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卤代甲基转移酶的发现与应用研究进展

华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第1期50卷 1-3页

作者：陈琦张诗雨高春玉郑高伟许建和华东理工大学生物工程学院生物反应器工程国家重点实验室上海200237

近年来,甲基化反应在有机合成和生物合成领域中逐渐引起重视。通过甲基转移酶(MT)引入甲基基团,可以调控分子的生物活性和物理化学性质,为精准设计目标分子的结构和功能提供了新的途径。卤代甲基转移酶(HMT)是一类特殊的MT,它不仅可以... 详细信息

近年来,甲基化反应在有机合成和生物合成领域中逐渐引起重视。通过甲基转移酶(MT)引入甲基基团,可以调控分子的生物活性和物理化学性质,为精准设计目标分子的结构和功能提供了新的途径。卤代甲基转移酶(HMT)是一类特殊的MT,它不仅可以催化产生各种卤代烃,还可以在碘甲烷等廉价非天然甲基供体的存在下实现昂贵辅因子S-腺苷甲硫氨酸(SAM)的酶促原位再生。通过HMT的分子改造和同系酶的基因挖掘,可以高效地催化合成或再生SAM及其类似物,为甲基及其他烷基的转移提供更简单的路线。本文主要介绍了HMT的最新研究进展及其突破性工作:通过引入HMT-MT双酶级联反应,创建简单通用的SAM循环再生系统,提高了反应的原子经济性;挖掘到来源于硫嘌呤甲基转移酶家族的新酶(TPMT),很好地解决了甲基供体的环保问题;利用定向进化技术获得HMT优势突变体,能成功实现更长链烷基的转移。这些创新研究为高效生物烷基化提供了新策略,为绿色生物制造带来潜在的技术变革。

关键词：卤代甲基转移酶辅因子原位再生 S-腺苷甲硫氨酸蛋白质工程酶促级联反应

分子筛负载Pt催化剂酸性位点调控及对蒽深度加氢性能的影响

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化工进展 2024年第4期43卷 1832-1839页

作者：刘雨蓉王兴宝李文英太原理工大学化学工程与技术学院省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题,本文使用Al-SBA15与USY... 详细信息

对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题,本文使用Al-SBA15与USY分子筛,通过水热合成方法制备酸性适中的复合介-微孔载体,通过等体积浸渍法将贵金属Pt负载在复合酸性载体上,经蒽饱和加氢探针反应研究发现,当总酸量为144.4μmol/g时,全氢蒽的选择性达到99%。通过电镜分析表征发现水热复合后Pt/Al-SBA15+USY催化剂形貌呈棒状,其内部为USY,外部为Al-SBA15,此时Pt/Al-SBA15+USY保持各自原有的孔径,分别为9.6nm和0.8nm左右。Pt纳米颗粒有较高的分散性,最优尺寸为3.03nm。对比分析显示,Al-SBA15与USY分子筛水热合成制备的复合载体,其酸量较二者机械混合后的分子筛载体酸量有所降低,从而导致饱和加氢反应能力提升。

关键词：催化剂载体复合材料加氢

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酵母细胞催化合成18α-甘草酸

化工学报 2024年第9期75卷 3266-3276页

作者：邢登雪张良李文强梁建华秦磊张根林李春石河子大学化学化工学院新疆兵团绿色化工过程重点实验室新疆石河子832003 北京理工大学化学与化工学院生物化工研究所医药分子科学与制剂工信部重点实验室北京100081 清华大学化学工程系工业生物催化教育部重点实验室北京100084

18α-甘草酸(18α-GL)是一种齐墩果烷型皂苷,比其差向异构体18β-GL极性小、亲脂性好,更强的抗毒抗炎作用和更高的肝脏靶向性使18α-GL成为保肝护肝领域的主要药物成分。但目前18α-GL的制备方法污染大、效率低,亟需开发一种绿色简单地... 详细信息

18α-甘草酸(18α-GL)是一种齐墩果烷型皂苷,比其差向异构体18β-GL极性小、亲脂性好,更强的抗毒抗炎作用和更高的肝脏靶向性使18α-GL成为保肝护肝领域的主要药物成分。但目前18α-GL的制备方法污染大、效率低,亟需开发一种绿色简单地合成18α-GL的方法。利用酵母细胞异源表达糖基转移酶,通过全细胞催化方式鉴定出可催化18α-甘草次酸(18α-GA)特异性合成18α-单葡萄糖醛酸甘草次酸(18α-GAMG)的糖基转移酶cGuCSyGT和催化18α-GAMG特异性合成18α-GL的糖基转移酶GgUGT1。进一步运用蛋白质结构预测和分子动力学模拟探究cGuCSyGT对18α-GA的催化活性比18β-GA低的原因。最后采用优化底物添加浓度、底盘细胞、底物添加时间、反应时间、培养基成分补加和底物溶剂的策略构建了酵母催化合成18α-GAMG和18α-GL的最优工艺,使18α-GAMG和18α-GL的产量分别达到(36.38±1.87)mg/L和(39.32±0.75)mg/L。本研究实现了18α-GAMG和18α-GL的微生物催化合成,可为18α-GL的微生物全合成提供理论基础和技术支撑。

关键词：甘草 18α-甘草酸 18α-单葡萄糖醛酸甘草次酸糖基转移酶酵母细胞催化

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La促进水滑石衍生镍基催化剂的原位制备及其CO_(2)甲烷化性能

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无机化学学报 2024年第3期40卷 561-570页

作者：杨文王迪迪黄子怡周亚平冯艳艳桂林理工大学化学与生物工程学院广西电磁化学功能物质重点实验室桂林541004

采用原位生长法制备水滑石衍生Ni-La/Al_(2)O_(3)催化剂,并用于CO_(2)甲烷化反应,以研究La掺杂量对所得催化剂形貌结构及催化性能的影响。利用电感耦合等离子体发射光谱、X射线衍射、氢气程序升温还原、低温氮气吸附-脱附、扫描电镜和... 详细信息

采用原位生长法制备水滑石衍生Ni-La/Al_(2)O_(3)催化剂,并用于CO_(2)甲烷化反应,以研究La掺杂量对所得催化剂形貌结构及催化性能的影响。利用电感耦合等离子体发射光谱、X射线衍射、氢气程序升温还原、低温氮气吸附-脱附、扫描电镜和透射电镜对催化剂的形貌结构进行分析。结果表明,适宜的La掺杂量能够提高活性金属Ni在载体中的分散性,减弱Ni与载体的相互作用,并且改善催化剂的孔隙结构,提高催化剂的比表面积。CO_(2)甲烷化性能表明,当Ni负载量(质量分数)为30%、La掺杂量(质量分数)为10%时,催化剂30Ni-10La/Al_(2)O_(3)具有较优的催化性能;350℃时其CO_(2)转化率及CH_(4)产率分别达到91.9%和91.5%,并且连续测试60 h后催化性能基本保持不变。

关键词： CO_(2)甲烷化水滑石衍生催化剂 La掺杂高分散性

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高熔体强度聚丙烯的制备及性能表征

塑料工业 2024年第3期52卷 56-61页

作者：史为轩黎剑浩赵世成上海市多相结构材料化学工程重点实验室华东理工大学化工学院上海200237 中海油化工与新材料科学研究院北京102200

采用等规聚丙烯(iPP)为粉料、过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)为接枝单体、苯乙烯(St)为共聚单体,使用双螺杆挤出机熔融接枝制备无凝胶的高熔体强度聚丙烯(HMSPP)。傅里叶红外光谱(FTIR)和凝胶渗透色谱(GPC)... 详细信息

采用等规聚丙烯(iPP)为粉料、过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)为接枝单体、苯乙烯(St)为共聚单体,使用双螺杆挤出机熔融接枝制备无凝胶的高熔体强度聚丙烯(HMSPP)。傅里叶红外光谱(FTIR)和凝胶渗透色谱(GPC)的结果表明单体已成功接枝在聚丙烯分子链上。差示扫描量热仪(DSC)的分析结果表明HMSPP结晶温度提高了11.8℃。流变测试结果显示,HMSPP可呈现明显的剪切稀化现象,并具有更长的松弛时间和更低的损耗因子,充分证明了长支链结构的存在。与iPP相比,HMSPP的熔体强度从0.03 N提高到0.37 N,同时其冲击强度、拉伸强度和弯曲模量分别提高了89.1%、17.5%、42.6%。

关键词：聚丙烯反应挤出流变长支链熔体强度

2,6-二亚甲基吡啶桥联双(氨基酚氧基)钠、钾配合物的合成及催化外消旋丙交酯开环聚合研究

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化学学报 2024年第10期 1058-1068页

作者：王镜焱马海燕华东理工大学化学与分子工程学院金属有机化学研究室

本工作基于2,6-二亚甲基吡啶桥联双（氨基酚）配体合成了四个新型双核钠、钾配合物,通过1H NMR、13C NMR以及元素分析进行了表征.典型钠配合物Na2通过X-ray单晶衍射分析确定具有双核结构,其中一个钠中心与多齿配体所有杂原子成键形成五... 详细信息

本工作基于2,6-二亚甲基吡啶桥联双（氨基酚）配体合成了四个新型双核钠、钾配合物,通过1H NMR、13C NMR以及元素分析进行了表征.典型钠配合物Na2通过X-ray单晶衍射分析确定具有双核结构,其中一个钠中心与多齿配体所有杂原子成键形成五配位构型,另一个钠中心除通过两个酚氧原子与前一钠中心桥联外,还与两分子四氢呋喃配位形成四配位构型.该类钠、钾配合物对外消旋丙交酯（racemic lactide,rac-LA）开环聚合具有很高的催化活性,其中配体骨架氮上叔丁基取代的配合物Na3活性最高,在室温、甲苯为溶剂,[rac-LA]0/[Cat.]0/[BnOH]0=500∶1∶4时,转化频率（turnover frequency,TOF）值高达46552 h-1.基于核磁跟踪以及基质辅助激光解吸飞行时间质谱（matrix-assisted laser desorption ionization time-of-flight mass spectrometry,MALDI-TOF MS）的研究结果,认为不加醇条件下,双核碱金属配合物易攫取丙交酯单体次甲基氢,进而通过阴离子聚合机理催化丙交酯聚合;而加入多倍量苄醇后,阴离子过程受到部分抑制,主要以配体辅助的单体活化机理进行聚合反应.

关键词： 2,6-二亚甲基吡啶桥联双(氨基酚)配体碱金属配合物外消旋丙交酯开环聚合等规选择性

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一种高效酰胺类透明成核剂对聚丙烯性能的影响

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工程塑料应用 2024年第5期52卷 159-165页

作者：袁嘉晨黎剑浩于超赵世成华东理工大学化工学院上海市多相结构材料化学工程重点实验室上海200237 中海油化工与新材料科学研究院北京102200

研究了一种新型酰胺类成核剂,1,3,5-苯三甲酸三(新戊胺),对等规聚丙烯(iPP)性能的影响。首先,对iPP光学和力学性能进行表征。结果表明,该成核剂在较低的浓度下就展现了较高的成核效果,当添加量为0.3‰(质量分数,下同)时,iPP雾度降低了60... 详细信息

研究了一种新型酰胺类成核剂,1,3,5-苯三甲酸三(新戊胺),对等规聚丙烯(iPP)性能的影响。首先,对iPP光学和力学性能进行表征。结果表明,该成核剂在较低的浓度下就展现了较高的成核效果,当添加量为0.3‰(质量分数,下同)时,iPP雾度降低了60.2%,弯曲弹性模量和拉伸强度分别提高了19.7%和13.7%,这说明该成核剂是一种高效的iPP透明成核剂。其次,应用偏光显微镜和差示扫描量热仪分别对iPP晶体形貌和结晶行为进行了表征。结果表明,纯iPP在30 min还未完成结晶过程,结晶速率较慢。加入成核剂后,成核iPP在4 min左右就基本完成了结晶过程,结晶速率大大提高,同时球晶尺寸明显减小。另外,成核剂使iPP结晶温度从121.1℃提高至130.0℃,熔融温度从164.1℃提高至165.8℃。这进一步说明了该成核剂的高效。最后,对纯iPP和成核iPP的等温结晶动力学进行研究,结果表明,该成核剂降低了iPP的Avrami指数n,说明其能够促进iPP的异相成核,从而加快结晶速率。

关键词：等规聚丙烯酰胺类成核剂光学性能等温结晶动力学结晶性能

重质油高温快速热解自动反应网络的动力学建模

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化工学报 2024年第7期75卷 2644-2655页

作者：姚宏哲黄飞宇杨松钟梅代正华新疆大学化工学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017 华东理工大学资源与环境工程学院上海市煤气化工程技术研究中心上海200237

重质油高温快速热解过程模型对提高产品收率、附加值及降低能耗具有重要意义。利用自动反应网络生成器RMG(reaction mechanism generator)构建重质油高温快速热解的机理模型。选择了分步构建方法,最终合并的模型包含230种物质和1468个... 详细信息

重质油高温快速热解过程模型对提高产品收率、附加值及降低能耗具有重要意义。利用自动反应网络生成器RMG(reaction mechanism generator)构建重质油高温快速热解的机理模型。选择了分步构建方法,最终合并的模型包含230种物质和1468个反应。采用高频炉对二十烷、十氢萘、乙苯和不同质量比例混合物(二十烷、乙苯和十氢萘)进行快速热解实验验证,结果表明:机理模型可准确模拟出重质油高温快速热解主要气体产物生成结果,当重质油中链烷烃含量较多时和芳烃含量较多时,分别控制温度在1300℃左右和800℃左右有利于乙烯的生产。

关键词：重质油高温快速热解自动反应网络生成器高频炉

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基于在线拉曼和在线活细胞检测的PAT控制PRV疫苗智能生产工艺研究

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中国生物工程杂志 2024年第6期44卷 53-67页

作者：王楠闵瑞易小萍张大鹤华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室上海200237 苏州沃美生物有限公司苏州215600

减少乳酸和氨积累一直是动物细胞培养的一个目标,保持培养过程中较低浓度葡萄糖和谷氨酰胺的工艺控制法是最便捷和高效的优化策略。基于在线拉曼检测技术和比例-积分-微分(proportional-integral-derivative,PID)自动反馈控制技术,实现... 详细信息

减少乳酸和氨积累一直是动物细胞培养的一个目标,保持培养过程中较低浓度葡萄糖和谷氨酰胺的工艺控制法是最便捷和高效的优化策略。基于在线拉曼检测技术和比例-积分-微分(proportional-integral-derivative,PID)自动反馈控制技术,实现了BHK-21细胞伪狂犬病毒(pseudorabies virus,PRV)疫苗生产过程中低葡萄糖浓度(0.5 g/L左右)和低谷氨酰胺浓度(1.5 mmol/L左右)控制,乳酸和氨积累量分别降低了26.0%和30.3%,病毒接毒时pH维持在6.75以上,并利用在线活细胞检测技术确定了最佳补料时间、最佳接毒时间及最佳收毒时间。经过补料操作后,细胞比生长速率最大值延迟了12 h,且细胞高活性状态维持了更长时间(24~48 h),在保持单细胞产毒能力的同时,有效提高了接毒时的细胞密度,最大病毒滴度达到高糖对照组的10倍及手动流加组的1.4倍。替代传统手动补料操作,成功建立了基于低葡萄糖和谷氨酰胺浓度以及在线拉曼和在线活细胞检测的BHK-21细胞反应器过程分析技术(PAT)控制的PRV疫苗智能生产工艺,为实现生物药物的智能制造奠定了基础。

关键词：伪狂犬病毒多元数据分析低葡萄糖和谷氨酰胺浓度过程分析技术在线拉曼检测