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氧化铝结构与表面性质调控及其催化甲醇脱水制二甲醚性能研究

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化工学报 2024年第7期75卷 2522-2532页

作者：罗莉陈文尧张晶钱刚周兴贵段学志华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着... 详细信息

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着显著的影响。目前,对于工业上常用的γ-Al_(2)O_(3)合成条件如何影响其催化性能的系统研究仍然不足。特别是,作为影响催化性能的关键因素之一,酸性位点的性质尚未形成共识。通过调控双铝法成胶过程中母液的pH,成功合成了一系列具有不同孔道结构和酸性质的γ-Al_(2)O_(3)。实验结果表明,随着母液pH的增大,γ-Al_(2)O_(3)的比表面积、孔容和孔径均呈现减小趋势。同时,γ-Al_(2)O_(3)的弱酸量逐渐减小,而中强酸量呈现先增后减的趋势。进一步结合催化性能评估结果,发现中强酸数量与甲醇脱水性能密切相关。具有最高中强酸数量的γ-Al_(2)O_(3)表现出最高的DME产率,预示中强酸位点是γ-Al_(2)O_(3)催化甲醇脱水制备DME的主要活性中心。针对具有最优性能的γ-Al_(2)O_(3)开展动力学实验分析,得到甲醇脱水的反应级数为0.78,反应活化能为83.27 kJ/mol。研究可为甲醇脱水制备DME催化剂的设计提供指导,为进一步优化工业生产条件和提高催化效率夯实基础。

关键词：氧化铝甲醇脱水二甲醚酸性调控催化剂动力学

SrCl_(2)-KCl-MgCl_(2)熔体中氯化镁的电化学行为和镁锶共沉积机理

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第7期34卷 2381-2392页

作者：赵佳闫艺航张皓高华阳张烨路贵民华东理工大学国家盐湖资源综合利用工程技术研究中心上海200237 华东理工大学钾锂战略资源国际联合实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

采用循环伏安法、方波伏安法、开路电位等电化学手段评估SrCl_(2)-KCl共晶体系中MgCl_(2)的电化学行为和Mg、Sr共沉积机理。在SrCl_(2)-KCl体系中,Mg(Ⅱ)在钨电极的还原属于一步两电子的准可逆过程;Mg、Sr的电化学共沉积过程形成两种Mg... 详细信息

采用循环伏安法、方波伏安法、开路电位等电化学手段评估SrCl_(2)-KCl共晶体系中MgCl_(2)的电化学行为和Mg、Sr共沉积机理。在SrCl_(2)-KCl体系中,Mg(Ⅱ)在钨电极的还原属于一步两电子的准可逆过程;Mg、Sr的电化学共沉积过程形成两种Mg-Sr金属间化合物。基于计时电流法探索共沉积过程的成核类型随过电位的演变关系,结果显示,电极表面的成核模式依赖于基体材料和电极反应产物。所有过电位下对应的前期成核归因于Mg(Ⅱ)的还原。当Mg和Sr共同沉积时,首先是Mg(Ⅱ)在电极表面还原,形成Mg核,随后同时进行Sr(Ⅱ)在Mg表面欠电位沉积和Mg的沉积。此外,随着SrCl_(2)-KCl体系中MgCl_(2)浓度的增加,Mg-Sr共沉积过程中的电流密度相应增加。

关键词：氯化镁电化学行为扩散系数成核机理共沉积

黄海西南部海门潮间带有孔虫Ammonia分子系统学研究初探

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微体古生物学报 2024年第03期 258-267页

作者：李云舒张楷华东理工大学生物工程学院中国科学院南京地质古生物研究所

研究对采自于黄海西南部海门潮间带表层沉积物中的底栖有孔虫进行了分子生物学研究尝试。通过对底栖有孔虫的实验培养与形态观察，对群落中含量最高的Ammonia spp.，根据其壳体形态特征挑选六个典型类型、21个个体进行了分析。通过DNA... 详细信息

研究对采自于黄海西南部海门潮间带表层沉积物中的底栖有孔虫进行了分子生物学研究尝试。通过对底栖有孔虫的实验培养与形态观察，对群落中含量最高的Ammonia spp.，根据其壳体形态特征挑选六个典型类型、21个个体进行了分析。通过DNA提取、PCR扩增、单克隆培养与测序，获得了这些有孔虫个体大量的核糖体小亚基(Ribosomal Small Subunit， SSU) rDNA序列。分子系统发育分析结果表明，除了HM21个体与其他个体亲缘关系较远外，其他不同形态特征的分子与潮间带低盐分子Ammonia catesbyana (d'Orbigny， 1839)， Ammonia aomoriensis (1951)， Ammonia confertitesta Zheng 1978和Ammonia sp. T6 (Hayward et al.， 2004)等亲缘关系紧密，推测其为同种异名。因为A. confertitesta是邻近地区研究最早报道建立的种名，因此本潮间带常见Ammonia分子暂时使用A. confertitesta种名。观察显示，A. confertitesta不同个体的末圈房室数量、脐部及缝合线等特征可以有较大程度的变化。另外，HM21个体根据其壳体形态特征初步鉴定为Ammonia convexidorsa Zheng 1978，系统树支持其SSU rDNA序列为一独立系群，该系群SSU rDNA序列为首次报道。本研究结合已有的Ammonia多个相关属种系统演化关系，对浅海近岸环境中最常见分子分类进行了厘定、并提出使用建议，为微体古生物学与古环境应用提供重要基础。

关键词：底栖有孔虫 Ammonia 分子系统学 SSU rDNA 潮间带黄海

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氨基酸金属有机框架的研究进展

精细化工 2024年第5期41卷 971-980,1000页

作者：谭沈鑫屈小虎罗姣姣樊惠玲林建英赵志换太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学生物医学工程学院山西太原030024

氨基酸金属有机框架是指含有氨基酸单元的有机配体与金属离子共同参与合成的具有周期性结构的材料。氨基酸作为蛋白质的组成成分,具有绿色环保、生物相容性良好、种类多样、价格低廉等优点,将其引入金属有机框架(MOFs)可以赋予材料特殊... 详细信息

氨基酸金属有机框架是指含有氨基酸单元的有机配体与金属离子共同参与合成的具有周期性结构的材料。氨基酸作为蛋白质的组成成分,具有绿色环保、生物相容性良好、种类多样、价格低廉等优点,将其引入金属有机框架(MOFs)可以赋予材料特殊的柔性结构、丰富的活性位点、优良的应用性能等特征。该文综述了氨基酸MOFs的结构维度分类,介绍了氨基酸MOFs的主要合成方式,包括溶剂热法、机械化学合成法、微波加热辅助法,进一步阐述了材料的性能调控,重点介绍了这类材料在手性拆分、催化、吸附等领域的应用。最后,通过分析当前氨基酸金属有机框架材料存在的稳定性不好、结构难以预测等问题,对其未来在生物医药领域的研究重点进行了展望。

关键词：金属有机框架氨基酸合成方法应用性能

活性炭对CFC-113加氢脱氯Cu-Pd催化剂反应性能的影响

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应用化工 2024年第1期53卷 82-87,93页

作者：申宝林廖湘洲施云海华东理工大学化学工程研究所上海200237 上海化工研究院有限公司上海200062

以木制炭AC-1、沥青炭AC-2为载体,制备负载Cu-Pd双组分催化剂,用于三氟三氯乙烷(CFC-113)加氢脱氯制备三氟氯乙烯(CTFE),发现两种载体催化剂均表现出较高的初始活性,但AC-2催化剂在短时间内迅速失活。化学吸附和XRD表明,AC-1催化剂具有... 详细信息

以木制炭AC-1、沥青炭AC-2为载体,制备负载Cu-Pd双组分催化剂,用于三氟三氯乙烷(CFC-113)加氢脱氯制备三氟氯乙烯(CTFE),发现两种载体催化剂均表现出较高的初始活性,但AC-2催化剂在短时间内迅速失活。化学吸附和XRD表明,AC-1催化剂具有更高的Pd分散度,Cu晶粒尺寸相对较大;XPS和TPR分析表明,AC-2催化剂表面金属还原温度低于AC-1,但后者表现出更集中的Cu物种分布。载体表面官能团的不同会导致催化剂反应性能的差异,AC-2表面较高的羧基浓度有利于Cu的吸附和分散,但Cu在反应过程中易受HCl的作用而产生物种以及价态的变化,而木制炭催化剂稳定性优于沥青炭可能与其表面较为单一、集中分布的Cu物种有关。

关键词：活性炭载体铜钯催化剂加氢脱氯

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含卟啉聚肽的合成及其自组装行为研究

高分子学报 2024年第2期55卷 172-181页

作者：王寅超郑家豪张伟安蔡春华林嘉平华东理工大学材料科学与工程学院上海200237

以带有炔丙基端基的聚(γ-苄基-L-谷氨酸酯)(PBLG)和含单叠氮基团的卟啉衍生物(TFPP-N3)为反应物,利用点击反应,合成了含卟啉聚肽(TFPP-PBLG).运用核磁共振氢谱(1H-NMR)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见光光度计(UV-Vis)和凝胶渗... 详细信息

以带有炔丙基端基的聚(γ-苄基-L-谷氨酸酯)(PBLG)和含单叠氮基团的卟啉衍生物(TFPP-N3)为反应物,利用点击反应,合成了含卟啉聚肽(TFPP-PBLG).运用核磁共振氢谱(1H-NMR)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见光光度计(UV-Vis)和凝胶渗透色谱(GPC)表征了聚合物的结构、分子量及其分布.采用有机共溶剂溶解、选择性溶剂(水)诱导组装并透析的方法,制备得到碗状胶束.通过扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、透射电子显微镜(TEM)、动态激光光散射(DLS)和小角X射线散射仪(SAXS)表征了组装体的形貌与结构,并探究其自组装机理.结果表明,卟啉基团间的π-π堆叠作用使得胶束具有较为稳定结构;在透析过程中,胶束内部的溶剂向外扩散,导致胶束塌陷形成了纳米碗.增加PBLG链段长度,会进一步提高初始胶束的结构稳定性,导致在透析过程中胶束结构保持完整不能得到纳米碗.初始胶束的结构稳定性是决定其在后续溶剂交换过程中是否发生凹陷从而形成纳米碗的关键.

关键词：聚肽卟啉点击反应自组装碗状胶束

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乙烷氧化脱氢制乙烯催化剂颗粒外形设计

化工进展 2024年

作者：贺逸健刘祥坤施尧段学志华东理工大学化学工程联合国家重点实验室

“双碳”目标下，乙烷催化脱氢制乙烯作为一条低成本、环境友好型的非石油化工路径具有广阔的发展前景。本研究通过建立床层-颗粒耦合模型和颗粒分辨的反应器模型分别进行反应操作条件的优化和催化剂颗粒外形的设计，结果表明：提高入... 详细信息

“双碳”目标下，乙烷催化脱氢制乙烯作为一条低成本、环境友好型的非石油化工路径具有广阔的发展前景。本研究通过建立床层-颗粒耦合模型和颗粒分辨的反应器模型分别进行反应操作条件的优化和催化剂颗粒外形的设计，结果表明：提高入口温度、减小空速和增加入口压力都有利于提高乙烷转化率，但同时会导致床层温升的增加而降低乙烯的选择性，最优的操作条件为633 K的入口温度，2000 h-1的空速及1.25 bar的入口压力。基于优化后的反应操作条件对四种不同的堆积结构（球形、圆柱、拉西环和三叶草）进行比较，发现球形和拉西环堆积结构分别有着最高和最低的反应器温升，31 K和12 K，及最高和最低的乙烯收率，48.6%和43.6%，其中三叶草堆积结构因其能在维持较高乙烯收率的同时有效控制反应器温升，而最适合乙烷氧化脱氢反应。

关键词：乙烷氧化脱氢固定床传递过程数值模拟选择性颗粒外形设计

Ag/SiO催化草酸酯加氢制乙醇酸甲酯的床层-颗粒双尺度耦合模拟研究

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化工学报 2024年

作者：何传超周静红曹约强施尧周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室

草酸二甲酯（DMO）选择性加氢制乙醇酸甲酯（MG）过程中由于目标产物为串联加氢反应的中间产物，催化剂颗粒尺度以及床层尺度的传递过程对于催化性能具有显著影响，因此颗粒催化剂的结构设计对于其工业应用极为重要。本文首先通过实验... 详细信息

草酸二甲酯（DMO）选择性加氢制乙醇酸甲酯（MG）过程中由于目标产物为串联加氢反应的中间产物，催化剂颗粒尺度以及床层尺度的传递过程对于催化性能具有显著影响，因此颗粒催化剂的结构设计对于其工业应用极为重要。本文首先通过实验获取了Ag/SiO2催化DMO加氢制MG的动力学方程，在此基础上构建了床层-颗粒双尺度耦合的二维反应器模型，从床层尺度与颗粒尺度描述DMO加氢过程的传递与反应过程，考察了颗粒催化剂内活性组分的宏观分布对其在单管反应器内催化性能的影响。模拟计算结果表明，采用均匀型催化剂的反应器中存在着严重的MG过度加氢问题，采用蛋壳型催化剂则能够有效抑制过度加氢产物乙二醇的生成，提升MG的收率，且能够减少活性组分用量，显著提高DMO加氢制MG工艺的经济效益。研究结果可为DMO加氢制MG工业催化剂的结构设计和制备提供基础知识和指导。

关键词：草酸二甲酯加氢动力学双尺度模型蛋壳型催化剂数值模拟

单层多孔石墨烯膜结构对C_(2)烃气体分离性能影响的分子动力学研究

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华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第3期50卷 319-327页

作者：奚靖宇黄凯练成刘洪来华东理工大学化工学院上海200237 华东理工大学化学与分子工程学院上海200237

利用分子动力学模拟研究了孔径、孔形状、官能团修饰对纳米多孔石墨烯膜分离C_(2)烃气体的效率和选择性的影响。结果表明:孔径为0.444~0.484 nm的石墨烯膜对乙烷的截留性能较好,乙烯的通过率较高;圆形孔石墨烯膜具有较高的气体通过效率... 详细信息

利用分子动力学模拟研究了孔径、孔形状、官能团修饰对纳米多孔石墨烯膜分离C_(2)烃气体的效率和选择性的影响。结果表明:孔径为0.444~0.484 nm的石墨烯膜对乙烷的截留性能较好,乙烯的通过率较高;圆形孔石墨烯膜具有较高的气体通过效率,扁平孔石墨烯膜具有较高的气体分离的选择性;孔短径为0.510 nm、孔长径为1.164 nm的石墨烯膜对乙烷的截留性能较好,其乙烯通量较大;孔径为0.596 nm且孔口周围带有两个羧基的石墨烯膜对乙烯的截留性能较好,乙炔的通过率较高。所得模拟结果为设计高效、高选择性分离C_(2)烃气体的单层多孔石墨烯膜提供理论依据。

关键词：单层多孔石墨烯膜 C_(2)烃气体分子动力学模拟分离吸附