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Nanostructured electrocatalytic materials and porous electrodes for direct methanol fuel cells

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第7期37卷 1037-1048页

作者：王萌王新东陈明杨兆一董超振北京科技大学冶金与生态工程学院物理化学系北京100083

Direct methanol fuel cells （DMFCs） are promising for use in portable devices because of advantages such as high fuel energy density, low working temperature and low emission of pollutants. Nanotechnology has been used to improve the performance of DMFCs. Catalytic materials composed of small, metallic particles with unique nanostructure supparted on carbons or metal oxides have been widely investigated for use in DMFCs. Despite our increased understanding of this type of fuel cell, many challenges still remain. This paper reviews the current developments of nanostructured elec- trocatalytic materials and porous electrodes for use in DMFCs. In particular, this review focuses on the synthesis and characterization of nanostructured catalysts and supporting materials. Both computational and experimental approaches to optimize mass transportation in porous electrodes of DMFCs, such as theoretical modeling of internal transfer processes and preparation of functional structures in membrane electrode assemblies, are introduced.

关键词： CatalystPorous electrodeMethanol crossoverElectrocatalytic performanceMembrane electrode assemblyDirect methanol fuel cells

纳米二硫化钼的掺杂及催化电解水产氢的研究进展

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高等学校化学学报 2021年第2期42卷 475-491页

作者：陈晓煜于然波北京科技大学冶金与生态工程学院物理化学系北京100083

电催化水分解制氢是可以形成闭环的生产过程,起始原料与副产物均为水、过程清洁无污染,是极具希望的产氢策略.目前制约其发展的瓶颈之一是价格昂贵的Pt基贵金属催化剂.为推动电催化分解水制氢的普及,亟待开发低成本非贵金属催化剂.在众... 详细信息

电催化水分解制氢是可以形成闭环的生产过程,起始原料与副产物均为水、过程清洁无污染,是极具希望的产氢策略.目前制约其发展的瓶颈之一是价格昂贵的Pt基贵金属催化剂.为推动电催化分解水制氢的普及,亟待开发低成本非贵金属催化剂.在众多备选非贵金属催化材料中,纳米层状结构二硫化钼(MoS2)因催化效果可期、价格低而获得了广泛关注.然而,通常条件下易于获得的层状结构2H相MoS2大面积的基面部分显示惰性,仅在片层边缘处存在少量活性位点,且导电性较差,因而尚不能替代Pt基催化剂,而如何增加其活性位点数量和提高其导电性成为亟待解决的问题;另一方面,1T相MoS2虽然活性高、导电性好,但却存在制备困难及稳定性差的问题.鉴于此,研究者通过对纳米MoS2进行掺杂改性实现了其活性与稳定性的有效提升.本文对非贵金属纳米MoS2催化剂掺杂改性的方法、机理及其电催化水解制氢性能的相关研究进行了总结与讨论.作为典型的非贵金属电解水析氢催化剂,MoS2具有巨大发展潜力,本文能够对相关非贵金属催化剂的研发提供有益的参考.

关键词：电催化析氢二硫化钼掺杂缺陷二维材料

第一性原理计算钛酸铅A位掺杂对其负热膨胀性的影响

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物理化学学报 2014年第8期30卷 1432-1436页

作者：王方方曹战民陈骏邢献然北京科技大学冶金与生态工程学院物理化学系北京100083 北京科技大学冶金与生态工程学院有色金属冶金系北京100083

近年来,实验发现钛酸铅基材料具有负热膨胀性,且其热膨胀程度会受到掺杂元素的影响.目前所研究的A位掺杂体系中,仅Cd原子掺杂能使钛酸铅负热膨胀性增强.所以研究A位掺杂钛酸铅,比较Cd原子与其他原子在掺杂钛酸铅时化学键的异同,有助于... 详细信息

近年来,实验发现钛酸铅基材料具有负热膨胀性,且其热膨胀程度会受到掺杂元素的影响.目前所研究的A位掺杂体系中,仅Cd原子掺杂能使钛酸铅负热膨胀性增强.所以研究A位掺杂钛酸铅,比较Cd原子与其他原子在掺杂钛酸铅时化学键的异同,有助于深刻理解钛酸铅负热膨胀的本质.本文利用第一性原理,分别优化了Sr、Ba、Cd掺杂钛酸铅的晶格常数,计算了它们的态密度和电荷密度.结果表明Cd―O键的共价性强于Pb―O键,而Ba―O键和Sr―O键几乎呈离子性,Ba/Sr对Pb的替代削弱了化合物的共价性,降低了自发极化强度.与实验测量的热膨胀系数对比可以发现,A位原子与氧原子之间的共价性增强,化合物负热膨胀程度升高;若A位原子与氧原子之间的共价性削弱,负热膨胀程度降低.可见A位原子与氧原子之间的共价性影响了钛酸铅基化合物负热膨胀性.

关键词：密度泛函理论负热膨胀钛酸铅态密度结构计算

bcc结构下二元合金Fe-X(X=Cr,Co,Mo,W)低温低浓度下固溶软化行为的机制

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 15-21页

作者：王娜李翔飞北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083

采用第一性原理计算研究了体心立方(bcc)Fe的4种二元合金Fe-X(X=Cr,Co,Mo,W)低温低浓度下固溶软化行为的机制,发现低温低浓度下的固溶软化行为由双扭结形核控制,由溶质原子直接引起双扭结形核势垒降低为固溶软化的本征机制,而由溶质原... 详细信息

采用第一性原理计算研究了体心立方(bcc)Fe的4种二元合金Fe-X(X=Cr,Co,Mo,W)低温低浓度下固溶软化行为的机制,发现低温低浓度下的固溶软化行为由双扭结形核控制,由溶质原子直接引起双扭结形核势垒降低为固溶软化的本征机制,而由溶质原子对间隙原子清除减少双扭结形核为固溶软化的外部机制.分别计算了bcc Fe的4种二元合金Fe-X(X=Cr,Co,Mo,W)中反映双扭结形核势垒的原子行位移(ARD)能和堆垛层错(GSF)能.计算结果表明,仅Cr可微弱降低ARD和GSF能,而Co,Mo,W均引起ARD和GSF能升高,因此,依据固溶软化的本征机制,仅Cr引起固溶软化,而Co,Mo,W均引起固溶强化.Cr,Mo,W与周围Fe原子均为反铁磁相互作用,Co与Fe为铁磁相互作用.尽管铁磁/反铁磁相互作用与价电子数(电子构型)具有一定相关性,双扭结形核势垒并不与价电子数(电子构型)明显相关.进一步的计算表明,双扭结形核势垒与其结合能呈现正相关关系,Cr与Fe结合能减弱,因此双扭结形核势垒降低,而Co,Mo,W与Fe结合能增强,因此双扭结形核势垒升高.而结合能并未表现出与原子半径、电子数(电子构型)的明显相关性,因此,双扭结形核势垒并不与原子半径、电子数(电子构型)明显相关.依据本征机制,Co,Mo,W与Fe的结合能增强引起双扭结形核势垒升高,因此为固溶强化,其二元合金低温低浓度下的固溶软化行为无法用本征机制解释,需要考虑外部机制(如间隙C原子的作用),而Cr二元合金的固溶软化行为可能为本征机制.

关键词：体心立方铁二元合金原子行位移能堆垛层错能固溶软化

FTIR和Raman技术在煤结构分析中的应用研究

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光谱学与光谱分析 2021年第7期41卷 2050-2056页

作者：于春梅张楠滕海鹏北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083

为明确不同煤种大分子结构特征的异同,采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和拉曼光谱(Raman)分析技术,对五种烟煤(HY,HJ,BL,DJ和HK)进行系统表征,为后续煤及类煤材料结构和性能的研究提供可靠指导。在FTIR光谱特征曲线上,波数3200~3600 cm^(... 详细信息

为明确不同煤种大分子结构特征的异同,采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和拉曼光谱(Raman)分析技术,对五种烟煤(HY,HJ,BL,DJ和HK)进行系统表征,为后续煤及类煤材料结构和性能的研究提供可靠指导。在FTIR光谱特征曲线上,波数3200~3600 cm^(-1)范围有明显的吸收区,其中样品HJ相较于其他4种样品更明显,主要是由于—OH官能团和N—H结构振动引起,但该波段容易受到自由水或结晶水的影响,从而造成判断误差。在2923 cm^(-1)处可以观察到CH_(2)反对称伸缩振动峰值都明显高于其对称伸缩振动,产生这一现象的原因是烟煤中存在大量脂肪族CH_(2)碳链结构,后续将其液化加工再应用的潜力较大。而在1000~1800 cm^(-1)的含氧官能团波数范围内,主要包含了羟基(醇羟基和酚羟基)、羧基、羰基等。为了更清晰的表征煤结构,定量分析了煤的表观芳香度fa(FTIR),(R/C)_(u),H_(al)/H,A_(ar)/A_(al)和H/C原子比之间的关系,可以看出随着煤质水平的提高,煤中芳香族氢含量增加,脂肪族氢含量降低。另外比较了各个结构参数发现fa(FTIR),(R/C)_(u)和H/C原子比之间存在线性关系,能够更加准确的表征煤阶。Raman光谱特征曲线通过Origin 2018进行分峰拟合,采用去卷积方法将频谱划分为十个峰,分别为G,G_(R),V_(L),V_(R),D,S,G_(L),S_(L),S_(R)和R。对比不同波段峰面积比例及主峰半高宽和H/C原子比的关系,发现随着H/C原子比的增加,A_(D)/A_(G)值总体呈下降趋势。从而说明煤样基本结构中单元核的芳香环数量随着煤化作用及其石墨化程度的增加而增加,该结果与FTIR光谱分析一致。通过上述研究结果的对比可证明FTIR和Raman光谱技术是煤中大分子结构特征研究的可靠方法。最后基于两种分析技术提供的结构参数,建立了简单的煤分子模型,为煤化学研究中基础分子构建提供参考。

关键词：煤粉结构分析 FTIR Raman 分子模型

电化学活化条件对Pt/C催化剂甲醇电氧化催化活性的影响

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北京科技大学学报 2005年第4期27卷 473-476,504页

作者：张红飞王新东北京科技大学冶金与生态工程学院物理化学系北京100083

利用亚硫酸路线和亚锡酸法合成了两种Pt/C催化剂,并利用循环伏安技术,详细地研究了循环伏安高电位和活化方式对Pt/C催化剂的甲醇电氧化催化活性的影响.研究结果表明:在改变高电位的逐步循环伏安活化方式下,不同的Pt/C催化剂的活化存在... 详细信息

利用亚硫酸路线和亚锡酸法合成了两种Pt/C催化剂,并利用循环伏安技术,详细地研究了循环伏安高电位和活化方式对Pt/C催化剂的甲醇电氧化催化活性的影响.研究结果表明:在改变高电位的逐步循环伏安活化方式下,不同的Pt/C催化剂的活化存在有不同的最优循环伏安高电位;在最优高电位下,一次性活化方式对亚锡酸法Pt/C催化剂的活化最为有效.不同的活化条件产生不同的催化活性,主要原因在于不同的活化过程形成的最终的Pt的存在形式不一样,致使催化剂对水和阴离子具有不同的吸附能力和吸附速率.

关键词： Pt/C催化剂甲醇电氧化循环伏安电化学活化

含钒中铬白口铸铁碳化物组织观察、相分析与热力学研究

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中国稀土学报 2004年第Z1期22卷 55-59页

作者：刘克明王福明李长荣宋波北京科技大学冶金与生态工程学院物理化学系北京100083

采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)对含钒6%的中铬白口铸铁的组织进行了分析,采用恒电流电解的方法提取了铸铁中的碳化物相,用XRD进行了物相分析,分析得出含钒中铬白口铸铁组织中的共晶碳化物为M7C3型碳化物,而弥散分布的黑色颗粒是MC... 详细信息

采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)对含钒6%的中铬白口铸铁的组织进行了分析,采用恒电流电解的方法提取了铸铁中的碳化物相,用XRD进行了物相分析,分析得出含钒中铬白口铸铁组织中的共晶碳化物为M7C3型碳化物,而弥散分布的黑色颗粒是MC型碳化物.利用THERMO-CALC热力学计算软件对所研究的Fe-Cr-V-C体系进行了相平衡计算,绘制了含铬7.5%、含钒6%的Fe-Cr-V-C体系垂直截面图,计算结果与实验结果一致.

关键词：钒中铬白口铸铁相分析 THERMO-CALC

电沉积ZnO纳米棒阵列膜制备及其透光性能研究

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电化学 2008年第4期14卷 394-397页

作者：叶锋李晶晶王同涛王永亮刘芸王新东北京科技大学冶金与生态工程学院物理化学系北京100083

应用阴极恒电流电沉积法,以ZnC l2水溶液为电解液,在经预处理的ITO导电玻璃上制备ZnO纳米棒阵列,扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)及透射光谱等测试表明,ZnO纳米棒阵列具有c轴高度择优取向,呈六方纤锌矿结构.当入射光波长大于380 nm... 详细信息

应用阴极恒电流电沉积法,以ZnC l2水溶液为电解液,在经预处理的ITO导电玻璃上制备ZnO纳米棒阵列,扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)及透射光谱等测试表明,ZnO纳米棒阵列具有c轴高度择优取向,呈六方纤锌矿结构.当入射光波长大于380 nm时,ZnO纳米棒阵列的透光率大于95%,并且禁带宽度变窄.

关键词： ZnO纳米棒阵列电沉积预处理透光性

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半干法烟气脱硫机理及影响因素

过程工程学报 2008年第S1期8卷 306-314页

作者：谷林张延玲林纲李士琦北京科技大学冶金与生态工程学院

综述了半干法烟气脱硫领域的主要研究成果.指出半干法烟气脱硫过程中,近绝热饱和温度是非常重要的运行参数,随着绝热饱和温度降低,脱硫率大幅升高,湿度低到一定程度时其他因素的影响都被减弱,甚至可以忽略;延长脱硫剂与烟气停留时间可... 详细信息

综述了半干法烟气脱硫领域的主要研究成果.指出半干法烟气脱硫过程中,近绝热饱和温度是非常重要的运行参数,随着绝热饱和温度降低,脱硫率大幅升高,湿度低到一定程度时其他因素的影响都被减弱,甚至可以忽略;延长脱硫剂与烟气停留时间可有效提高脱硫效率,同时降低Ca/S比:部分水分以增湿水的形式加入可有效提高脱硫效率;脱硫剂比表面积、孔隙率及内部孔径对脱硫效率产生很大影响.目前围绕着改善脱硫动力学条件,工艺不断更新改进.但关于装置结构特性、几何条件等对脱硫过程中的传质、传热及化学反应的影响的研究还比较匮乏.

关键词：烟气脱硫半干法反应机理影响因素