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二氧化碳缓蚀剂的研究进展

表面技术 2024年第11期53卷 117-126页

作者：王欣彤杨江陈旭辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学石油天然气工程学院辽宁抚顺113001 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266000

为了有效应对全球气候变暖达到碳中和的目标,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术被大力推广和应用。CCUS过程,油气开发和集输过程始终面临着严重的二氧化碳(CO_(2))腐蚀问题。CO_(2)腐蚀会带来严重的经济损失、环境污染和人身安全等问题。相... 详细信息

为了有效应对全球气候变暖达到碳中和的目标,碳捕集、利用与封存(CCUS)技术被大力推广和应用。CCUS过程,油气开发和集输过程始终面临着严重的二氧化碳(CO_(2))腐蚀问题。CO_(2)腐蚀会带来严重的经济损失、环境污染和人身安全等问题。相比于采用昂贵的合金材料防腐措施,在普通碳钢基础上添加缓蚀剂是应对CO_(2)腐蚀较为简单、经济的防腐方法之一。总结了近几年不同类型CO_(2)缓蚀剂的研究进展,包括传统的含有N、O、S、P等杂原子的有机缓蚀剂,含有杂环的有机缓蚀剂,具有两亲性的表面活性剂类缓蚀剂,新型无机纳米材料类缓蚀剂(如石墨烯、碳量子点、离子液体和金属配合物等),以及植物提取物、氨基酸、天然油和生物聚合物等天然型绿色环保缓蚀剂。分析了这些不同缓蚀剂的优缺点和适用性,并讨论了这些缓蚀剂的研究现状。同时,总结了缓蚀剂构效关系和协同效应的研究热点及其存在的问题。最后针对这些不同缓蚀剂的特点和研究现状,对未来CO_(2)缓蚀剂的研究方向进行了分析与展望。

关键词：二氧化碳腐蚀缓蚀剂表面活性剂协同增效

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双功能Mn基催化剂在二氧化碳和环氧化物环加成反应中的应用

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低碳化学与化工 2024年

作者：张湘南马宏方钱炜鑫张海涛应卫勇华东理工大学化工学院大型工业反应器工程教育部工程研究中心化学工程联合国家重点实验室

二氧化碳（CO2）和环氧化物环加成反应是目前合成环状碳酸酯的有效方法之一。催化剂对活化该反应中的CO2和环氧化物具有重要意义。以2,2'-联吡啶及其衍生物为配体,Mn（CO）5Br为金属源,乙醚为溶剂制备了一系列双功能Mn基催化剂L_nMn（CO... 详细信息

二氧化碳（CO2）和环氧化物环加成反应是目前合成环状碳酸酯的有效方法之一。催化剂对活化该反应中的CO2和环氧化物具有重要意义。以2,2'-联吡啶及其衍生物为配体,Mn（CO）5Br为金属源,乙醚为溶剂制备了一系列双功能Mn基催化剂L_nMn（CO）3Br（n=1～6）。通过1HNMR、13C NMR、HR-MS和FT-IR等对L_nMn（CO）3Br的化学结构、相对分子质量和化学基团等进行了表征。研究了L_nMn（CO）3Br在CO2和环氧氯丙烷环加成反应中的催化性能,及L1Mn（CO）3Br对一系列环氧化物底物的适应性。结果表明,L_nMn（CO）3Br中给电子基团（甲氧基、叔丁基和甲基）的给电子性能和吡啶环上甲基的位置均对其催化性能有影响;对于CO2和环氧氯丙烷环加成反应,在L1Mn（CO）3Br投加量（物质的量分数）为0.05%、反应温度为125℃和反应压力为3.0 MPa的条件下反应1h,L1Mn（CO）3Br的环氧氯丙烷转化率和催化剂转换频率分别为42%和840h-1;L1Mn（CO）3Br对多种环氧化物作底物的环加成反应具有适应性,且底物的空间位阻效应对其催化性能有较大影响。

关键词：环状碳酸酯双功能Mn基催化剂二氧化碳环氧化物环加成反应

癸酸咪唑啉季铵盐缓蚀剂对HEDP体系的缓蚀与阻垢性能影响

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腐蚀与防护 2024年第1期45卷 26-33页

作者：温福山徐渊刘文亮中国石油大学(华东)材料科学与工程学院材料化学系青岛266580 中国石油大学(华东)化学化工学院生物与能源化工系青岛266580

以癸酸,二乙烯三胺以及氯化苄为原材料反应得到癸酸咪唑啉季铵盐(DI)缓蚀剂。采用失重法、扫描电镜(SEM)以及电化学测试等评价了DI缓蚀剂在1%(质量分数)羟基乙叉二膦酸(HEDP)溶液中对N80钢的缓蚀性能。结果表明:当DI质量浓度为400 mg/L... 详细信息

以癸酸,二乙烯三胺以及氯化苄为原材料反应得到癸酸咪唑啉季铵盐(DI)缓蚀剂。采用失重法、扫描电镜(SEM)以及电化学测试等评价了DI缓蚀剂在1%(质量分数)羟基乙叉二膦酸(HEDP)溶液中对N80钢的缓蚀性能。结果表明:当DI质量浓度为400 mg/L时,缓蚀率达到74.94%。采用静态沉积法研究了DI对1%HEDP体系中碳酸钙的阻垢性能。结果显示,DI的加入提升了HEDP对碳酸钙垢的阻垢效果。当DI的质量浓度为600 mg/L时,阻垢效率可达93.64%,相较于未加DI时,提高了10%左右。通过分子动力学模拟研究了DI和HEDP在方解石(104)和(102)两个晶面的吸附行为。

关键词：癸酸咪唑啉季铵盐羟基乙叉二膦酸缓蚀性能阻垢性能分子动力学模拟

可控构建Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料用于氢溢流促进的高效加氢脱硫

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 154-170页

作者：鲍文静冯超马书妍闫登伟张聪岳长乐王崇泽郭海玲王继乾孙道峰柳云骐卢玉坤中国石油大学(华东)化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国石油大学(华东)材料科学与工程学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国科学院青岛生物能源与生物过程技术研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分... 详细信息

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分子反应物由于具有较大的空间位阻,使得其在催化剂表面活性位点上的吸附和反应更为困难,往往通过氢化反应进行脱硫反应.因此,为实现有效的脱硫反应,必须发展能高效解离和活化氢物种的催化剂.此外,通过氢化反应高效地脱除4,6-DMDBT通常需要在高温高压等苛刻条件下进行,这要求催化剂具备更高的活性、选择性和稳定性.为解决上述问题,本文通过奥斯瓦尔德熟化法制备了一种由多孔CoMoS外壳和Co_(3)S_(4)内核构成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料,并用于4,6-DMDBT类大分子的脱除.同时,通过原位表征和理论计算研究了该催化材料在HDS反应中的构效关系.SEM结果显示,制得的Co_(3)S_(4)@CoMoS空心球外表面粗糙,由许多小纳米颗粒组成.TEM图像直观地显示了Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂的结构,其外壳和间隙厚度分别为80和100 nm,高度多孔的球体使核@壳材料能够提供较短的氢溢流距离,从而构建了一种高效的HDS纳米反应器.EDX结果显示Co,Mo和S元素在Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上均匀分布.其中,Mo金属仅存在于纳米球的外壳上;除外层的CoMoS相外,Co元素还形成了一个由Co-S物种组成的独立核心.结合XRD结果可以确定,该催化剂是由Co促进的MoS_(2)外壳和Co_(3)S_(4)内核组成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料.电镜图像和氮气吸脱附等结果表明,Co_(3)S_(4)@CoMoS纳米球的外壳由(Co)MoS_(2)纳米片交错卷曲组装而成,壳层含有丰富的活性位点和发达的孔道结构,为反应物提供了充足的吸附位点.Co金属的掺杂增加了MoS_(2)晶体的无序度,使得MoS_(2)纳米片上形成了大量的不饱和硫空位.钴原子锚定在MoS_(2)边缘还可以抑制MoS_(2)纳米片的团聚,使得Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上的层状MoS_(2)长度较短且堆叠层数较低,有利于活性位点的充分暴露.H_(2)-程序升温脱附和WO_(3)变色实验结果证实了Co_(3)S_(4)@CoMoS结构中的氢溢流效应.HDS实验结果表明,仅使用30 mg Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂就能够实现99.2%的二苯并噻吩转化率和94.9%的4,6-DMDBT转化率.推测在HDS反应中,含硫大分子锚定在CoMoS外壳的硫空位上,而内核Co_(3)S_(4)相能够引发氢溢流效应,并将活性氢物种传递给CoMoS相,用于吸附和脱除含硫反应物,从而在HDS反应中使CoMoS和Co_(3)S_(4)两相起到协同作用,进而实现针对4,6-DMDBT类大分子的深度加氢脱硫.同时,反应过程中小分子H_(2)则可以自由地通过壳体扩散到内核的Co_(3)S_(4)相上,被解离成溢流氢物种后又传递给外层壳体,使得硫空位在HDS中不断地形成和再生.此外,核@壳球体内部连续的介孔通道缩短了溢流氢物种的迁移距离,提高了活性物种的利用率.致密的壳体使催化剂在多次循环反应中保留了核@壳结构,提高了催化剂的使用寿命.理论计算结果表明,CoMoS相和Co_(3)S_(4)相间的强电荷转移增加了CoMoS相中硫原子的电子云密度,有利于反应物在活性物种上的吸附.此外,得益于Co_(3)S_(4)相的氢溢流效应,在CoMoS/Co_(3)S_(4)双相结构上的氢解离能远低于单相结构,这使得H2分子能够在核@壳催化剂上被快速活化,以促进反应物分子的下一步脱硫进程.综上所述,本文制备的多组分Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳催化剂表现出较好的加氢脱硫性能.文章还提出了活性相结构与催化活性及反应路径选择性之间的作用机制,为进一步开发高效非负载加氢脱硫催化剂提供了新思路.

关键词：加氢脱硫氢溢流效应核@壳结构 CoMoS活性相双活性相协同

内型异莰烷基甲醛缩氨基硫脲类化合物的合成及抑菌活性

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林产化学与工业 2024年第1期44卷 105-110页

作者：丁清颖昌家宇肖转泉胡嘉王宗德陈尚钘江西农业大学林学院、国家林业草原木本香料(华东)工程技术研究中心、国家林业草原/江西省樟树工程技术研究中心江西南昌330045 江西师范大学化学化工学院江西南昌330022

以莰烯衍生物内型异莰烷基甲醛与氨基硫脲衍生物进行缩合反应,合成了5种缩氨基硫脲类化合物(3a~3e),并通过IR、MS、~1H NMR和^(13)C NMR等分析方法对其结构进行了表征。采用菌丝生长速率法测试了化合物3a~3e对水稻纹枯病菌等8种植物病... 详细信息

以莰烯衍生物内型异莰烷基甲醛与氨基硫脲衍生物进行缩合反应,合成了5种缩氨基硫脲类化合物(3a~3e),并通过IR、MS、~1H NMR和^(13)C NMR等分析方法对其结构进行了表征。采用菌丝生长速率法测试了化合物3a~3e对水稻纹枯病菌等8种植物病原菌的生长抑制作用,结果表明:5种化合物中,内型异莰烷基甲醛缩氨基硫脲(3a)对8种植物病原菌的抑制率最高,在质量浓度为50 mg/L时,3a对油茶炭疽病菌、枇杷炭疽病菌的抑制率分别为91.9%和97.2%,对油茶果生刺盘孢菌和彩绒革盖菌的抑制率均达100%,对水稻纹枯病菌、松枯梢病病原菌和西瓜枯萎病菌的抑制率分别为80.7%、79.8%、79.5%,均优于阳性对照样百菌清。

关键词：内型异莰烷基甲醛氨基硫脲缩合反应结构分析抑菌活性

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笼式通气搅拌桨的流体循环、混合及液体夹带

华东化工学院学报 1993年第4期19卷 437-442页

作者：王斯靖陈因良潘厚昌俞俊棠华东化工学院生物化学工程研究所

研究了具有双层笼式通气搅拌桨的Cell Cul-20A生物反应器的流体循环、混合及搅拌桨的液体夹带特性。理论分析及实验结果表明,适当地增大搅拌桨直径及导流筒内径,有利于增强混合效果。搅拌桨的液体夹带有助于提高氧传递速率,但在实际的... 详细信息

研究了具有双层笼式通气搅拌桨的Cell Cul-20A生物反应器的流体循环、混合及搅拌桨的液体夹带特性。理论分析及实验结果表明,适当地增大搅拌桨直径及导流筒内径,有利于增强混合效果。搅拌桨的液体夹带有助于提高氧传递速率,但在实际的培养细胞过程中,丝网内液位下降显著,因此靠增大液体夹带量来提高反应器的传质系数是不现实的。

关键词：循环混合生物反应器混合器

吡咯并[1，2-a:3，4-c']二喹啉衍生物的合成及缓蚀构效关系研究

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材料导报 2024年

作者：杨正兴杨震胡华友杨秋雯王业飞王超西南科技大学材料与化学学院中国石油大学(华东)石油工程学院淮阴师范学院化学化工学院

以取代氯化苄与取代喹啉为原料，在制备出氯化苄基喹啉季铵盐后，通过1，3-偶极环加成反应成功合成18种吡咯并[1，2-a:3，4-c']二喹啉鎓盐衍生物。通过单因素变量法探究了1，3-偶极环加成过程中的硝酸钠加量、底物浓度、反应温度以及反... 详细信息

以取代氯化苄与取代喹啉为原料，在制备出氯化苄基喹啉季铵盐后，通过1，3-偶极环加成反应成功合成18种吡咯并[1，2-a:3，4-c']二喹啉鎓盐衍生物。通过单因素变量法探究了1，3-偶极环加成过程中的硝酸钠加量、底物浓度、反应温度以及反应时间对最终产率的影响。确定了最佳反应条件为：在140 ℃下密闭反应6～8 h，底物浓度为0.4～0.5 mol·L-1且n（季铵盐）：n（硝酸钠）=1:3，目标产品收率为62%～81%。产物分子结构经IR、1H NMR和质谱进行了确认。通过失重法在90 ℃的15%（质量分数）盐酸中对比评价了系列目标产物对N80钢试片的缓蚀性能，并结合量子化学计算分析了这类衍生物的结构特点。结果显示：分子所连取代基的给电子效应能够增强吡咯并[1，2-a:3，4-c']二喹啉鎓盐衍生物的缓蚀效率，而取代基的吸电子效应会使其缓蚀作用减弱。

关键词： 1,3-偶极环加成氧化脱氢芳构化吡咯并[1,2-a:3,4-c']二喹啉酸化缓蚀剂构效关系

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丁烷脱氢工艺及催化剂研究进展

工业催化 2024年第3期32卷 9-19页

作者：舒洁毛清国白鹏吴萍萍阎子峰中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 辽宁宝来生物能源有限公司辽宁盘锦124000

C_(4)烯烃作为石油化工和聚合物行业的基础原料被广泛用于合成橡胶、塑料和特种燃料等的生产。由低碳烷烃向C 4烯烃的转化,不仅可以有效缓解我国低碳烯烃紧缺的难题,而且可以大大提升低碳烷烃的附加值。综述近年来国内外丁烷催化脱氢的... 详细信息

C_(4)烯烃作为石油化工和聚合物行业的基础原料被广泛用于合成橡胶、塑料和特种燃料等的生产。由低碳烷烃向C 4烯烃的转化,不仅可以有效缓解我国低碳烯烃紧缺的难题,而且可以大大提升低碳烷烃的附加值。综述近年来国内外丁烷催化脱氢的技术现状与研究进展,重点论述正丁烷脱氢反应的机理、催化剂活性组分、载体及助剂对催化脱氢性能的影响,概述脱氢催化剂的失活原因,并对丁烷脱氢催化剂的研究前景进行展望。

关键词：石油化学工程正丁烯正丁烷脱氢催化剂

基于振动诱导发光的Zn/Cd/Cu荧光化学传感器

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华东理工大学学报(自然科学版) 2024年

作者：郭启超王嘉琪陈松阳王巧纯华东理工大学化学与分子工程学院精细化工研究所结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室

在振动诱导发光单元N,N’-二苯基二氢二苯并[a, c]吩嗪N-N轴两翼的苯环上分别引入金属离子配位基团，合成了荧光化学传感器DPAC-H-COOH，其结构经核磁共振氢谱（1HNMR）、碳谱（13C-NMR）及高分辨质谱表征。研究结果表明，DPAC-H-COOH通... 详细信息

在振动诱导发光单元N,N’-二苯基二氢二苯并[a, c]吩嗪N-N轴两翼的苯环上分别引入金属离子配位基团，合成了荧光化学传感器DPAC-H-COOH，其结构经核磁共振氢谱（1HNMR）、碳谱（13C-NMR）及高分辨质谱表征。研究结果表明，DPAC-H-COOH通过4配位选择性结合Zn2+/Cd2+/Cu2+，并均以化学计量比1∶1的方式形成分子内复合物。由于离子半径的差异以及配体-金属电子转移的作用，传感器分子结合Zn2+/Cd2+/Cu2+表现出不同的荧光信号，不但可肉眼进行区分，还可以实现对上述三种性质类似的阳离子进行检测，检出限分别为80nmol/L、0.51μmol/L和0.26μmol/L，实现单个传感器分子识别检测多种金属离子的功能。

关键词：振动诱导发光二氢二苯并[a,c]吩嗪荧光化学传感器金属离子检测配体-金属电子转移