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N_(2)O氧化烷芳烃生产化学品技术进展

化工环保 2024年第3期44卷 353-361页

作者：陈亚春屈建海武蕊琦刘宁陈标华平顶山市普恩科技有限公司河南平顶山467013 北京工业大学环境科学与工程学院北京100124

N_(2)O作为一种温和的氧化剂,在烷芳烃氧化生产化学品领域具有巨大应用潜力。本文介绍了N_(2)O的来源和危害,分析了其作为氧化剂资源化利用生产更高价值化学品的优越性,总结了利用N_(2)O氧化甲烷制甲醇、氧化苯制苯酚、氧化丙烷制丙烯... 详细信息

N_(2)O作为一种温和的氧化剂,在烷芳烃氧化生产化学品领域具有巨大应用潜力。本文介绍了N_(2)O的来源和危害,分析了其作为氧化剂资源化利用生产更高价值化学品的优越性,总结了利用N_(2)O氧化甲烷制甲醇、氧化苯制苯酚、氧化丙烷制丙烯领域的最新研究进展,包括催化材料、反应机理、催化性能、催化剂失活等方面,并对该领域未来的研究方向进行了展望。

关键词： N_(2)O 烷烃芳烃氧化化学品生产

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电催化二氧化碳还原制备气态产物的研究进展

化工学报 2024年第7期75卷 2385-2408页

作者：刘旭升李泽洋杨宇森卫敏北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京化工大学化学学院北京100029

随着工业化进程的快速推进,CO_(2)排放量预计将持续上升,CO_(2)捕获、储存和再利用受到研究者们的广泛关注。在各类CO_(2)转化技术中,电催化技术因其反应条件温和可控、能耗低、环境污染小等优点,是最有前途的策略之一。近些年来,CO_(2... 详细信息

随着工业化进程的快速推进,CO_(2)排放量预计将持续上升,CO_(2)捕获、储存和再利用受到研究者们的广泛关注。在各类CO_(2)转化技术中,电催化技术因其反应条件温和可控、能耗低、环境污染小等优点,是最有前途的策略之一。近些年来,CO_(2)选择性地转化为气态产物如一氧化碳、合成气、甲烷、乙烯和乙烷已有许多报道。本文对电催化CO_(2)还原生成气体产物的反应机理和催化剂设计策略进行了介绍;对电催化CO_(2)还原进行了总结与展望,包括新型电催化剂、机理研究、外部因素的影响以及级联反应。

关键词：电催化CO_(2)还原气态产物反应机理催化剂设计策略

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水泥生料共热耦合原位加氢制合成气

洁净煤技术 2024年第4期30卷 90-101页

作者：张卫涛于少康徐明董猛郭大冰杨宇森邵明飞段雪北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324003 东北林业大学化学化工与资源利用学院黑龙江哈尔滨150006

水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO_(2)排放行业,占全球CO_(2)排放的7%。水泥生料(CaCO_(3)、Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO_(2)。基于双碳背景,通... 详细信息

水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO_(2)排放行业,占全球CO_(2)排放的7%。水泥生料(CaCO_(3)、Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO_(2)。基于双碳背景,通过球磨法制备水泥生料,采用碳酸盐共热耦合原位加氢还原的创新策略,实现在700℃下水泥生料原位加氢生成CO,其选择性可达94.8%,CO生成速率达0.76 mmol/min,显著降低了碳酸盐的热解温度并抑制了CO_(2)排放,同时获得了均匀多孔的CaO颗粒。采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面及孔径分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等表征手段,重点探究了反应温度和水泥不同组分(Fe、Si和Al)等因素对碳酸盐加氢性能的影响。结果表明,Fe元素有助于提升CO产物选择性且生成少量甲烷,Si和Al元素的加入降低了碳酸盐加氢反应速率。In situ DRIFTS表明水泥生料加氢生成CO可能遵循甲酸盐中间物种机制。本研究通过水泥生料共热耦合原位加氢制备合成气,实现水泥工业源头降耗与减排增效,为低碳水泥熟料的制备技术提供了新策略与理论依据。

关键词：水泥生料碳酸盐共热耦合碳减排合成气

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原子尺度钼系加氢脱硫催化剂的研究进展与展望

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化工学报 2024年第5期75卷 1735-1749页

作者：丁禹杨昌泽李军孙会东商辉中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249 中国石油规划总院北京100083

深入探讨了原子尺度钼系加氢脱硫催化剂在加氢脱硫反应中的研究进展。重点关注了MoS_(2)和Co(Ni)MoS微观结构对催化性能的影响,以及活性氢原子生成、硫化条件对催化剂结构和活性的影响。探讨了不同类型MoS_(2)和Co(Ni)MoS边缘结构与加... 详细信息

深入探讨了原子尺度钼系加氢脱硫催化剂在加氢脱硫反应中的研究进展。重点关注了MoS_(2)和Co(Ni)MoS微观结构对催化性能的影响,以及活性氢原子生成、硫化条件对催化剂结构和活性的影响。探讨了不同类型MoS_(2)和Co(Ni)MoS边缘结构与加氢脱硫性能的构效关系,强调了MoS_(2)边缘的硫-氢基团在反应中的关键作用。此外,详细讨论了噻吩分子在催化剂表面的吸附方式,加深了对噻吩的加氢脱硫机理的了解。最后,强调了载体Al_(2)O_(3)表面氢溢流效应的重要性,通过调控氧化铝载体表面的羟基基团与钼酸根的相互作用,提高了催化活性。总体而言,这些研究结果突显了微观结构在催化活性调控中的关键作用,为提高工业加氢脱硫反应速率提供了有力的支持。

关键词：加氢脱硫催化剂催化剂载体密度泛函理论二硫化钼

黏土矿物-微生物相互作用机理以及在环境领域中的应用

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地学前缘 2024年第1期31卷 467-485页

作者：董海良曾强刘邓盛益之刘晓磊刘源胡景龙李扬夏庆银李润洁胡大福张冬磊张文慧郭东毅张晓文中国地质大学(北京)生物地质与环境地质国家重点实验室地质微生物与生物地球化学研究中心北京100083 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院北京100083 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074 中国地质大学(北京)海洋学院北京100083 核工业北京化工冶金研究院北京101149 中国地质大学(北京)水资源与环境学院北京100083

黏土矿物与微生物在自然环境中广泛共存。二者之间的相互作用影响着环境中的能量流动与元素循环。黏土矿物能够给微生物提供物理或化学保护,提高微生物对外界胁迫和干扰的抵抗能力。黏土矿物同时还能给微生物提供营养元素,促进其新陈代... 详细信息

黏土矿物与微生物在自然环境中广泛共存。二者之间的相互作用影响着环境中的能量流动与元素循环。黏土矿物能够给微生物提供物理或化学保护,提高微生物对外界胁迫和干扰的抵抗能力。黏土矿物同时还能给微生物提供营养元素,促进其新陈代谢过程。黏土矿物中的结构铁是微生物铁氧化还原循环的重要电子供/受体。在氧化还原的环境中,多种铁还原/铁氧化细菌可以通过还原氧化黏土矿物中的结构Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ),进而获得能量进行生长。在氧化还原过程中,微生物也可以通过溶解、转化、沉淀等作用改变黏土矿物的晶格结构及物相,或是产生新的次生矿物。黏土矿物-微生物相互作用在碳、氮、硅、磷等重要生命元素的地球化学循环中扮演着重要角色。黏土矿物可以通过吸附有机碳,降低有机碳的生物可利用性,减缓其矿化速率。在氧化还原波动的环境中,黏土矿物还可以通过活化分子氧,产生强氧化性自由基氧化降解有机质,提高其生物可利用性。黏土矿物还会吸附生物胞外酶,影响胞外酶降解有机质的效率。微生物通过耦合黏土矿物中铁氧化与硝酸盐还原,铁还原与氨氧化等过程影响氮循环。黏土矿物对磷的吸附以及风化过程中硅的释放影响着微生物的代谢活性。黏土矿物-微生物相互作用在重金属固化稳定、有机污染物降解、杀死病原菌等方面也有广泛的应用。

关键词：黏土矿物微生物相互作用元素循环能量电子传递氧化还原环境治理

层状多孔炭片负载钌催化剂的制备及其催化氨硼烷水解制氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 429-437页

作者：左佑华吴慧花俊峰郑君宁许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 浙江省环境科技有限公司浙江杭州310027 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 宁德师范学院绿色能源与环境催化福建高校重点实验室福建宁德352100 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

本研究以煤沥青为炭材料,氯化钠为模板剂,碳酸钾为活化剂,在氩气气氛下高温煅烧得到载体层状多孔炭片(LPCS),通过浸渍法向其中加入RuCl3金属溶液,将活性组分Ru负载到LPCS载体上合成Ru/LPCS催化剂,并对其催化氨硼烷水解制氢的性能进行了... 详细信息

本研究以煤沥青为炭材料,氯化钠为模板剂,碳酸钾为活化剂,在氩气气氛下高温煅烧得到载体层状多孔炭片(LPCS),通过浸渍法向其中加入RuCl3金属溶液,将活性组分Ru负载到LPCS载体上合成Ru/LPCS催化剂,并对其催化氨硼烷水解制氢的性能进行了研究。结果表明,Ru/LPCS催化剂中,当煅烧温度为1123 K时,Ru的负载量为2%时,催化剂的反应转化频率(TOF)值最大,此时有光下催化剂的TOF为334.8 min^(-1),是无光照时TOF的1.38倍。在光照下,催化剂的活化能(Ea)从90.60 kJ/mol下降到70.33 kJ/mol。氨硼烷水解制氢速率相对于其浓度的级数为0.75,而相对于催化剂的用量满足于一级动力学关系。

关键词：钌基催化剂氨硼烷水解制氢层状多孔炭片

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铱衬底上金刚石外延形核与生长:第一性原理计算

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无机材料学报 2024年第4期39卷 416-422页

作者：王伟华张磊宁丁峰代兵韩杰才朱嘉琦贾怡杨宇中国航天科技创新研究院北京100176 北京理工大学化学与化工学院北京102488 中国科学院深圳先进技术研究院碳中和所/材料所深圳518055 哈尔滨工业大学特种环境复合材料技术国家级重点实验室哈尔滨150001 北京控制工程研究所北京100190

异质外延为金刚石晶圆合成提供了一个有效的实现路径,而Ir衬底上金刚石形核生长技术经过20多年的发展已经有能力制备最大直径为3.5英寸的晶体,开启了金刚石作为终极半导体在电子信息产业应用的大门。然而,表面形核、偏压技术窗口、金刚... 详细信息

异质外延为金刚石晶圆合成提供了一个有效的实现路径,而Ir衬底上金刚石形核生长技术经过20多年的发展已经有能力制备最大直径为3.5英寸的晶体,开启了金刚石作为终极半导体在电子信息产业应用的大门。然而,表面形核、偏压技术窗口、金刚石外延生长等一系列发生在异质衬底上的问题都需要从生长热力学的角度给予解释。本研究针对化学气相沉积气氛中金刚石如何实现外延形核与生长这一关键问题,利用第一性原理计算从原子尺度对金刚石形核生长过程展开了系列探究。研究结果如下:C原子在Ir衬底表面位点吸附比在体相位点吸附更稳定,表明无偏压条件下金刚石形核只能在衬底表面发生;离子轰击作用下非晶氢化碳层中sp3杂化C原子个数随着离子动能的增加呈现先增大后减小的变化规律,证实了金刚石高密度形核存在一定的离子动能与偏压大小窗口;金刚石沿着Ir衬底外延生长时界面结合能最低(约为–0.58 eV/C),意味着界面结合能是决定外延形核生长的主要热力学因素。本研究阐明了偏压辅助离子轰击促进金刚石单晶外延生长的热力学机制,对于指导金刚石及其他碳基半导体生长具有重要意义。

关键词：金刚石异质外延形核生长第一性原理结合能

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能源转型中渣油高效利用技术的研究进展

化工进展 2024年第5期43卷 2343-2353页

作者：吴达蒋淑娇魏强袁胜华杨刚张成中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045 中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249

我国原油进口量大,加之原油的重质化,炼化行业实现重质油的清洁转化在能源结构调整中至关重要,尤其是渣油的高效利用。本文根据近年来研究者的科研工作,分析了渣油的性质及其加工过程中存在的问题,重点介绍了国内外有关固定床、沸腾床... 详细信息

我国原油进口量大,加之原油的重质化,炼化行业实现重质油的清洁转化在能源结构调整中至关重要,尤其是渣油的高效利用。本文根据近年来研究者的科研工作,分析了渣油的性质及其加工过程中存在的问题,重点介绍了国内外有关固定床、沸腾床、悬浮床渣油加氢工艺的工业应用情况及催化剂相关研究进展,并对比了三种渣油加氢技术的优缺点。对渣油加氢未转化油向高附加值化学品的转化工艺进行了归纳,并对未来炼厂向绿色低碳炼化一体化方向发展、发挥加氢技术组合优势、研发高活性低成本催化剂等方面进行了展望。炼厂可依据原料油性质、产品用途等合理选用组合加工工艺。渣油加氢技术应更好地发挥其承上启下的作用,即利用更劣质的原料为下游工艺提供更优质进料,进而实现渣油的高效利用。

关键词：渣油高效利用催化剂加氢固定床沸腾床悬浮床

NiPd/TiO_(2)催化剂的制备及催化甲酸分解制氢

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精细化工 2024年第6期41卷 1302-1309页

作者：吴慧郑君宁左佑华许立信叶明富万超安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 宁德师范学院绿色能源与环境催化福建高校重点实验室福建宁德352100 常州大学江苏省绿色催化材料与技术重点实验室江苏常州213164 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱... 详细信息

高效、清洁且无毒无害的催化剂是实现以甲酸(HCOOH)为化学储氢材料分解制氢的重点。首先,通过水热法453 K下制备了TiO_(2)载体;然后,通过浸渍法将活性组分Ni、Pd负载到TiO_(2)载体上合成了NiPd/TiO_(2)催化剂。采用SEM、TEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS、UV-Vis DRS对催化剂样品进行了表征。探究了由不同n(Ni)∶n(Pd)制备的催化剂对催化甲酸分解制氢性能的影响。结果表明,NiPd金属粒子对TiO_(2)的改性不仅扩大了TiO_(2)的光吸收范围,还有助于电荷分离,加速光催化反应的进行。在光照下,当NiPd/TiO_(2)催化剂中n(Ni)∶n(Pd)=2∶8时,催化剂的反应转化频率(TOF)最大,为3528 h^(–1)(323 K下),甲酸分解的活化能(E_(a))为53.9 kJ/mol。

关键词： NiPd催化剂甲酸分解制氢 TiO_(2) 光照