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Mn/Cr_(2)O_(3)催化剂的甲苯催化氧化性能研究

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石油炼制与化工 2024年第5期55卷 45-52页

作者：丁晨宇张羽黄利宏王宁北京工业大学环境与生命学部北京100124 成都理工大学材料与化学化工学院

为了解决挥发性有机化合物(VOCs)燃烧处理效率低的问题,通过水热合成法制备了Cr_(2)O_(3)纳米粒子,再以浸渍法负载Mn组分,得到系列Mn Cr_(2)O_(3)催化剂,表征了其物理化学性质,评价了其催化甲苯氧化反应的性能。结果表明:相较于Cr_(2)O_... 详细信息

为了解决挥发性有机化合物(VOCs)燃烧处理效率低的问题,通过水热合成法制备了Cr_(2)O_(3)纳米粒子,再以浸渍法负载Mn组分,得到系列Mn Cr_(2)O_(3)催化剂,表征了其物理化学性质,评价了其催化甲苯氧化反应的性能。结果表明:相较于Cr_(2)O_(3)催化剂,MnO_(x)的负载在诱导铬基载体产生有序介孔结构的同时,增大了催化剂的比表面积,有效提高了活性MnO_(x)的分散度,维持了Mn Cr_(2)O_(3)催化剂的结构稳定性,解决了活性组分易聚集失活的问题;当Mn质量分数为20%时,Mn Cr_(2)O_(3)催化剂展现出最高活性,甲苯转化率为50%,90%,100%时温度分别为210,229,240℃;同时,该催化剂在240℃、50 h的稳定性测试中,甲苯转化率能够保持在100%,这说明通过控制Mn组分的掺入量,能够有效调控系列Mn Cr_(2)O_(3)催化剂的孔道结构、金属-载体间的相互作用及抗积炭能力,以期进一步优化催化性能。

关键词：甲苯催化氧化铬基催化剂纳米氧化铬

典型重工业城市PM_(2.5)化学组成特征及来源解析

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中国环境科学 2024年第6期44卷 2994-3003页

作者：齐超楠齐鹏张艺铃北京工业大学环境与能源工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

通过实时高分辨率在线监测2019年邯郸市城区PM_(2.5)中碳组分和水溶性无机离子的质量浓度,分析研究了2019年全年邯郸市PM_(2.5)组分的变化特征和不同污染情景下PM_(2.5)组分的变化规律,同时采用正定矩阵因子分解模型和后向轨迹模型探究... 详细信息

通过实时高分辨率在线监测2019年邯郸市城区PM_(2.5)中碳组分和水溶性无机离子的质量浓度,分析研究了2019年全年邯郸市PM_(2.5)组分的变化特征和不同污染情景下PM_(2.5)组分的变化规律,同时采用正定矩阵因子分解模型和后向轨迹模型探究了PM_(2.5)及其组分的来源.结果表明:研究期间邯郸市PM_(2.5)中OC和EC的月变化和日变化特征相似.水溶性无机离子的季节变化特征为冬季>秋季>春季>夏季,NO_(3)-、SO_(4)^(2-)和NH_(4)^(+)是PM_(2.5)中主要的水溶性无机离子组分,在四个季节均与PM_(2.5)有较强的相关性.邯郸市PM_(2.5)呈弱碱性,NH4+主要以(NH_(4))_(2)SO_(4)、NH_(4)NO_(3)和NH_(4)Cl的形式存在.OC、EC和二次无机离子在PM_(2.5)污染日和O_(3)污染日有所增加.冬季污染加重时,碳组分和水溶性离子质量浓度随PM_(2.5)的增加而升高,OC和EC占比下降,SO_(4)^(2-)和NO_(3)-占比升高,且SOR和NOR也逐渐增加.PMF分析结果表明二次源,机动车源和燃烧源是邯郸市大气颗粒物污染的主要来源.后向轨迹结果表明邯郸市主要受到河南北部,山东西北部,山西中部和河北南部传输影响.该研究将会为重工业城市大气污染防治提供重要的科学理论依据.

关键词： PM_(2.5) 碳组分水溶性无机离子污染特征来源解析

废轮胎裂解炭黑在能源存储及转换中的应用进展

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材料导报 2024年第8期38卷 72-82页

作者：陈美玲孙艳芝吴玉锋袁浩然潘军青北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京工业大学材料与制造学部北京100124 中国科学院广州能源所广州510610

全球每年大量报废的废轮胎产生引起严重的资源浪费和环境污染等问题,热裂解作为废轮胎高效的最终处理方式之一获得了广泛的应用。裂解炭黑作为废轮胎裂解主要副产物,它的高值化利用有利于推动废轮胎裂解行业健康发展和价值链提升。该裂... 详细信息

全球每年大量报废的废轮胎产生引起严重的资源浪费和环境污染等问题,热裂解作为废轮胎高效的最终处理方式之一获得了广泛的应用。裂解炭黑作为废轮胎裂解主要副产物,它的高值化利用有利于推动废轮胎裂解行业健康发展和价值链提升。该裂解炭黑含有高达75%~81%的无定形碳,经过纯化(除灰分)和改性处理可获得具有与商品炭黑导电性相当的多孔碳材料,在能源存储和能源转换方面有着日益重要的应用。本文结合废轮胎裂解炭黑纯化方法以及改性方式,主要围绕裂解炭黑在超级电容器、二次电池和电催化等方面的研究进展,对裂解炭黑资源化研究和应用现状等进行综述分析。

关键词：废轮胎裂解炭黑超级电容器二次电池电催化

MOF衍生物(Fe/NC)活化过硫酸盐对土霉素的高效降解

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环境化学 2024年第6期43卷 1923-1932页

作者：牛曦若张怡菲徐靖涵胡斌北京工业大学城市建设学部北京100124 厦门大学化学化工学院厦门361005 安泰环境工程技术有限公司北京100094

近年来,以有机金属骨架(MOF)为前驱体制备的MOF衍生物得到越来越多的关注.与MOF相比,热解制得的MOF衍生物具有多变的结构、更高的比表面积和更好的稳定性.本研究采用高温碳化MOF成功制备了Fe/NC材料,研究了不同因素对Fe/NC活化PS降解土... 详细信息

近年来,以有机金属骨架(MOF)为前驱体制备的MOF衍生物得到越来越多的关注.与MOF相比,热解制得的MOF衍生物具有多变的结构、更高的比表面积和更好的稳定性.本研究采用高温碳化MOF成功制备了Fe/NC材料,研究了不同因素对Fe/NC活化PS降解土霉素(OTC)的影响.在OTC初始浓度为20 mg·L^(−1)、PS浓度为3 mmol·L^(−1)、Fe/NC-900投加量为0.2 g·L^(−1)、初始pH值为6.0的条件下,反应20 min后,OTC去除率最高达到89.18%.活性氧物质淬灭实验证实反应体系中存在硫酸根自由基(SO_(4)^(·−))、羟基自由基(·OH)等多种活性氧物质,其中SO_(4)^(·−)在OTC的降解中起主要作用.在最优催化工艺参数下探究不同水基质对OTC去除的影响.其中Cl^(−)和腐殖酸对OTC的降解几乎没有影响,HCO_(3)^(−)和H_(2)PO_(4)^(−)则表现出轻微的抑制作用,说明Fe/NC的适用范围广.经过五次循环回用后对OTC的降解率仅下降16.85%,表明材料具有较好的重复利用性.本研究为MOF材料在水污染控制领域中的应用提供了新的理论研究,并为四环素类抗生素的降解提供了新思路.

关键词：过硫酸盐 MOF衍生物土霉素高级氧化非均相催化剂

双离子电池中阴离子可逆体系设计与正极材料研究进展

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材料导报 2024年第2期38卷 19-31页

作者：帕提曼·阿不都何一涛白翔伊尔夏提·地里夏提罗新泽何晓燕闫秀玲李海金伊犁师范大学化学与环境科学学院污染物化学与环境治理重点实验室新疆伊宁835000 安徽工业大学能源与环境学院能源与动力工程系安徽马鞍山243002

双离子电池(DIBs)基于在充电/放电过程中将阳离子和阴离子分别储存在正极和负极的工作机制,具有工作电压高、成本低和安全性出色等优点,在高效储能方面比锂离子电池更受关注。本文系统全面地综述了DIBs的基本储能原理及阴离子可逆体系... 详细信息

双离子电池(DIBs)基于在充电/放电过程中将阳离子和阴离子分别储存在正极和负极的工作机制,具有工作电压高、成本低和安全性出色等优点,在高效储能方面比锂离子电池更受关注。本文系统全面地综述了DIBs的基本储能原理及阴离子可逆体系理论基础,并回顾了当前DIBs最新进展。以非水系和水系双离子电池为切入点,详细介绍了DIBs正极上阴离子可逆电对设计种类,以及石墨、有机和金属层状正极材料分类及目前的研究进展。此外,还提出了一些策略和展望,希望促进DIBs未来在基础研究和产业化上的进一步发展。

关键词：双离子电池正极材料阴离子可逆体系

CuZn/CeO_(2)催化剂在CO_(2)加氢制甲醇中的应用研究

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低碳化学与化工 2024年第8期49卷 100-106页

作者：张兰陈标华王宁北京工业大学环境科学与工程学院北京100124

CO_(2)加氢制甲醇反应过程中产生的大量副产物水会加速催化剂中CuZn物种的聚集和烧结,导致催化剂严重失活。而CeO_(2)亲水性较弱,具有较高的水热稳定性,可以增强CuZn物种的分散。因此,通过水热合成法制备了一系列CeO_(2)载体晶面可调控... 详细信息

CO_(2)加氢制甲醇反应过程中产生的大量副产物水会加速催化剂中CuZn物种的聚集和烧结,导致催化剂严重失活。而CeO_(2)亲水性较弱,具有较高的水热稳定性,可以增强CuZn物种的分散。因此,通过水热合成法制备了一系列CeO_(2)载体晶面可调控的CuZn基催化剂,并在其中引入了适当浓度的氧空位。采用TEM、XRD和H_(2)-TPR等表征手段研究了合成的CeO_(2)载体及CuZn/CeO_(2)-y催化剂(y为rod、cube或otca)的形貌、结构和还原性能等物理化学性质,并考察了CuZn/CeO_(2)-y催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的催化性能。结果表明,暴露(110)晶面的纳米棒结构的CeO_(2)载体(CeO_(2)-rod)更有利于CuZn基物种的分散,并且CeO_(2)-rod与Cu物种形成了Cu—O—Ce界面,增强了催化剂同时吸附和活化CO_(2)和H_(2)的性能。因此,CuZn/CeO_(2)-rod表现出较高的CO_(2)转化率和甲醇选择性,在260℃、3MPa的条件下,甲醇时空收率为433.4g/(kg·h),甲醇选择性高达68.5%。同时,利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱对CO_(2)加氢制甲醇的反应路径和重要中间物种的演变进行了详细研究,发现在CuZn/CeO_(2)催化剂的作用下,反应主要遵循甲酸盐路径,载体的晶面效应没有改变反应路径,但是提高了重要中间物种达到平衡的速率。

关键词： CuZn/CeO_(2)催化剂 CO_(2)加氢甲醇选择性氧空位

三角形Au@TiO_(2)介孔催化剂可见光降解亚甲蓝

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无机化学学报 2024年第5期40卷 941-952页

作者：刘兵张黄韩洪亮胡长文张英磊北京首创生态环保集团股份有限公司北京100037 北京首创北科环境科技研究院有限公司北京100044 北京工业大学环境与能源工程学院北京100124 首都师范大学化学系北京100089 北京理工大学化学与化工学院北京102401

利用溶胶凝胶法制备出一种三角形Au@TiO_(2)核壳材料。经过水热晶化,该材料膨胀至300 nm,壳层TiO_(2)晶化为介孔锐钛矿相,但核心三角形Au颗粒的形貌保持不变。采用粉末X射线衍射(PXRD)、ζ电位、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、热重分析(... 详细信息

利用溶胶凝胶法制备出一种三角形Au@TiO_(2)核壳材料。经过水热晶化,该材料膨胀至300 nm,壳层TiO_(2)晶化为介孔锐钛矿相,但核心三角形Au颗粒的形貌保持不变。采用粉末X射线衍射(PXRD)、ζ电位、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、热重分析(TGA)、光致发光(PL)光谱、光电流(i-t)以及光催化降解技术,对样品的结构和性能进行了系统、详细的检测与分析。经过晶化处理的Au@TiO_(2)在可见光波段的光降解亚甲蓝性能比未晶化时有了显著的提升,1 mg·mL^(-1)Au@c-TiO_(2)可以在可见光照射1 h后实现对60 mg·L^(-1)亚甲蓝全降解。电子顺磁共振(EPR)测试表明·O_(2)^(-)和·OH两种自由基对光降解起到了很大作用。通过综合分析实验结果和时域有限差分(FDTD)分析,探究了催化反应的机理。

关键词：光降解二氧化钛三角形金颗粒可见光

等离子体电解氧化法制备多孔TiO_(2)/V_(2)O_(5)复合物膜层及其增强光催化产氢活性

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材料科学与工艺 2024年第2期32卷 12-19页

作者：贾方舟姚忠平姜兆华首都航天机械有限公司北京100076 哈尔滨工业大学化工与化学学院哈尔滨150001

较差的光催化产氢效率极大地阻碍了TiO_(2)光催化剂的工业化应用。为此,本文在含有NH_(4)VO_(3)的磷酸盐溶液中,采用等离子体电解氧化(PEO)法制备了多孔TiO_(2)/V_(2)O_(5)复合膜光催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线... 详细信息

较差的光催化产氢效率极大地阻碍了TiO_(2)光催化剂的工业化应用。为此,本文在含有NH_(4)VO_(3)的磷酸盐溶液中,采用等离子体电解氧化(PEO)法制备了多孔TiO_(2)/V_(2)O_(5)复合膜光催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对其组成、结构及光吸收性质进行了表征,并采用气相色谱评价了薄膜催化剂的光催化产氢性能,研究了电解液中NH_(4)VO_(3)含量对膜的结构、组成和光催化产氢性能的影响。结果表明:复合膜催化剂主要由锐钛矿和金红石型TiO_(2)组成,具有微孔结构,V_(2)O_(5)主要以无定形形式存在于膜中,与TiO_(2)有很强的相互作用,影响TiO_(2)的晶面间距。研究发现,元素V抑制了TiO_(2)的结晶和金红石型TiO_(2)的形成,扩大了薄膜的光学吸收范围。针对Na_(2)S+Na_(2)SO_(3)溶液中的光催化产氢性能的研究显示,在质量浓度为1 g/L NH_(4)VO_(3)的电解液中制备的TiO_(2)/V_(2)O_(5)薄膜的光催化活性最高,优于近年来报道的其他光催化剂。光催化重复实验表明,该复合膜催化剂具有较高的稳定性和较为恒定的光催化活性。

关键词： TiO_(2) V_(2)O_(5) 膜层光催化剂等离子体电解氧化产氢

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软模板法制备多级孔沸石分子筛的研究进展

中国科学：化学 2024年第6期54卷 822-836页

作者：齐硕王家亮张红丹程鹏沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034

沸石分子筛是化学工业领域应用极为广泛的固体催化剂之一,但其微孔结构也为沸石分子筛在实际应用中带来了一些限制.多级孔分子筛结合了分子筛微孔孔道良好的催化性能和介孔或大孔系统优秀的传质能力,使其在不同的催化反应中特别是含有... 详细信息

沸石分子筛是化学工业领域应用极为广泛的固体催化剂之一,但其微孔结构也为沸石分子筛在实际应用中带来了一些限制.多级孔分子筛结合了分子筛微孔孔道良好的催化性能和介孔或大孔系统优秀的传质能力,使其在不同的催化反应中特别是含有大分子的反应中表现出优异的催化性能,因此多级孔分子筛的制备成为了当下的研究热点.相较于其他制备方法,软模板法能更好地控制所制备的多级孔分子筛的介孔结构和孔道尺寸.本文以多级孔分子筛的种类作为分类依据,系统地阐述了不同软模板剂对多级孔分子筛结构及催化性能的影响,提出了目前存在的问题,并对其发展前景进行了展望.

关键词：沸石多级孔软模板催化结构