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基于第一性原理的Cu_(2)O氧化动力学研究

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工程热物理学报 2025年第2期46卷 662-668页

作者：王洋李丹蔡近知李振山清华大学能源与动力工程系热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084

本文利用基于第一性原理的微观动力学速率方程理论对Cu_(2)O的氧化动力学进行了研究。首先基于第一性原理利用DFT计算得到Cu_(2)O氧化的反应路径及能垒;其次利用DFT计算结果计算反应速率常数,建立表面反应速率方程;最后考虑表面反应与... 详细信息

本文利用基于第一性原理的微观动力学速率方程理论对Cu_(2)O的氧化动力学进行了研究。首先基于第一性原理利用DFT计算得到Cu_(2)O氧化的反应路径及能垒;其次利用DFT计算结果计算反应速率常数,建立表面反应速率方程;最后考虑表面反应与体相扩散,建立描述Cu_(2)O氧化过程的动力学模型。利用文献中Cu_(2)O氧化实验数据对模型进行验证。结果表明,模型预测结果与实验结果具有良好的一致性。

关键词：微观动力学速率方程理论第一性原理氧化动力学载氧体化学链燃烧

Ba_(5)[Nb_(1-x)(Al_(1/3)Mo_(2/3))_(x)]_(4)O_(15)陶瓷的结构和微波介电性能

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材料导报 2025年第2期39卷 25-30页

作者：张晓辉张哲汇张效华马帅岳振星陕西科技大学材料科学与工程学院西安710021 清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084

移动通信的全面快速发展迫切需要研究开发频率温度系数小的中等ε_(r)、高Q值的微波介质陶瓷新材料。本工作通过固相反应法,将(Al_(1/3)-Mo_(2/3))^(5+)引入缺位型六方钙钛矿陶瓷Ba_(5)Nb_(4)O_(15)的B位,研究离子掺杂对其相组成、微结... 详细信息

移动通信的全面快速发展迫切需要研究开发频率温度系数小的中等ε_(r)、高Q值的微波介质陶瓷新材料。本工作通过固相反应法,将(Al_(1/3)-Mo_(2/3))^(5+)引入缺位型六方钙钛矿陶瓷Ba_(5)Nb_(4)O_(15)的B位,研究离子掺杂对其相组成、微结构和微波介电性能的影响。分析表明:适量的(Al_(1/3)-Mo_(2/3))^(5+)有利于Ba_(5)Nb_(4)O_(15)陶瓷的致密化烧结,然而当掺入量过多时,并未完全形成固溶体,出现了第二相BaMoO4,这在一定程度上会影响陶瓷基体的微波介电性能。随着取代量的增加,Ba_(5)[Nb_(1-x)(Al_(1/3)Mo_(2/3))_(x)]_(4)O_(15)陶瓷的介电常数及Q×f值均表现出下降的趋势,但是复合取代令τ_f值朝负方向移动。当x=0.1时,1385℃下烧结的陶瓷样品具有最优的微波介电性能:ε_(r)=37,Q×f=10300 GHz,τ_(f)=6.5×10^(-6)/℃。结果表明,改性的Ba_(5)Nb_(4)O_(15)陶瓷介质可作为候选材料应用于高可靠性的移动通信器件。

关键词：微波介质陶瓷 Ba_(5)Nb_(4)O_(15) 六方钙钛矿离子取代

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时空降阶单元及其自适应分析初探

工程力学 2025年第1期42卷 10-19页

作者：袁驷袁全清华大学土木工程系土木工程安全与耐久教育部重点实验室北京100084

基于初值问题和边值问题中降阶单元的成功实现,进一步提出时空降阶单元,以弹性弦振动方程(波动方程)为例,构造了自适应有限元分析算法。时空降阶单元继承了初值和边值问题中降阶单元的所有优点,可以给出按最大模度量满足误差限的降阶单... 详细信息

基于初值问题和边值问题中降阶单元的成功实现,进一步提出时空降阶单元,以弹性弦振动方程(波动方程)为例,构造了自适应有限元分析算法。时空降阶单元继承了初值和边值问题中降阶单元的所有优点,可以给出按最大模度量满足误差限的降阶单元的解答。该文对这一研究进展做一简要介绍,并给出包括若干强迫振动以及移动荷载反应的典型算例以展示本法的可行性、有效性和可靠性。

关键词：时空有限元弦振动方程降阶单元最大模自适应有限元法

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细胞工厂设计数字化赋能绿色生物制造

中国科学院院刊 2025年第1期40卷 67-78页

作者：孟繁泽曹锐胡冰秦磊李春清华大学化学工程系北京100084 清华大学工业生物催化教育部重点实验室北京100084 清华大学合成与系统生物学中心北京100084 新疆大学智能科学与技术学院(未来技术学院) 乌鲁木齐830049 北京理工大学化学与化工学院生物化工研究所/医药分子科学与制剂工程工信部重点实验室北京100081

绿色制造是一种综合考虑环境影响与资源效益的现代化制造模式,而绿色生物制造是绿色制造的重要方式之一,是新质生产力的重要组成部分。绿色生物制造以细胞工厂为核心,利用可再生资源,实现化学品的低碳、绿色、可持续的高效生产。其中,... 详细信息

绿色制造是一种综合考虑环境影响与资源效益的现代化制造模式,而绿色生物制造是绿色制造的重要方式之一,是新质生产力的重要组成部分。绿色生物制造以细胞工厂为核心,利用可再生资源,实现化学品的低碳、绿色、可持续的高效生产。其中,高性能细胞工厂的设计是实现高效绿色生物制造的重中之重。传统细胞工厂设计过程复杂,耗时耗力。随着人工智能领域的发展,数字化辅助细胞工厂设计节约了时间和成本。通过数据库构建与更新、代谢流调控数字化设计、目标分子逆合成途径数字化设计、基因线路数字化设计、发酵工艺数字孪生等技术的组合可实现全生命周期数字化细胞工厂的设计,指导高性能细胞工厂的快速构建与优化,赋能绿色生物制造。

关键词：新质生产力绿色生物制造细胞工厂数字化合成生物学

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基于微流控技术的工程细胞高通量表型测试技术与装备研究进展

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中国科学院院刊 2025年第1期40卷 91-106页

作者：李爽郭肖杰陈海博陈思思笪鑫李峥辉刘芹秀王怡邢新会张翀清华大学、化学工程系、生物化工研究所北京100084 工业生物催化教育部重点实验室北京100084 洛阳华清天木生物科技有限公司洛阳471023 北京联合大学、生物化学工程学院、生物质废弃物资源化利用北京市重点实验室北京100023 清华大学合成与系统生物学中心北京100084 清华大学、深圳国际研究生院、生物医药与健康工程研究院深圳518055

工程细胞是绿色生物制造的重要基础,如何高效测试并获得目标表型的工程细胞是影响生物制造应用的关键因素之一。近年来,基于微流控技术开发了非培养类型单细胞表型高通量测试装备,以及通过微液滴和微腔室等微型生物反应器实现单细胞生... 详细信息

工程细胞是绿色生物制造的重要基础,如何高效测试并获得目标表型的工程细胞是影响生物制造应用的关键因素之一。近年来,基于微流控技术开发了非培养类型单细胞表型高通量测试装备,以及通过微液滴和微腔室等微型生物反应器实现单细胞生长代谢的培养类型高通量表型测试装备,实现了工程细胞表型的高通量、自动化、微型化和集成化测试,为工程细胞选育提供了强有力的工具。文章系统综述基于荧光信号、拉曼信号、图像信号、磁信号的非培养类型单细胞表型测试技术与装备,基于皮纳升、微升多尺度微型生物反应器的液滴、微腔室单细胞培养类型测试技术与装备研究进展,并探讨工程细胞高通量测试仪器创制发展趋势,为绿色生物制造工程细胞测试技术研究提供借鉴。

关键词：微流控单细胞高通量测试合成生物学生物制造

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北宋定窑茶叶末釉的微观结构与矿物形态学研究

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岩矿测试 2025年第1期44卷 115-126页

作者：徐建业王富芳梁汉东李展平煤炭精细勘探与智能开发全国重点实验室北京100083 中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院北京100083 清华大学分析中心北京100084 清华大学化学系有机光电子与分子工程教育部重点实验室北京100084

茶叶末釉古瓷作为最早出现的结晶釉之一,开展深入研究可明确其矿物晶体特征、呈色机理以及古代烧制工艺,丰富古陶瓷数据库。目前相关研究多来源于二十世纪末,样本稀少且囊括的年代和窑口严重不足,所用科学仪器多已淘汰,亟需更多实验分... 详细信息

茶叶末釉古瓷作为最早出现的结晶釉之一,开展深入研究可明确其矿物晶体特征、呈色机理以及古代烧制工艺,丰富古陶瓷数据库。目前相关研究多来源于二十世纪末,样本稀少且囊括的年代和窑口严重不足,所用科学仪器多已淘汰,亟需更多实验分析与数据支撑。本文采用光学显微镜(OM)、激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)、激光共聚焦拉曼光谱(LRS)、飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)等现代科学仪器对北宋定窑茶叶末釉样本中矿物晶体开展了分析和表征。结果表明,釉中主晶相与辽金龙泉务窑一致,为钙长石和辉石;釉面整体表现为酱-黑色釉基质富铁(Fe2O3含量均值9.73%)和矿物结晶富铁(Fe2O3含量均值11.33%),除α-Fe2O3和Fe3O4晶体等熔后重结晶矿物,还有铁镁尖晶石、残余高岭石等未融熔矿物,反演出制釉原料中有镁的加入以及烧成温度可能低于1200℃,异于前人高温烧制的观点。SIMS离子成像揭示了胎釉交界处为厚约20~80μm的钙长石晶体层,而非化妆土或玻璃态的致密反应层。研究揭示了茶叶末古瓷中Fe元素不均匀富集,部分区域过饱和而析出含铁矿物晶体,釉面颜色则主要由黄褐色的矿物晶体斑点和酱-黑色玻璃基质共同组成,同时ToF-SIMS在古瓷微区原位的形貌结构和元素分析上效果显著,能够辨别钙长石、碱性长石等微米级矿物。

关键词：茶叶末瓷矿物元素成像 ToF-SIMS LA-ICP-MS

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环己烷浮游催化法制备超长碳纳米管阵列

新型炭材料 2010年第3期25卷 168-174页

作者：杨州张强罗国华项荣骞伟中王垚魏飞清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

采用非芳香烃类环己烷作为碳源,通过浮游法实现了超长垂直碳纳米管(Carbon nanotube,CNT)阵列的生长。研究表明:浮游催化过程中反应温度、催化剂前体补给速度、进料速度、生长气氛等因素对CNT阵列的生长影响显著。在直径为25mm的石英反... 详细信息

采用非芳香烃类环己烷作为碳源,通过浮游法实现了超长垂直碳纳米管(Carbon nanotube,CNT)阵列的生长。研究表明:浮游催化过程中反应温度、催化剂前体补给速度、进料速度、生长气氛等因素对CNT阵列的生长影响显著。在直径为25mm的石英反应器中,反应温度、催化剂前体二茂铁的补给速度、碳源环己烷的补给速度、反应气氛分别控制在820℃、0.24mg/min、0.12mL/min、640mL/min(H2/Ar=1∶15)的生长窗口内,实现了CNT阵列的快速协同生长。在单因素考察的基础上,通过对宏观参数的调变,可以制备出长度达5.0mm的CNT阵列。所获得的CNT取向一致,长径比大于105,纯度达到96.7%。

关键词：碳纳米管阵列环己烷浮游催化二茂铁

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碳纳米管阵列研究进展

新型炭材料 2007年第3期22卷 271-282页

作者：魏飞张强骞伟中徐光辉项荣温倩王垚罗国华清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

在介绍CNT阵列性能的基础上,对国内外直接合成CNT阵列的方法进行了评述,重点阐述了各种方法的基本特点及CNT阵列的生长机理、结构控制和批量制备问题。进而探讨了CNT原生阵列、抽丝形成的CNT丝、以及CNT阵列分散后得到的CNTs在复合材料... 详细信息

在介绍CNT阵列性能的基础上,对国内外直接合成CNT阵列的方法进行了评述,重点阐述了各种方法的基本特点及CNT阵列的生长机理、结构控制和批量制备问题。进而探讨了CNT原生阵列、抽丝形成的CNT丝、以及CNT阵列分散后得到的CNTs在复合材料、力学增强、功能器件等方面的初步应用,展望了CNT阵列的发展趋势,指出低成本、大批量可控制备CNT阵列仍然是未来一段时间内国际研究热点。

关键词：碳纳米管阵列制备应用

调变Ni/Mo/MgO催化剂中Ni/Mo比例可控合成薄壁碳纳米管(英文)

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新型炭材料 2008年第4期23卷 319-325页

作者：张强刘毅胡玲骞伟中罗国华魏飞清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

采用摩尔分数1%Ni及负载少量Mo的Ni/Mo/MgO催化剂裂解甲烷合成薄壁碳纳米管。通过SEM、TEM、XRD和Raman光谱表征方法研究了碳纳米管直径和催化剂中Ni/Mo比例关系。实验发现:通过控制Ni/Mo比例可以调变催化剂颗粒大小以及活性相。TEM及XR... 详细信息

采用摩尔分数1%Ni及负载少量Mo的Ni/Mo/MgO催化剂裂解甲烷合成薄壁碳纳米管。通过SEM、TEM、XRD和Raman光谱表征方法研究了碳纳米管直径和催化剂中Ni/Mo比例关系。实验发现:通过控制Ni/Mo比例可以调变催化剂颗粒大小以及活性相。TEM及XRD表征发现,随着Ni/Mo比例的降低,金属Mo相逐渐从NiMo合金相中析出。NiMo合金相对应的活性组分颗粒很小,容易催化裂解甲烷形成薄壁碳纳米管;而后析出的Mo相则主要形成了大管径厚壁的碳纳米管。当Ni/Mo比例为6时可以高选择性地获得窄分布,内径为1.3nm,外径为3.0nm的薄壁碳纳米管。Raman光谱进一步验证了碳纳米管含有较少的缺陷。薄壁碳纳米管形成的关键因素主要体现为碳在其表面的快速扩散以及小颗粒的碳纳米管催化剂活性相控制。

关键词：碳纳米管化学气相沉积 Ni/Mo/MgO