检索结果-南通市图书馆

钯催化的三取代烯烃的对映和非对映选择性氢羧基化反应

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有机化学 2024年

作者：王震董开武华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

报道了一种钯催化三取代烯烃的不对称分子间氢羧基化反应，以中等到优秀的产率、对映选择性以及优异的非对映选择性得到了一系列含有两个手性中心的琥珀酸衍生物。所得手性丁二酸酯类化合物通过简单的衍生化即可制备高光学纯度的γ-丁... 详细信息

报道了一种钯催化三取代烯烃的不对称分子间氢羧基化反应，以中等到优秀的产率、对映选择性以及优异的非对映选择性得到了一系列含有两个手性中心的琥珀酸衍生物。所得手性丁二酸酯类化合物通过简单的衍生化即可制备高光学纯度的γ-丁内酯类化合物，彰显了该催化方法在有机合成中的潜在应用。

关键词：钯不对称氢羰基化烯烃琥珀酸一氧化碳

磷改性失活TS-1高效催化C_(5)=裂解制备C_(2)=/C_(3)=反应的研究

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高等学校化学学报 2023年第8期44卷 141-149页

作者：徐德义丁超俊李芳刘月明何鸣元华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 崇明生态研究院上海202162

发展C_(5)=催化裂解高效制乙烯和丙烯(C_(2)=/C_(3)=)技术具有重要的研究意义及工业应用价值,其核心在于高效催化剂的开发.本文发展了以失活钛硅分子筛TS-1(De-TS-1)为催化剂的C_(5)=催化裂解过程,研究发现,P改性后的De-TS-1显示出优异... 详细信息

发展C_(5)=催化裂解高效制乙烯和丙烯(C_(2)=/C_(3)=)技术具有重要的研究意义及工业应用价值,其核心在于高效催化剂的开发.本文发展了以失活钛硅分子筛TS-1(De-TS-1)为催化剂的C_(5)=催化裂解过程,研究发现,P改性后的De-TS-1显示出优异的催化反应性能,C_(2)=+C_(3)=选择性与单程寿命分别达77.1%和213 h,其综合催化性能优于经典的ZSM-5催化剂.进一步研究表明,De-TS-1的Brønsted性质符合C_(5)=裂解高效裂解的基本要求,P改性可进一步降低De-TS-1中Brønsted酸的酸密度和酸强度,从而促进了目标产物C_(2)=/C_(3)=生成的主反应,抑制了C_(5)=裂解过程中氢转移、芳烃异构化等副反应.以De-TS-1为催化剂高效催化C_(5)=裂解过程的研发,为废催化剂的资源化利用提供新思路的同时,也提供了发展新型固体酸催化剂的新方案.

关键词：烯烃裂解失活钛硅分子筛氢转移反应 Brønsted酸废催化剂利用

负载酞菁铁的氮掺杂中空碳球的电催化氧还原性能

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高等学校化学学报 2023年第1期44卷 260-271页

作者：李姿若张红娟朱国勋夏伟汤静华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 崇明生态研究院上海202162

开发低成本、高性能的氧还原反应(ORR)催化剂是当前的研究热点.虽然酞菁铁(FePc)在几十年前就被证明能高效地电催化氧还原反应,但由于其电子传导性和稳定性较差,无法取代商用的Pt/C催化剂.氮掺杂碳材料不仅化学性质稳定、电子传导性好,... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原反应(ORR)催化剂是当前的研究热点.虽然酞菁铁(FePc)在几十年前就被证明能高效地电催化氧还原反应,但由于其电子传导性和稳定性较差,无法取代商用的Pt/C催化剂.氮掺杂碳材料不仅化学性质稳定、电子传导性好,还有一定的氧还原催化活性.本文首先制备了聚苯乙烯@聚多巴胺球前驱体,经过高温碳化后制得了氮掺杂中空碳球,进而负载酞菁铁后制备了负载酞菁铁的氮掺杂中空碳球复合材料(FePc-NHCS).通过调整煅烧温度和酞菁铁的负载量,可进一步调控FePc-NHCS的多孔结构、石墨化程度、氮掺杂的种类与含量及酞菁铁的负载状态.优化后的FePc-NHCS在碱性电解质中显示出优异的ORR催化活性,其半波电位和稳定性均高于商用Pt/C催化剂.研究结果表明,掺杂与复合是增强单项催化组分活性的有效途径.此外,通过调控催化剂的结构和组分也能有效地优化催化剂的氧化还原性能.

关键词：硬模板法非贵金属催化剂中空碳球氧还原反应

硅锗分子筛的结构稳固、结构可控调变及催化应用

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高等学校化学学报 2021年第1期42卷 29-39页

作者：焦美晨蒋金刚徐浩吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

硅锗分子筛因其超大的孔道结构,在大分子催化反应领域具有潜在的应用前景.硅锗分子筛骨架的富锗双四元环结构单元的不稳定性虽然限制了它们的实际应用,但却为结构后处理修饰以构建新晶体结构分子筛提供了可能.本文介绍了硅锗分子筛结构... 详细信息

硅锗分子筛因其超大的孔道结构,在大分子催化反应领域具有潜在的应用前景.硅锗分子筛骨架的富锗双四元环结构单元的不稳定性虽然限制了它们的实际应用,但却为结构后处理修饰以构建新晶体结构分子筛提供了可能.本文介绍了硅锗分子筛结构稳固、结构可控调变和催化应用3个方面的研究进展,并展望了其未来的发展方向和挑战.

关键词：硅锗分子筛结构稳固结构调变新结构分子筛催化

TS-2微球的形成机理、后处理修饰和催化应用

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第7期41卷 1109-1117页

作者：徐浩田文文徐丽萍金鑫薛腾陈丽何鸣元吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

钛硅分子筛材料是一种优异的选择性氧化反应催化剂,能在温和的条件下活化双氧水,并且只副产水,构建了一系列绿色高效的催化反应体系,已成功地应用于环己酮氨肟化、丙烯环氧化等工业过程.但是,工业上使用的钛硅分子筛通常需要经过成型,... 详细信息

钛硅分子筛材料是一种优异的选择性氧化反应催化剂,能在温和的条件下活化双氧水,并且只副产水,构建了一系列绿色高效的催化反应体系,已成功地应用于环己酮氨肟化、丙烯环氧化等工业过程.但是,工业上使用的钛硅分子筛通常需要经过成型,这避不可免地引入惰性的粘结剂甚至会造成堵孔,导致催化剂的活性降低.因此,直接合成具有微米尺度的钛硅分子筛材料有望解决上述问题.本文通过控制晶化条件直接水热合成了一种由初级粒子经晶间交叉生长堆积成的TS-2微球,详细考察反应条件,包括季铵盐模板剂的用量、H2O/Si比、醇的存在与否和晶化温度等的影响,发现反应体系保持高的碱度、静态晶化以及体系无醇是TS-2微球形成的关键因素.进一步地对TS-2晶化过程进行详细跟踪考察,发现常规TS-2纳米颗粒与TS-2微球在晶化初期均会形成无定形微球.随着晶化的进行,无定形相晶化成为TS-2纳米晶粒,是一级粒子,相互堆积形成次级粒子.较高的碱度使得TS-2微球的一级粒子以交叉生长的方式堆积,从而保证微球形貌在整个晶化过程中得以保持;而TS-2纳米颗粒中初级粒子以平行的方式堆积,无法保持初始的微球形貌,最终形成纳米尺度的聚集体.扫描电镜和透射电镜照片均证实了TS-2微球中初级粒子成交叉生长的方式堆积.TS-2微球催化剂经模板剂、氯化铵和哌啶组成的混合溶液水热处理,发生了溶解-再晶化过程,外比表面积从148增至176 m2 g-1,介孔孔容从0.16 cm3 g-1升至0.24 cm3 g-1;成功引入介孔的同时,仍能保持TS-2微球形貌以及Ti活性中心的四配位状态.经哌啶混合溶液处理后得到的MS-TS-2-PI在环己酮肟化反应中表现出优于MS-TS-2微球的催化性能,环己酮转化率从18.6%升至91.4%,环己酮肟选择性从86.6%升至97%.再经Na+离子交换可以消除骨架中的Si-OH,增强了骨架的疏水性,进一步地提高了其在环己酮肟化反应中的催化性能;环己酮转化率和环己酮肟选择性均>99%.在环己酮肟化连续反应中,TS-2微球表现出稳定的催化性能,使用寿命达到90 h,与工业TS-1催化剂相当,是一种具有工业前景的催化剂.

关键词：钛硅分子筛 TS-2微球交叉生长肟化反应后处理

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双离子液体基多孔炭的制备与电化学性能

高等学校化学学报 2020年第5期41卷 1048-1057页

作者：程时富胡皓陈必华吴海虹高国华何鸣元上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室华东师范大学化学与分子工程学院上海200062

以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(T... 详细信息

以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、热重分析(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对多孔炭进行了分析表征.结果表明,多孔炭的孔结构以微孔为主,最高比表面积可达1111 m 2/g,其微晶结构中无定形碳和石墨化碳并存;多孔炭中的氮主要以季氮(N-Q)、吡咯氮(N-5)和吡啶氮(N-6)的形式存在,磷以磷-氧(N—O—P)键合形式为主,硫主要以噻吩硫(C—S—C)为主.在6 mol/L KOH溶液、三电极体系中,多孔炭在0.5 A/g电流密度下的比电容为138 F/g;在10 A/g电流密度下的比电容为100 F/g;在2 A/g电流密度下循环充放电10000次,其比电容保持率为95.8%,显示出良好的电化学性能.

关键词：离子液体一步炭化氮、磷、硫共掺杂比电容保持率

分子筛结构设计及酸性调控在合成气催化转化中的应用研究进展

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燃料化学学报（中英文） 2023年第1期51卷 1-18页

作者：庹杰李石擎徐浩关业军吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 崇明生态研究院上海202162

合成气催化转化是生物质或煤炭资源化清洁利用的重要路径,由此可获得烯烃和芳烃等多种高附加值碳氢化合物。分子筛由于具有独特的亚纳米孔道、可控活性位及分子择形性等优点,常被作为载体或直接作为活性组分用于催化合成气转化中C−C的... 详细信息

合成气催化转化是生物质或煤炭资源化清洁利用的重要路径,由此可获得烯烃和芳烃等多种高附加值碳氢化合物。分子筛由于具有独特的亚纳米孔道、可控活性位及分子择形性等优点,常被作为载体或直接作为活性组分用于催化合成气转化中C−C的形成和断裂等关键步骤。本综述总结了以分子筛负载金属、氧化物-分子筛(OX-ZEO)双功能以及核壳结构催化剂等直接催化转化合成气制备碳氢化合物的研究进展。重点介绍分子筛结构和酸性对反应路径和机理以及产物分布的影响,并展望分子筛催化合成气转化的未来发展方向。

关键词：分子筛费托合成双功能催化剂合成气反应机理骨架结构酸性

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沸石孔道限域亚纳米金属团簇催化剂研究进展

华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 82-94页

作者：马跃徐浩刘月明张坤吴鹏何鸣元华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

面向C1分子及低碳烷烃活化脱氢制备C2和C3烯烃等重要化工过程,设计高效、稳定的负载型金属催化剂,防止金属物种在苛刻的制备和反应条件下烧结成大尺寸纳米颗粒是一个关键的挑战.具有均匀亚纳米尺寸孔道和丰富三维晶体结构的多孔沸石分子... 详细信息

面向C1分子及低碳烷烃活化脱氢制备C2和C3烯烃等重要化工过程,设计高效、稳定的负载型金属催化剂,防止金属物种在苛刻的制备和反应条件下烧结成大尺寸纳米颗粒是一个关键的挑战.具有均匀亚纳米尺寸孔道和丰富三维晶体结构的多孔沸石分子筛,已被证明是将金属团簇封装在其孔道内以制备高效稳定金属催化剂的理想载体.更重要的是,亚纳米金属团簇和沸石骨架原子之间的相互作用可以调节其几何和电子结构.研发沸石孔道限域的亚纳米团簇型金属催化剂旨在利用这种联合的约束效应,诱导金属物种与具有活性位点的沸石骨架间的协同作用,进一步提升复合催化剂的催化性能,应用于多种催化反应过程.本文主要介绍了几种典型的方法制备沸石孔道限域的亚纳米团簇型金属催化剂,以及在CO_(2)和炔烃选择性加氢、甲酸分解产氢、氨硼烷水解产氢及丙烷脱氢制丙烯反应过程中的催化应用.

关键词：沸石团簇约束效应选择性加氢丙烷脱氢

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喷涂胶体水溶液绿色制备结构色织物

华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 41-49页

作者：刘璐瑶何玉莹傅茜茜葛建平华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

以SiO_(2)胶体水溶液作为原料,一步喷涂制得色彩饱和且均匀的SiO_(2)/PET结构色织物.通过优化热处理温度、溶液pH值、引入少量乙醇,有效改善了结构色的亮度和均匀性.该方法采用水作为主溶剂,降低了环境污染和生产成本,必将促进结构色织... 详细信息

以SiO_(2)胶体水溶液作为原料,一步喷涂制得色彩饱和且均匀的SiO_(2)/PET结构色织物.通过优化热处理温度、溶液pH值、引入少量乙醇,有效改善了结构色的亮度和均匀性.该方法采用水作为主溶剂,降低了环境污染和生产成本,必将促进结构色织物的推广与应用.

关键词：喷涂 SiO_(2)胶体光子晶体聚酯纤维结构色织物