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过渡金属改性Y型分子筛吸附脱除低碳烃中二甲基二硫醚

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化工进展 2017年第6期36卷 2190-2196页

作者：赵亚伟沈本贤孙辉詹国雄侯柯华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237

采用离子交换法制备了CoY、CuY、NiY分子筛,并在固定床吸附器上考察了工艺条件及原料烯烃含量对改性分子筛吸附脱除二甲基二硫醚性能的影响。采用密度泛函理论计算二甲基二硫醚及异丁烯在CoY、CuY、NiY分子筛上的竞争吸附行为。最后考... 详细信息

采用离子交换法制备了CoY、CuY、NiY分子筛,并在固定床吸附器上考察了工艺条件及原料烯烃含量对改性分子筛吸附脱除二甲基二硫醚性能的影响。采用密度泛函理论计算二甲基二硫醚及异丁烯在CoY、CuY、NiY分子筛上的竞争吸附行为。最后考察了高温水蒸气对吸附剂的再生效果。结果表明,CoY、CuY和NiY分子筛对二甲基二硫醚的动态饱和吸附硫容分别为47.5mg/g、36.3mg/g和40.2mg/g;其中CoY和NiY分子筛硫容量受烯烃含量的影响较大,CuY分子筛受影响较小。计算结果表明,吸附过程中S—S键的Mayer键级变化不大,烯烃中C=C键双键性质减弱。二甲基二硫醚在CoY、CuY和NiY分子筛上的吸附能分别为–59.5k J/mol、–22.2k J/mol和–30.4k J/mol,与实验数据吻合。吸附饱和后的分子筛经160℃水蒸气脱附60min后能够有效再生,且多次再生后吸附剂硫容仍保持在新鲜吸附剂的97%以上。

关键词：脱硫烯烃竞争吸附密度泛函理论

铜铈改性镁铝尖晶石作为助催化剂同时脱除FCC烟气中的SO_x,NO_x

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化工进展 2016年第10期35卷 3190-3195页

作者：皮志鹏沈本贤刘纪昌刘逸锋赵基钢华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237

为降低催化裂化烟气中的SOx、NOx,采用溶胶凝胶法合成了Mg-Al尖晶石,并通过共胶法进行金属氧化物改性制备得到催化裂化烟气脱硫脱硝助催化剂。在小型固定床反应装置上考察了铜铈改性以及烟气中O2含量对尖晶石脱硫脱硝性能的影响,并在小... 详细信息

为降低催化裂化烟气中的SOx、NOx,采用溶胶凝胶法合成了Mg-Al尖晶石,并通过共胶法进行金属氧化物改性制备得到催化裂化烟气脱硫脱硝助催化剂。在小型固定床反应装置上考察了铜铈改性以及烟气中O2含量对尖晶石脱硫脱硝性能的影响,并在小型提升管装置上考察了铜铈复合改性后尖晶石同时脱硫脱硝的性能。结果表明:经铜铈复合改性后的尖晶石脱硫活性最高,40min内仍能保持90.67%的SO2脱除率;含铜尖晶石的脱硝性能最优,450℃后NO转化率达100%。烟气中O2含量对脱硫有利而对脱硝不利,当O2含量过高时,NO不能有效脱除。原位红外漫反射分析表明:含铜尖晶石良好的脱硝性能是因为其含有的Cu+对CO优异的吸附性能,O2的影响在于其与CO的反应,导致CO消耗。提升管装置评价实验结果表明:主风量为0.6m3/h时,Cu Ce-Mg Al脱硫效率为59.96%,脱硝效率为87.63%。当主风量为0.8m3/h时,脱硫效果提升至74.50%而失去了脱硝功能。

关键词：烟气脱硫脱硝尖晶石改性

超声浸渍对费托合成Co/Zr/SiO_2催化剂性能的影响

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催化学报 2011年第7期32卷 1156-1165页

作者：周晓峰陈庆龄陶跃武翁惠新华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237 中国石化上海石油化工研究院上海201208

采用超声浸渍法制备了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂,考察了超声波功率对催化剂费托反应性能的影响,并运用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温脱附、H2程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂进行了表征.结果表明,超声波处理可以增大催化剂... 详细信息

采用超声浸渍法制备了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂,考察了超声波功率对催化剂费托反应性能的影响,并运用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温脱附、H2程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂进行了表征.结果表明,超声波处理可以增大催化剂的比表面积,减小金属Co的粒径,并使其较为均匀地分散于载体表面,其中以高功率超声波作用最为显著;Co(NO3)2水溶液在高功率超声波场中,随着超声时间的延长,溶液pH值降低,使得Co–SiO2相互作用减弱,抑制了硅酸钴的生成.经高功率超声波处理的催化剂,活性金属Co在载体上分散度和还原度较高,因而催化剂的活性和稳定性较高.在493K,2MPa,H2/CO=2.0和GHSV=1000h-1反应条件下,CO初始转化率可达95.5%,反应48h时,CO转化率为90.9%.

关键词：费托合成超声浸渍真空钴锆氧化硅

2种含氧化合物对固载型Al/Ti双金属α-烯烃聚合催化剂及合成PAO性能的影响

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石油学报（石油加工） 2021年第3期37卷 486-497页

作者：谭家伦姜豪王丹孙辉沈本贤刘纪昌华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237

以费-托合成油轻组分中所含1-庚醇和1-辛醛为模型化合物,系统研究含氧化合物对固载型Al/Ti双金属α-烯烃聚合催化剂结构、活性及其催化合成聚α-烯烃(PAO)性能的影响。结果表明,经1-庚醇和1-辛醛处理后,催化剂微观形貌、酸性、活性组分... 详细信息

以费-托合成油轻组分中所含1-庚醇和1-辛醛为模型化合物,系统研究含氧化合物对固载型Al/Ti双金属α-烯烃聚合催化剂结构、活性及其催化合成聚α-烯烃(PAO)性能的影响。结果表明,经1-庚醇和1-辛醛处理后,催化剂微观形貌、酸性、活性组分含量及结合形式均发生变化。随着含氧化合物质量浓度的增加,催化剂的Lewis酸和Bronst酸酸量下降,活性组分Al和Ti相应的Al 2p1/2和Ti 2p3/2结合能增加,Al/Ti摩尔比下降。与此同时,合成PAO的收率、黏度、黏度指数和倾点均降低。当1-辛醛和1-庚醇的质量浓度分别达到500 mg/L时,相对应合成PAO产品的40℃黏度由98.95 mm2/s分别降至54.52 mm2/s和63.38 mm2/s, 100℃黏度由13.20 mm2/s分别降至8.12 mm2/s和9.13 mm2/s,黏度指数由132分别降至119和122,倾点则由-61℃分别降至-66℃和-67℃。

关键词： α-烯烃催化剂 PAO F-T合成油含氧化合物

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3种类型石油酸的腐蚀性以及相互影响

石油学报（石油加工） 2021年第3期37卷 653-661页

作者：葛霖吕涯贾凌燕华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237

以相对分子质量相近的正辛酸、环己基乙酸和苯甲酸为模型石油酸,采用SEM、X射线能谱和拉曼光谱等手段,分析了相同酸值(2.3 mgKOH/g)下各种石油酸模拟油全浸静态腐蚀实验后的试片和模拟油的形貌和组成,探究了不同类型石油酸的腐蚀特性和... 详细信息

以相对分子质量相近的正辛酸、环己基乙酸和苯甲酸为模型石油酸,采用SEM、X射线能谱和拉曼光谱等手段,分析了相同酸值(2.3 mgKOH/g)下各种石油酸模拟油全浸静态腐蚀实验后的试片和模拟油的形貌和组成,探究了不同类型石油酸的腐蚀特性和相互影响。结果表明:在190℃静态腐蚀实验中,腐蚀速率由大到小的顺序依次为环烷酸、芳香酸、脂肪酸;脂肪酸能增大环烷酸、芳香酸的腐蚀速率,脂肪酸和芳香酸对环烷酸的腐蚀性能和产物产生复杂影响;脂肪酸和环烷酸的腐蚀产物不能附着在试片表面,芳香酸的腐蚀产物有含铁氧化物和芳环结构有机物,附着在试片表面,有一定的钝化缓蚀作用;苯甲酸和正辛酸同时存在的腐蚀产物有极性芳香核、脂肪酸盐分散媒介和非极性烃类的胶团结构。

关键词：腐蚀脂肪酸芳香酸环烷酸真空扫描电子显微镜能谱分析拉曼光谱

甲醇作为催化裂化部分进料反应过程的可行性分析

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石油化工 2005年第12期34卷 1153-1158页

作者：潘澍宇江洪波翁惠新华东理工大学石油加工研究所上海200237

通过对甲醇制低碳烯烃(MTO)工艺与催化裂化(FCC)工艺的相似性分析,论述了二者结合的可能性。分析了FCC提升管反应器中的温度分布、催化剂活性变化和水存在的状况,以及这些因素对MTO反应的影响。同时对不同的甲醇加入方式进行了分析,并与... 详细信息

通过对甲醇制低碳烯烃(MTO)工艺与催化裂化(FCC)工艺的相似性分析,论述了二者结合的可能性。分析了FCC提升管反应器中的温度分布、催化剂活性变化和水存在的状况,以及这些因素对MTO反应的影响。同时对不同的甲醇加入方式进行了分析,并与FCC的多产液化气和柴油工艺(在提升管反应器底部注入汽油)进行比较,提出适宜的甲醇加入位置为FCC提升管反应器底部,先于原料油进料。此过程既可将甲醇转化为低碳烯烃,又有利于重油的催化裂化反应。初步论证了甲醇作为FCC部分进料的可行性,为甲醇作为FCC部分进料以多产低碳烯烃的进一步研究指出了方向。

关键词：甲醇催化裂化低碳烯烃甲醇制烯烃(MTO) 可行性

铝改性固体酸催化剂的制备及其在正己烷异构化中的反应性能

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石油学报（石油加工） 2018年第6期34卷 1067-1074页

作者：马志明孟璇刘乃旺施力华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237

以拟薄水铝石为黏结剂,采用混捏法分别制备了负载金属钯的丝光沸石型催化剂和SO_4^(2-)/ZrO_2型超强酸催化剂。利用X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附和H_2程序升温还原等分析手段对催化剂进行了表征,并且利用正己烷异构化反应... 详细信息

以拟薄水铝石为黏结剂,采用混捏法分别制备了负载金属钯的丝光沸石型催化剂和SO_4^(2-)/ZrO_2型超强酸催化剂。利用X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附和H_2程序升温还原等分析手段对催化剂进行了表征,并且利用正己烷异构化反应评价催化剂的催化性能。结果表明,Al的加入不会影响丝光沸石的晶型和微孔特性;对超强酸来说,Al的添加可以稳定锆的四方晶型并增大其比表面积,有利于反应的进行。相比于丝光沸石,超强酸具有更加广泛的酸强度分布,并且Al的添加对催化剂酸性有显著影响。正己烷异构化反应表明:超强酸催化剂的最佳反应温度比丝光沸石低110℃左右。当氧化铝添加量达到25%(质量分数)时,超强酸催化正己烷异构化反应转化率可稳定在90%以上,2,2-二甲基丁烷(2,2-DMB)的选择性稳定在38%以上。

关键词：烷烃异构化挤条成型超强酸黏结剂

CeO_2表面氧化转移FCC烟气中SO_2的反应过程

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化工学报 2016年第12期67卷 5015-5023页

作者：刘逸锋沈本贤皮志鹏陈华赵基钢华东理工大学石油加工研究所上海200237

为提高Ce基脱硫助剂对石油加工过程中流化催化裂化(FCC)烟气深度脱硫效果,采用实验与密度泛函理论(DFT)探究了SO_2、O_2在CeO_2表面的反应过程。通过60℃、200℃反应温度下SO_2、O_2与Ce O_2的反应,对反应前后CeO_2样品的XRD、IR、XPS... 详细信息

为提高Ce基脱硫助剂对石油加工过程中流化催化裂化(FCC)烟气深度脱硫效果,采用实验与密度泛函理论(DFT)探究了SO_2、O_2在CeO_2表面的反应过程。通过60℃、200℃反应温度下SO_2、O_2与Ce O_2的反应,对反应前后CeO_2样品的XRD、IR、XPS谱图比较分析,探索S、Ce的价态变化和相对含量转变规律,从而推测SO_2可能的反应路径。基于密度泛函理论模拟构造了O_2单分子和SO_2、O_2双分子在CeO_2(111)和Mg Al_2O_4(111)O空位表面可能产生的吸附构型;利用LST/QST方法搜索SO_2氧化反应过程,计算各步反应能垒。结果表明Ce O_2(111)相比MgAl2O_4(111)具有更好的SO_2催化效果,其中CeO_2在反应中起到了晶格O传递作用,并进一步推断SO_3的脱附过程是整个反应的速率控制步骤。

关键词：石油 FCC烟气深度脱硫 XPS 分子模拟吸附晶格O传递速控步骤

钒络合物及其负载型催化剂的烃类催化氧化机理

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华东理工大学学报（自然科学版） 2003年第2期29卷 138-143页

作者：周颖霏柏子龙陈绍洲华东理工大学石油加工研究所上海200237

制备了钒络合物催化剂及其分子筛负载型催化剂,并对1-辛烯、环己烷、甲苯、正己烷和正庚烷的均相及非均相催化氧化反应进行了研究。实验结果表明,非均相催化剂不但具备与均相催化剂相似的催化氧化性能,还对伯醇和对位产物有较好的择形... 详细信息

制备了钒络合物催化剂及其分子筛负载型催化剂,并对1-辛烯、环己烷、甲苯、正己烷和正庚烷的均相及非均相催化氧化反应进行了研究。实验结果表明,非均相催化剂不但具备与均相催化剂相似的催化氧化性能,还对伯醇和对位产物有较好的择形选择性。本研究还考察了乙腈、二氯甲烷等溶剂对烃类均相及非均相催化氧化反应的溶剂效应,提出并验证了钒络合物催化剂作用下烃类催化氧化反应的自由基反应机理。

关键词：烃类催化氧化反应自由基反应机理钒络合物催化剂分子筛负载型催化剂石油化工