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ZSM-5酸强度控制1-C催化裂解反应路径的研究

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化学学报 2024年

作者：赵勤李芳张鹏鹤刘月明华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

庚烯(C7=)是一种重要的化工中间原料。C7=催化裂解制乙烯/丙烯(C2=/C3=)过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径，然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清。本文根据正碳离子机理和β-裂解机理，首先建立了C7=催化裂解反应路径网络，... 详细信息

庚烯(C7=)是一种重要的化工中间原料。C7=催化裂解制乙烯/丙烯(C2=/C3=)过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径，然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清。本文根据正碳离子机理和β-裂解机理，首先建立了C7=催化裂解反应路径网络，并考察了不同拓扑结构分子筛催化剂的催化裂解性能，发现ZSM-5分子筛是C7=催化裂解的高效催化剂。在此基础上，系统研究了ZSM-5分子筛的酸性质（酸量、酸强度）对反应的影响。结果表明，ZSM-5分子筛酸量、酸强度的降低，均抑制了生成非烯烃类产物的氢转移、芳构化等反应路径，进而提高了烯烃碳资源利用率。特别的是，ZSM-5分子筛的酸强度控制了C7=单分子裂解反应路径I(C7=→ C3=+ C4=)和路径II(C7=→ C2=+ C5=)，强酸中心促进裂解路径II而多产乙烯，弱酸中心利于裂解路径I而多产丙烯。本研究为C7=催化裂解制C2=/C3=过程中碳资源高效利用的催化剂设计提供了新思路。

关键词：催化裂解庚烯 ZSM-5 酸强度反应路径

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璀璨元素:中国元素化学快讯

科学通报 2024年第23期69卷 3352-3353页

作者：姜雪峰华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

元素,是构成自然界一切实体物质的最基本成分.不同元素之间组成大量不同性质的化合物,只有了解每种元素本身固有的特性,才能更准确地理解它们所形成无数种化合物的性质.随着各种元素的化学性质和它们参与的化学反应特征越来越多地被开发... 详细信息

元素,是构成自然界一切实体物质的最基本成分.不同元素之间组成大量不同性质的化合物,只有了解每种元素本身固有的特性,才能更准确地理解它们所形成无数种化合物的性质.随着各种元素的化学性质和它们参与的化学反应特征越来越多地被开发,集中总结和呈现各种元素最新研究进展与性质规律对元素化学的发展具有重要推动和引领作用,基于此,《科学通报》组织出版“元素化学”专题.

关键词：元素化学引领作用基本成分《科学通报》最新研究进展化学反应化学性质化合物

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惰性键与二氧化碳的电化学羧化反应研究

有机化学 2024年

作者：高小童钟昱卿冯楠孙莹杨得勇周锋重庆科技大学化学化工学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室化学与分子工程学院华东师范大学

二氧化碳（CO2）是一种绿色可再生的C1合成子,通过与惰性键的羧化反应,能够实现从简单分子到高附加值羧酸衍生物的直接转化,兼具步骤经济性与原子经济性.有机电合成是利用电子作“试剂”的绿色合成技术,发展电化学促进的惰性键与二氧化... 详细信息

二氧化碳（CO2）是一种绿色可再生的C1合成子,通过与惰性键的羧化反应,能够实现从简单分子到高附加值羧酸衍生物的直接转化,兼具步骤经济性与原子经济性.有机电合成是利用电子作“试剂”的绿色合成技术,发展电化学促进的惰性键与二氧化碳的羧化反应成为近年研究热点.本文按照C-H、C-C、C-O、C-F键的分类,综述了二氧化碳参与惰性键的电还原羧化反应的研究成果,着重讨论了反应机理及应用,并对该领域发展趋势进行了展望.

关键词：二氧化碳惰性键电化学还原羧化羧酸

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白花前胡素E的全合成研究

有机化学 2024年

作者：白磊阳付蓓刘海平淳享姜雪峰华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

白花前胡素E (Praeruptorin E)拥有特异而多样的生物活性，但合成路线尚无报道，严重限制了其药物发现与药物研究。结构剖析表明，该分子合成存在四大难题：对映选择性、化学选择性、区域选择性以及Z/E选择性。本文以商业易得的3-甲基-2... 详细信息

白花前胡素E (Praeruptorin E)拥有特异而多样的生物活性，但合成路线尚无报道，严重限制了其药物发现与药物研究。结构剖析表明，该分子合成存在四大难题：对映选择性、化学选择性、区域选择性以及Z/E选择性。本文以商业易得的3-甲基-2-丁烯醛和原甲酸三乙酯为原料，经五到七步反应实现了白花前胡素E的首次不对称全合成，并且发散式建立了八个白花前胡素E类似物库，为其活性研究及药物筛选奠定了优质合成基础。

关键词：白花前胡素E 对映选择性化学选择性区域选择性 Z/E选择性

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HPPO体系溶剂甲醇制丙烯反应的研究

石油化工 2024年

作者：丁超俊刘月明华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷（HPPO）中，循环溶剂甲醇因含有多种杂质，精制过程能耗高，将溶剂甲醇回用于制丙烯过程，可降低HPPO过程的能耗，还可为此过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系甲醇制丙烯（MTP）反应的合适工艺条件，以及... 详细信息

过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷（HPPO）中，循环溶剂甲醇因含有多种杂质，精制过程能耗高，将溶剂甲醇回用于制丙烯过程，可降低HPPO过程的能耗，还可为此过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系甲醇制丙烯（MTP）反应的合适工艺条件，以及溶剂甲醇中的主要杂质(乙醇、1，2-丙二醇（PG）和丙二醇甲醚（MME）)对MTP反应的影响。实验结果表明，磷改性失活钛硅TS-1分子筛在MTP反应中显示出良好的催化性能，在反应温度为450 ℃、m（甲醇）:m(H2O)=1:1、质量空速为3.00 h-1时，丙烯选择性可达30.52%；当乙醇含量从0增加到5%（w）时，丙烯仍能维持原有的选择性，乙烯选择性上升0.80百分点，甲烷选择性下降3.40百分点；当PG含量从0增加到3%（w）时，丙烯选择性和乙烯选择性分别下降3.98百分点和0.75百分点；当MME含量从0增加到1%（w）时，丙烯选择性下降3.05百分点，乙烯选择性上升3.16百分点；溶剂甲醇中杂质的总含量低于9%（w）时，甲醇转化率仍保持100%，丙烯选择性下降2.76百分点，C2=～C5=的总选择性仍保持在70%左右。HPPO体系模拟MTP反应的研究结果表明，溶剂甲醇用于MTP反应是可行的，这为溶剂甲醇的再利用提供了新途径。

关键词：甲醇制丙烯环氧丙烷溶剂甲醇催化剂失活钛硅TS-1分子筛

钯催化的三取代烯烃的对映和非对映选择性氢羧基化反应

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有机化学 2024年

作者：王震董开武华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

报道了一种钯催化三取代烯烃的不对称分子间氢羧基化反应，以中等到优秀的产率、对映选择性以及优异的非对映选择性得到了一系列含有两个手性中心的琥珀酸衍生物。所得手性丁二酸酯类化合物通过简单的衍生化即可制备高光学纯度的γ-丁... 详细信息

报道了一种钯催化三取代烯烃的不对称分子间氢羧基化反应，以中等到优秀的产率、对映选择性以及优异的非对映选择性得到了一系列含有两个手性中心的琥珀酸衍生物。所得手性丁二酸酯类化合物通过简单的衍生化即可制备高光学纯度的γ-丁内酯类化合物，彰显了该催化方法在有机合成中的潜在应用。

关键词：钯不对称氢羰基化烯烃琥珀酸一氧化碳

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二氧化碳助催化环氧化合物水合反应

科学通报 2024年第1期69卷 1-2页

作者：王滨燊高国华四川大学新能源与低碳技术研究院成都610207 华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 华东师范大学崇明生态研究院上海202162

乙二醇(CH_(2)OH)_(2)是一种重要的有机化工原料,可用于生产聚酯纤维、防冻剂、不饱和聚酯树脂、润滑油、增塑剂和非离子表面活性剂等^([1]).据统计,近年来乙二醇全球产量已超过3000万吨.目前乙二醇最主要的生产路线是环氧乙烷直接水合... 详细信息

乙二醇(CH_(2)OH)_(2)是一种重要的有机化工原料,可用于生产聚酯纤维、防冻剂、不饱和聚酯树脂、润滑油、增塑剂和非离子表面活性剂等^([1]).据统计,近年来乙二醇全球产量已超过3000万吨.目前乙二醇最主要的生产路线是环氧乙烷直接水合法,在这一反应体系中,乙二醇不可避免地与未反应的环氧乙烷反应生成一缩二乙二醇、二缩三乙二醇等低聚物^([2]).

关键词：不饱和聚酯树脂二缩三乙二醇一缩二乙二醇环氧乙烷水合反应有机化工原料直接水合法环氧化合物

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现代信息技术助力大精仪器实现全面透明开放的可控化高效管理

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中国教育技术装备 2024年第16期 34-37,44页

作者：薛青松华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 中石化石油化工科学研究院有限公司石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室北京100083

现代信息技术助力大精仪器管理,与大精仪器管理相关联的各环节(包括国家主管部门、学校职能部门、仪器管理人员及用户等)均能第一时间获取大精仪器管理的相关实时数据,每个环节都成为监督和被监督的对象,从而激发每个环节的最大潜能,实... 详细信息

现代信息技术助力大精仪器管理,与大精仪器管理相关联的各环节(包括国家主管部门、学校职能部门、仪器管理人员及用户等)均能第一时间获取大精仪器管理的相关实时数据,每个环节都成为监督和被监督的对象,从而激发每个环节的最大潜能,实现大精仪器高度公开、高度透明、高度可控有序及高效管理。基于一线仪器管理人员视角,探索信息技术(包括有线监控模块、扫码控、人脸识别/视频监控等)助力大精仪器实现全面透明开放的可控化管理。

关键词：信息技术大精仪器大精仪器管理绿色化学实验室有线监控模块扫码控人脸识别/视频监控

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带功能手柄的二苯并呫吨类染料(EC5)用于生物成像

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化工学报 2024年第4期75卷 1687-1696页

作者：李紧张晓东邱杨挺姚成鲁锡存魏茹薇罗潇钱旭红杨有军华东理工大学药学院上海200237 华东师范大学化学与分子工程学院上海200241

短波红外光谱区(大于800 nm)的荧光团目前广泛用于生物医学领域,理想的染料应明亮、光化学稳定性高、生物相容性好并且易于衍生以便引入功能性基团。开发了一种具有双可修饰位点的二苯并呫吨类近红外荧光染料EC5,可用于荧光成像。以7-溴... 详细信息

短波红外光谱区(大于800 nm)的荧光团目前广泛用于生物医学领域,理想的染料应明亮、光化学稳定性高、生物相容性好并且易于衍生以便引入功能性基团。开发了一种具有双可修饰位点的二苯并呫吨类近红外荧光染料EC5,可用于荧光成像。以7-溴-2-萘酚为起始原料,通过高效的5步级联反应得到EC5,并由核磁共振氢谱、碳谱、高分辨质谱及X射线衍射鉴定。EC5在二氯甲烷中最大吸收和发射波长分别为871 nm和923 nm,荧光亮度高达38715,荧光寿命为0.70 ns。同时测试了EC5在极性溶剂中的聚集性、光化学稳定性,结果表明:EC5即使高达100μmol/L也不会出现聚集现象,高功率880 nm激光持续照射仍能保持吸光度几乎不变,同时高浓度生物活性物质亦不会使EC5染料降解,说明其具有优异的抗聚集性、抗光漂白能力及化学稳定性。最后使用EC5对BALB/c小鼠进行了高时空分辨的荧光成像以及防伪书写,说明EC5在近红外荧光活体成像领域具有广泛的应用前景。

关键词：近红外分子合成有机化合物染料成像

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