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二维原子-分子异质结的制备及其类脑器件应用

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中国科学：化学 2024年第4期54卷 485-509页

作者：舒帆陈威林刘钢刘佳璇陈彧上海交通大学电子信息与电气工程学院微纳电子系上海200240 华东理工大学化学与分子工程学院上海200237

类脑计算因模仿人脑高效且低能耗的信息处理特性,成为解决冯·诺依曼计算机架构在能源效率和处理速度方面瓶颈的有力方案.然而类脑计算器件中传统异质结构存在的性能单一、制作困难、结合力差等问题限制了技术的应用.新型二维原子-分子... 详细信息

类脑计算因模仿人脑高效且低能耗的信息处理特性,成为解决冯·诺依曼计算机架构在能源效率和处理速度方面瓶颈的有力方案.然而类脑计算器件中传统异质结构存在的性能单一、制作困难、结合力差等问题限制了技术的应用.新型二维原子-分子异质结(2DAMH)通过在二维材料表面共价修饰功能性分子提供的稳定性和功能可调性为类脑器件领域带来了新的机遇.本综述总结了2DAMH在电子特性、合成策略及类脑器件应用方面的最新进展,尤其是在定制界面特性及模拟生物突触功能上的潜力.尽管共价修饰在精确性、规模化生产和理论完善度等方面仍面临挑战,但不断涌现的创新研究正在积极探索解决方案,展现出在类脑计算智能系统中实现更高效、更节能计算模式的巨大潜力.

关键词：二维原子-分子异质结共价修饰人工突触类脑器件

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电催化两电子水氧化制备过氧化氢的研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 11-25页

作者：林柳孙泽民陈华添赵莲孙明月杨逸涛廖振升吴鑫宇李欣欣唐城北京师范大学文理学院先进材料研究中心广东珠海519087 清华大学化学工程系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料设计的不足,2e^(-)WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e^(-)WOR反应路径电合成H_(2)O_(2)的研究进展,首先介绍了2e^(-)WOR的催化机理和研究方法,强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用,并讨论了电合成H_(2)O_(2)的不同定量方法和原位表征手段;然后详细总结了高性能2e^(-)WOR电催化剂的调控策略,包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程,同时指出了反应器创新设计的重要性;最后展望了电合成H_(2)O_(2)的研究挑战和机遇。

关键词：水氧化反应过氧化氢催化剂设计电化学机理理论研究

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深部煤炭地下气化制氢先进能效分析

煤炭学报 2024年第2期49卷 1138-1147页

作者：刘淑琴刘欢郭巍纪雨彤中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 中国矿业大学(北京)内蒙古研究院内蒙古鄂尔多斯017010 西安石油大学化学化工学院陕西西安710065 太原学院材料与化学工程系山西太原030032

深部煤炭地下气化制氢不仅可以利用我国丰富的深部煤炭资源,将传统采煤方法难以开采或开采不经济的深部煤层转化为氢气,而且有望成为一种理想的煤基低成本制氢路线。基于位于加拿大天鹅山的世界上唯一千米级深部煤炭地下气化试验数据,结... 详细信息

深部煤炭地下气化制氢不仅可以利用我国丰富的深部煤炭资源,将传统采煤方法难以开采或开采不经济的深部煤层转化为氢气,而且有望成为一种理想的煤基低成本制氢路线。基于位于加拿大天鹅山的世界上唯一千米级深部煤炭地下气化试验数据,结合Aspen Plus过程模拟,以先进[火用]为先进能效指标,对深部煤炭地下气化制氢能量利用情况进行分析。与商业化的Lurgi地面煤气化制氢路线作对比,以产出单位质量氢气的积累[火用]消耗为指标,比较了2种制氢路线的能量消耗水平。结果表明,在氢气生产能力为12亿Nm^(3)/a情形下,深部煤炭地下气化制氢从原料到产品的总[火用]损失为451.79 MW。先进[火用]分析可以有效量化气化过程可以避免的[火用]损失,其中39.9%为不可避免[火用]损失。甲烷重整单元的内部可避免[火用]损E_(dest,k)^(AV,EN)和外部可避免[火用]损E_(dest,k)^(AV,EX)分别为96.63和81.58 MW,具有最大能效提升空间,如能利用转化气、烟道气的热量副产蒸汽,可将其内部可避免[火用]损失减少38.5%。地下气化单元的E_(dest,k)^(AV,EN)和E_(dest,k)^(AV,EX)分别为4.38和62.73 MW,表明降低其[火用]损失的重点应放在提高其他单元的能量效率,从而降低外部可避免[火用]损。其余单元改进空间均比较小可不予考虑。以积累[火用]消耗量为标准衡量能量消耗水平时,产出1 kg氢气,深部煤炭地下气化制氢的积累[火用]消耗为376.1 MJ,仅为Lurgi地面煤气化制氢的83.6%,表明深部煤炭地下气化制氢能够显著降低能量消耗水平。敏感性分析显示,2者积累[火用]消耗的差距随着生产规模的扩大而增加。研究结果可为深部煤炭地下气化制氢的过程优化及技术可行性定量化提供科学依据。

关键词：煤炭地下气化 Lurgi气化氢气生产先进[火用]分析积累[火用]消耗

汽提净化水回用原油电脱盐过程的溶解性有机物转移特征

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化工进展 2024年第4期43卷 2153-2160页

作者：张瑞寇悦孙鹤王辰予李琢宇王庆宏陈春茂中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室北京102249

汽提净化水回用原油电脱盐是炼化企业重要的节水措施。本研究基于气相色谱-质谱和静电场轨道阱高分辨质谱组合分析,从微观层次上探究了汽提净化水回用电脱盐过程的溶解性有机物转移特征。电脱盐过程中,汽提净化水有13种芳香胺类、34种... 详细信息

汽提净化水回用原油电脱盐是炼化企业重要的节水措施。本研究基于气相色谱-质谱和静电场轨道阱高分辨质谱组合分析,从微观层次上探究了汽提净化水回用电脱盐过程的溶解性有机物转移特征。电脱盐过程中,汽提净化水有13种芳香胺类、34种含氮杂环类、13种中长链烷基酚类和1种醚类化合物转移到油相,对油品品质影响轻微,对油品收率有所促进,同时可将电脱盐污水的有机负荷总量降低约50%。原油中的8种环烷酸类、7种含氧杂环类、3种短链烷基酚类、504种低不饱和度的O_(2)、O_(4)、O_(3)S_(1)和N_(1)O_(3)类以及186种高不饱和度的O_(4)S_(1)和N1O_(2)类化合物转移到水相,使得电脱盐污水的有机污染组成更为复杂,急性生物毒性更强。本研究对于掌握高浓度点源污水的水质特性、提高炼化企业污水管控水平具有指导意义。

关键词：汽提净化水原油电脱盐溶解性有机物转移特征静电场轨道阱高分辨质谱

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煤系沥青包覆再生石墨微观构造及电化学性能

煤炭学报 2024年第5期49卷 2507-2518页

作者：岳彦龙林雄超张玉坤高红凤张续春王永刚中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

石墨负极材料易在石墨层间与电解液发生共嵌入导致石墨层膨胀、粉化脱落,严重影响石墨负极材料的循环稳定性。利用沥青对石墨负极进行包覆,形成不定型碳层包覆的“核壳”结构,可减少石墨层的膨胀脱落,提高石墨负极材料的电化学性能。以... 详细信息

石墨负极材料易在石墨层间与电解液发生共嵌入导致石墨层膨胀、粉化脱落,严重影响石墨负极材料的循环稳定性。利用沥青对石墨负极进行包覆,形成不定型碳层包覆的“核壳”结构,可减少石墨层的膨胀脱落,提高石墨负极材料的电化学性能。以中温煤焦油沥青为原料,通过空气氧化和聚合交联制备得到高结焦值、高软化点的包覆沥青。通过液相包覆方法,考察了对再生石墨负极的包覆性能。采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氮气吸附、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等方法分析了再生石墨包覆形貌与界面微观结构变化,并对材料电化学性能进行了测试。结果表明,沥青包覆可有效完善再生石墨微观构造。随着沥青包覆量的增加,石墨表面缺陷减少,比表面积和孔容降低;炭化后包覆界面形成不定型碳层,包覆界面无序度随沥青包覆量的增加而升高。不定型碳包覆层的形成显著提高了石墨负极性能,包覆12%沥青的再生石墨比容量达到450 mA·h/g,相比未包覆石墨提升140 mA·h/g;沥青包覆石墨负极首次库伦效率增加11.5%,并且循环稳定性获得改善;在5 A·h下比容量提高至285 mA·h/g,相比未包覆再生石墨提高242.8 mA·h/g,倍率性能突出。

关键词：包覆沥青 “核壳”结构氧化交联液相包覆再生石墨

基于分子模拟的多孔炭材料结构模型构建方法研究进展

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化工进展 2024年第3期43卷 1535-1551页

作者：周逸寰解强周红阳梁鼎成刘金昌中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

结构模型的构建是多孔炭材料结构表征、“构效”关系探究、吸附模拟研究等的前提和基础。本文对基于分子模拟的多孔炭材料结构模型构建方法、应用及特点进行了综述性评介,以挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)吸附净化用活... 详细信息

结构模型的构建是多孔炭材料结构表征、“构效”关系探究、吸附模拟研究等的前提和基础。本文对基于分子模拟的多孔炭材料结构模型构建方法、应用及特点进行了综述性评介,以挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)吸附净化用活性炭的选型需求为导向,分析各种模型构建方法的适用性。结果表明,由片段单元组装构成多孔炭结构的早期模型,能展现多孔炭材料的部分表观性质,但对多孔炭吸附性能的解析与机理阐释尚缺乏指导意义。多孔炭结构模型构建方法可归为仿真过程法和结构重建法,前者适于炭材料微观结构演变的研究,但所需算力高;后者通过拟合多孔炭的实验、表征数据、在一定约束条件下重建模型,其中的随机填充法可以针对性地调控模型的孔结构和官能团,应用于吸附模拟研究时有助于确定吸附特定VOCs的最优孔结构、筛选合适的活性炭,进而指导多孔炭材料的制备。然而,对包括随机填充法在内的结构重建法,尚需掌握量化调控结构模型孔结构、表面官能团的方法与关键参数,发展能够进行多参数、多指标“构效”关系研究的多尺度化模型,才能对多孔炭材料的实际应用提供指导。

关键词：分子模拟活性炭结构模型动力学模型随机填充法

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国外著名高校物理化学实验开设情况调研分析

化学教育（中英文） 2024年第10期45卷 123-129页

作者：赵浩吴忠云徐金荣杨玲贾莉北京大学化学与分子工程学院化学基础国家级实验教学示范中心北京100871

对美国哈佛大学、斯坦福大学、杜克大学、加利福尼亚大学伯克利分校和日本东京大学等国外知名高校物理化学实验课程开设的实验项目进行了调研。通过对教学模式和课程内容的分析、比较和总结,了解到在课程中引入学科前沿、计算化学以及... 详细信息

对美国哈佛大学、斯坦福大学、杜克大学、加利福尼亚大学伯克利分校和日本东京大学等国外知名高校物理化学实验课程开设的实验项目进行了调研。通过对教学模式和课程内容的分析、比较和总结,了解到在课程中引入学科前沿、计算化学以及现代通讯方法等新内容和新技术,有利于学生正确认识当代化学学科的发展,可有效提高课程质量和学生学习兴趣。

关键词：物理化学实验国外著名高校实验教学调研

低温对异养硝化菌Acinetobacter sp.生长代谢及群体感应影响研究

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中国环境科学 2024年第7期44卷 4063-4070页

作者：王乙舒李圆侯连刚陈慧萱侯惠敏王秀杰江苏科技大学环境与化学工程学院江苏镇江212100 中建一局集团建设发展有限公司北京100102

为进一步探究低温条件下HN-AD菌氮素转化机理及其群体感应系统对低温响应机制,采用GC-MS测定HN-AD过程中释放的信号分子,结果表明菌株JQ1004至少分泌包括C_(6)-,C_(8)-,和C_(10)-HSL在内3种高丝氨酸内酯(AHLs),其浓度变化均随细菌浓度... 详细信息

为进一步探究低温条件下HN-AD菌氮素转化机理及其群体感应系统对低温响应机制,采用GC-MS测定HN-AD过程中释放的信号分子,结果表明菌株JQ1004至少分泌包括C_(6)-,C_(8)-,和C_(10)-HSL在内3种高丝氨酸内酯(AHLs),其浓度变化均随细菌浓度增加不断累积,呈现显著密度依赖性.当温度由30℃降低至10℃时,C_(6)-和C_(8)-HSL呈不断下降趋势,而C_(10)-HSL变化为先上升后下降,并在20℃达到最大值10.89nmol/L,表明C_(10)-HSL在菌株适应低温环境中发挥重要作用.低温添加10nmol/L C_(10)-HSL可显著缩短细菌迟滞期,提高脱氮速率.20℃和10℃时添加C_(10)-HSL使amoA表达量分别提高了35%和22%,napA表达量分别增加了14%和9.4%.C_(10)-HSL通过提高luxR调控的受体蛋白活性来提高菌株群感能力.低温添加C_(10)-HSL可促进胞外蛋白分泌,降低多糖含量,提高生物膜活性,进而强化其对低温恶劣环境适应能力.

关键词：异养硝化好氧反硝化群体感应低温 AHLs

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自由基辅助粉煤灰合成沸石分子筛的研究进展

硅酸盐学报 2024年第1期52卷 347-358页

作者：梁鼎成张蕊聪解强谢珠璨刘缘中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

沸石分子筛(简称沸石)在吸附、分离和催化等领域具有广阔应用前景,但沸石合成速率慢、工业化生产效率低;同时高品质沸石主要由化学原料合成,制备成本高,因此,利用自由基提高合成速率,以粉煤灰为硅铝源降低合成成本,对沸石的工业化生产... 详细信息

沸石分子筛(简称沸石)在吸附、分离和催化等领域具有广阔应用前景,但沸石合成速率慢、工业化生产效率低;同时高品质沸石主要由化学原料合成,制备成本高,因此,利用自由基提高合成速率,以粉煤灰为硅铝源降低合成成本,对沸石的工业化生产和大宗固废的消纳具有重要的现实意义。本文对自由基促进沸石合成的作用机理进行调研,同时探究自由基促进粉煤灰硅铝活化的可能机制,挖掘自由基在沸石合成体系中的产生及存在,并针对粉煤灰来源广、成分杂问题,系统梳理了各类预处理方法,在此基础上,提出了利用自由基有望解决粉煤灰中硅铝活化难的问题,这将为粉煤灰大规模、高值化利用提供可能途径。

关键词：沸石分子筛自由基粉煤灰催化机理硅铝活化