n(H2):n(CO2)=3:1的条件下，对反应温度(150～350℃)与反应压力(1.0～9.0 MPa)对各流程中相应的平衡常数、CO2平衡转化率和二甲醚收率的影响进行了研究。结果表明，在150℃、9 MPa下，与其他两种流程相比，流程一更具优势，其CO2平衡转化率为94.61%，二甲醚收率为85.31%。对于以CO为中间体的两步法工艺，未来需加强高效逆水煤气低温催化剂的开发。对于一步法工艺，将反应体系与分离体系进行耦合的复合体系是未来的主要研究方向。

关键词：二氧化碳催化加氢二甲醚流程分析热力学计算

工业气固流化床内流场的CFD-PBM数值模拟和结构优化

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化工进展 2024年

作者：毛宁轩万小维鞠杰胡彦杰华东理工大学材料科学与工程学院

流化床内的多级几何结构影响着其内流体的动力学、热力学以及化学反应等参数，对于流化床内流场的数值模拟研究有助于理解其内复杂的流动特性，建立流化床的几何结构和操作条件优化的理论基础，从而提高流化床的传质效率和性能。以计算... 详细信息

流化床内的多级几何结构影响着其内流体的动力学、热力学以及化学反应等参数，对于流化床内流场的数值模拟研究有助于理解其内复杂的流动特性，建立流化床的几何结构和操作条件优化的理论基础，从而提高流化床的传质效率和性能。以计算流体力学理论为基础建立了气固流化床内流场的数值模拟方法，研究了风帽的几何结构、筒径和风帽帽檐长度对工业气固流化床内流场的影响规律。在此基础上，结合群平衡方程矩方法，构建了CFD-PBM耦合模型，利用该模型建立了工业气固流化床中纳米颗粒流化状态和聚团行为的数值模拟方法，进一步验证了筒径对流化床内纳米颗粒流化状态的影响规律。研究表明筒径为260 mm时，风帽四周气速分布均匀且风帽上端气流死区面积最小；帽檐长度为风帽出风口尺寸的1/2时，流化床内气速分布更均匀。

关键词：流化床 CFD-PBM 数值模拟优化设计

通过NiMo氧化物-CoMo氧化物混合物衍生催化剂中的界面相互作用促进甲醇到甲酸盐的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 139-149页

作者：齐宴宾朱以华江宏亮李春忠华东理工大学化工学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心上海200237

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利... 详细信息

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利的亲核氧化反应(NOR)代替OER,并与阴极半反应耦合,进而降低总体能耗,同时在阳极获得高附加值产物.其中,设计高效、稳定、易放大制备的催化剂是实现NOR工业化应用的关键.本文采用简便且易于规模化生产的策略制备电催化剂,并用于甲醇氧化反应(MOR).首先,采用沉淀法制备镍钼氧化物水合物和钴钼氧化物水合物;随后,将两种水合物按一定比例物理混合得到MOR催化剂.实验结果表明,混合物中的镍钴两种组分在含有KOH的碱性电解液中快速脱钼并转变为氢氧化物.当混合物中NiMo氧化物与CoMo氧化物的质量比为1:1(记为Ni50Co50-m)时,材料表现出最佳的催化活性.Ni50Co50-m在1 mol L^(–1)KOH+1 mol L^(–1)甲醇电解液中达到100 mA cm^(–2)电流密度仅需约1.51 V施加电位,活性及阳极反应选择性均远远高于单一组分.相比于化学共沉淀法所制备的NiCoMo氧化物,Ni50Co50-m表现出更好的稳定性.为明确混合物催化性能比单一组分材料大幅提高的原因,通过现场原位电化学阻抗谱和工况原位拉曼光谱对单一组分催化剂在服役条件下的反应界面以及催化剂结构演变进行研究.结果表明,单一镍组分催化剂在MOR过程中会被部分氧化为NiOOH,但是由于镍组分导电性很差,电荷转移微弱,因此催化性能较差.单一钴组分催化剂在MOR过程中表面被氧化为CoOOH,OER和MOR均发生在CoOOH表面,但是钴组分的本征活性并不强且对竞争反应OER的选择性较高.通过比较真实混合物(Ni50Co50-m)以及镍钴组分间无接触情况下的原位阻抗谱响应,证明了镍与钴之间存在相互作用.混合物中镍钴组分接触界面间的相互作用包括以下两个方面:一方面,钴组分在一定的外加电压下被氧化为导电良好的CoOOH,其作为混合物中的电荷传输媒介,激活更多的镍位点参与到催化剂的电氧化过程中,增大了Ni^(2+)/Ni^(3+)氧化还原物种的覆盖度,为催化活性物种OH*的形成提供了更多位点;另一方面,镍钴组分之间的相互作用影响了Ni2+的电氧化行为,Ni^(2+)的氧化电位明显下降,钴组分的引入降低了Ni^(3+)‒O键的电子云密度,使得OH–向Ni^(3+)位点的亲核进攻变得更加有利,进而促进了OH*的产生及其与镍位点的紧密结合,从而提高了MOR的活性和选择性.综上,本文通过混合物中镍与钴组分间的界面相互作用提升了催化剂对MOR的催化活性.该混合增强策略同样适用于其他NOR(如乙醇氧化反应、乙二醇氧化反应等)以及其他镍基催化剂(如氢氧化镍、硫化镍).本工作为简便、高效和放大制备NOR催化剂提供了新思路.

关键词：亲核氧化反应电催化甲醇电催化氧化放大制备界面相互作用