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石墨烯基介孔锰铈氧化物催化剂:制备和低温催化还原NO

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无机材料学报 2024年第1期39卷 81-89,I0005页

作者：王艳莉钱心怡沈春银詹亮华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳... 详细信息

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳米材料为模板,采用水热法制备了系列石墨烯基介孔锰铈氧化物(G@MnO_(x)-CeO_(2))催化剂,并考察了该催化剂在低温下(100~300℃)的SCR脱硝性能。结果表明,与石墨烯基铈氧化物(G@CeO_(2))相比,G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂具有较高脱硝活性。当Mn、Ce与模板G@SiO_(2)质量比分别为0.35、0.90时,G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂的脱硝活性最佳,220℃下NO转化率达到最高(80%)。添加适量MnO_(x),提高了G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂的比表面积、孔容,降低了催化剂的结晶度;并且MnO_(x)-CeO_(2)以纳米尺度(2~3 nm)较为均匀地分散于石墨烯片层表面。此外,由于MnO_(x)与CeO_(2)之间存在协同作用,Mn原子可以部分替代Ce原子掺杂于CeO_(2)的晶体结构中形成MnO_(x)-CeO_(2)固溶体,使G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂表面存在较高含量的高价态Mn^(3+)和Mn^(4+)、Ce^(4+)以及较高的化学吸附氧浓度,从而展现出较高的脱硝性能。该工作为MnO_(x)-CeO_(2)基催化剂在低温NH3-SCR中的实际应用提供了基础数据。

关键词：石墨烯铈氧化物锰氧化物 NO 选择性催化还原

铜催化草酸二甲酯加氢副产物1,2-丙二醇生成机理的DFT研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 553-564页

作者：伦国栋严伟琦周静红朱贻安李伟华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

利用密度泛函理论对Cu(111)及Cu_(2)O(111)表面上草酸二甲酯加氢副产物1,2-丙二醇(1,2-PDO)的生成机理进行了探究,计算了两种表面上1,2-PDO生成的不同反应路径基元步骤的热力学数据以及所涉及物种的吸附行为,进行了局域态密度以及差分... 详细信息

利用密度泛函理论对Cu(111)及Cu_(2)O(111)表面上草酸二甲酯加氢副产物1,2-丙二醇(1,2-PDO)的生成机理进行了探究,计算了两种表面上1,2-PDO生成的不同反应路径基元步骤的热力学数据以及所涉及物种的吸附行为,进行了局域态密度以及差分电荷密度分析,阐明了铜催化剂的主要活性位点及1,2-PDO生成的主要路径。结果表明,1,2-PDO主要由乙二醇和甲醇于Cu_(2)O(111)表面通过Guerbet醇缩合反应生成,具体包括醇脱氢、羟醛缩合以及不饱和醛加氢三个过程。Cu_(2)O(111)表面Cu_(us)^(+)及O_(suf)^(-)位点形成的Lewis酸碱对能够促进反应物、产物及反应中间体的吸附且对于1,2-PDO生成过程的整体催化活性更高。Cu_(2)O(111)表面的O_(suf)^(-)位点是醇类脱氢生成醛、羟醛缩合过程中生成烯醇物种以及不饱和醛类中间体加氢的主要活性中心,而C-C偶联反应则发生在Cu_(us)^(+)金属位点上。论文研究结果可为铜催化剂设计和改性以及草酸酯加氢工艺的优化提供理论指导。

关键词：草酸二甲酯加氢 Cu催化剂 1,2-丙二醇密度泛函理论反应机理

基于[bmim][BF_(4)]相转移催化的氟代碳酸乙烯酯高效合成

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化工学报 2024年第4期75卷 1543-1551页

作者：蒋方涛钱刚周兴贵段学志张晶华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

氟代碳酸乙烯酯(FEC)是锂电池电解液添加剂的重要组分之一,其工业制备方法主要为卤素交换法,即氯代碳酸乙烯酯(CEC)与氟化钾(KF)通过取代反应制备FEC。该工艺中,取代反应速率受限于KF相际传质速率,且CEC易发生消去反应生成碳酸亚乙烯酯... 详细信息

氟代碳酸乙烯酯(FEC)是锂电池电解液添加剂的重要组分之一,其工业制备方法主要为卤素交换法,即氯代碳酸乙烯酯(CEC)与氟化钾(KF)通过取代反应制备FEC。该工艺中,取代反应速率受限于KF相际传质速率,且CEC易发生消去反应生成碳酸亚乙烯酯副产物。针对上述问题,研究了相转移催化剂(PTC)结构对KF相际传质速率和CEC制FEC主副反应能垒的影响规律和调控机制。优化条件下,PTC为[bmim][BF_(4)](1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐),溶剂为乙腈,反应温度为乙腈回流温度(81.6℃),n(KF)∶n(CEC)=2.5∶1,此时FEC收率高达91.94%(摩尔分数)。密度泛函理论计算表明,在乙腈中[bmim][BF_(4)]能与KF形成配合物,增加K+和F-的核间距并降低KF的溶解自由能,从而强化相际传质并降低取代反应能垒,实现CEC经KF取代高效制备FEC。

关键词：离子液体相转移催化配合物传质氟代碳酸乙烯酯密度泛函理论

熔盐改性氧化镁吸附剂制备及固定床低浓度CO_(2)吸附捕集

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高校化学工程学报 2024年第2期38卷 319-327页

作者：邱宇烜李平邵历强苗垚华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

针对吸附法捕集烟道气CO_(2)成本和能耗较高问题,研究采用六水氯化镁和碳酸氢钠通过沉淀法制备碱式碳酸镁并煅烧制得氧化镁粉体,再通过硝酸钠和碳酸钠浸渍改性并成型为(Na NO_(3))_(0.1)-Mg O和(Na NO_(3))_(0.1)(Na_(2)CO_(3))_(0.05)-... 详细信息

针对吸附法捕集烟道气CO_(2)成本和能耗较高问题,研究采用六水氯化镁和碳酸氢钠通过沉淀法制备碱式碳酸镁并煅烧制得氧化镁粉体,再通过硝酸钠和碳酸钠浸渍改性并成型为(Na NO_(3))_(0.1)-Mg O和(Na NO_(3))_(0.1)(Na_(2)CO_(3))_(0.05)-Mg O颗粒状吸附剂。采用X射线衍射等表征手段对两种吸附剂颗粒微观结构进行分析,并结合热重实验评估了CO_(2)吸附/解吸动力学和循环稳定性。进行了硝酸钠/碳酸钠改性氧化镁吸附剂颗粒填充床低浓度CO_(2)气体的吸附解吸实验研究,分析了氧化镁表面负载的硝酸盐和碳酸盐对低浓度CO_(2)条件下捕集的强化作用。结果表明,在300℃左右,硝酸钠能够在氧化镁表面形成熔盐层,显著强化了CO_(2)吸附性能;硝酸钠熔盐层内存在CO_(2)扩散阻力,需要一定的CO_(2)分压作为通过熔盐层所需的传质推动力,进而降低了低浓度CO_(2)吸附量;碳酸钠的添加可降低CO_(2)通过熔盐层所需的传质推动力,提高低浓度CO_(2)吸附量。

关键词： CO_(2)吸附氧化镁吸附剂固定床 CO_(2)捕集熔盐改性氧化镁吸附剂

PEI/SA/Cu三元体系改性荷正电纳滤膜及其脱盐性能

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膜科学与技术 2024年第4期44卷 8-16页

作者：马晓华梁晓康许振良华东理工大学化工学院化学工程研究所膜科学与工程研发中心上海200237

通过将海藻酸钠(SA)与聚乙烯亚胺(PEI)共混作为二次界面聚合反应的水相溶液,SA与PEI强相互作用使SA嵌入到聚酰胺层中,从而提高膜的致密性.随后通过Cu^(2+)与SA结合提高膜表面荷正电性,提高膜对多价阳离子的截留性能.对比研究了SA和Cu^(... 详细信息

通过将海藻酸钠(SA)与聚乙烯亚胺(PEI)共混作为二次界面聚合反应的水相溶液,SA与PEI强相互作用使SA嵌入到聚酰胺层中,从而提高膜的致密性.随后通过Cu^(2+)与SA结合提高膜表面荷正电性,提高膜对多价阳离子的截留性能.对比研究了SA和Cu^(2+)浓度对复合膜物化性质、表面形貌及分离性能的影响.结果表明,荷正电纳滤膜的最佳制备条件为:SA质量分数为0.01%,Cu^(2+)浓度为25 mmol/L,所对应的PS/Cu-3复合膜亲水性提高.与Control-PEI膜相比,其通量提高了257%,为(40.0±0.8)L/(m^(2)·h),对MgCl2的截留率从92.0%提升至97.1%,且具有良好的耐压性和稳定性.

关键词： PEI/SA/Cu三元体系改性荷正电纳滤膜脱盐性能

氧化铝结构与表面性质调控及其催化甲醇脱水制二甲醚性能研究

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化工学报 2024年第7期75卷 2522-2532页

作者：罗莉陈文尧张晶钱刚周兴贵段学志华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着... 详细信息

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着显著的影响。目前,对于工业上常用的γ-Al_(2)O_(3)合成条件如何影响其催化性能的系统研究仍然不足。特别是,作为影响催化性能的关键因素之一,酸性位点的性质尚未形成共识。通过调控双铝法成胶过程中母液的pH,成功合成了一系列具有不同孔道结构和酸性质的γ-Al_(2)O_(3)。实验结果表明,随着母液pH的增大,γ-Al_(2)O_(3)的比表面积、孔容和孔径均呈现减小趋势。同时,γ-Al_(2)O_(3)的弱酸量逐渐减小,而中强酸量呈现先增后减的趋势。进一步结合催化性能评估结果,发现中强酸数量与甲醇脱水性能密切相关。具有最高中强酸数量的γ-Al_(2)O_(3)表现出最高的DME产率,预示中强酸位点是γ-Al_(2)O_(3)催化甲醇脱水制备DME的主要活性中心。针对具有最优性能的γ-Al_(2)O_(3)开展动力学实验分析,得到甲醇脱水的反应级数为0.78,反应活化能为83.27 kJ/mol。研究可为甲醇脱水制备DME催化剂的设计提供指导,为进一步优化工业生产条件和提高催化效率夯实基础。

关键词：氧化铝甲醇脱水二甲醚酸性调控催化剂动力学

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电极浆料涂布模头流场分析与结构优化

储能科学与技术 2024年第4期13卷 1109-1117页

作者：杨家沐陈育新练成徐至刘洪来化学工程联合国家重点实验室华东理工大学化工学院华东理工大学化学与分子工程学院上海200237

涂布工艺是锂电池极片制造过程的关键工序之一,涂层的稳定性和厚度一致性决定了极片的结构,进而影响电池的性能和循环寿命。大尺寸动力锂电池产品对涂布幅宽提出更高的要求,保证涂布模头出口处电极浆料的流动均匀性成为核心技术问题之... 详细信息

涂布工艺是锂电池极片制造过程的关键工序之一,涂层的稳定性和厚度一致性决定了极片的结构,进而影响电池的性能和循环寿命。大尺寸动力锂电池产品对涂布幅宽提出更高的要求,保证涂布模头出口处电极浆料的流动均匀性成为核心技术问题之一。因此,对涂布模头的流道结构进行合理优化显得尤为重要。本研究针对宽幅涂布模头出口速度分布不均的问题,构建了不同尺寸和结构的模头流道模型进行流场仿真,分析电极浆料在模头内部的流动特性,并采用Box-Behnken设计对衣架式模头的结构尺寸进行优化。具有倾斜变径式匀料腔结构的衣架式模头对浆料有更强的引流效果,有助于提升幅宽方向浆料流动的均匀性。采用Box-Behnken设计对衣架式模头的主要结构参数进行优化,使浆料的均匀性提升至0.99。

关键词：锂离子电池狭缝涂布衣架式模头计算流体力学 Box-Behnken设计

SrCl_(2)-KCl-MgCl_(2)熔体中氯化镁的电化学行为和镁锶共沉积机理

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第7期34卷 2381-2392页

作者：赵佳闫艺航张皓高华阳张烨路贵民华东理工大学国家盐湖资源综合利用工程技术研究中心上海200237 华东理工大学钾锂战略资源国际联合实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

采用循环伏安法、方波伏安法、开路电位等电化学手段评估SrCl_(2)-KCl共晶体系中MgCl_(2)的电化学行为和Mg、Sr共沉积机理。在SrCl_(2)-KCl体系中,Mg(Ⅱ)在钨电极的还原属于一步两电子的准可逆过程;Mg、Sr的电化学共沉积过程形成两种Mg... 详细信息

采用循环伏安法、方波伏安法、开路电位等电化学手段评估SrCl_(2)-KCl共晶体系中MgCl_(2)的电化学行为和Mg、Sr共沉积机理。在SrCl_(2)-KCl体系中,Mg(Ⅱ)在钨电极的还原属于一步两电子的准可逆过程;Mg、Sr的电化学共沉积过程形成两种Mg-Sr金属间化合物。基于计时电流法探索共沉积过程的成核类型随过电位的演变关系,结果显示,电极表面的成核模式依赖于基体材料和电极反应产物。所有过电位下对应的前期成核归因于Mg(Ⅱ)的还原。当Mg和Sr共同沉积时,首先是Mg(Ⅱ)在电极表面还原,形成Mg核,随后同时进行Sr(Ⅱ)在Mg表面欠电位沉积和Mg的沉积。此外,随着SrCl_(2)-KCl体系中MgCl_(2)浓度的增加,Mg-Sr共沉积过程中的电流密度相应增加。

关键词：氯化镁电化学行为扩散系数成核机理共沉积

爪形氨基酚氧基锌氯化物催化环氧化物和酸酐共聚研究

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化学学报 2024年第6期82卷 577-588页

作者：王海成马海燕华东理工大学化学与分子工程学院金属有机化学研究室上海200237

本工作合成了一系列基于爪形氨基酚氧基配体的新型锌氯化物,均通过^(1)H NMR、^(13)C NMR以及元素分析等进行了表征,且典型络合物通过X-ray单晶衍射分析确定了其空间配位结构.利用上述络合物实现了催化环氧环己烷、外消旋环氧氯丙烷和... 详细信息

本工作合成了一系列基于爪形氨基酚氧基配体的新型锌氯化物,均通过^(1)H NMR、^(13)C NMR以及元素分析等进行了表征,且典型络合物通过X-ray单晶衍射分析确定了其空间配位结构.利用上述络合物实现了催化环氧环己烷、外消旋环氧氯丙烷和邻苯二甲酸酐的共聚反应.在共聚过程中均表现出较高催化活性以及高酯链节选择性(>99%),得到分子量分布较窄的交替共聚物.典型络合物Zn1在80℃下催化环氧环己烷和邻苯二甲酸酐共聚时, TOFPA值可达到490 h^(-1),在相同条件下催化外消旋环氧氯丙烷和邻苯二甲酸酐共聚时, TOFPA值可达到848 h^(-1).研究表明,共聚反应可能通过环氧化物在亲核试剂进攻下开环引发,经后续重复的酸酐和环氧化物交替插入得到高酯链节含量共聚物.

关键词：爪形氨基酚氧基锌氯化物环氧化物酸酐共聚酯链节选择性