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Cu单原子与氧空位协同作用增强电催化CO_(2)还原中C_(2)液相产物活性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 96-104页

作者：别泉泉尹海波王云龙苏海伟彭悦李俊华清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.... 详细信息

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.研究表明,具有分散Cu-N活性位点的Cu基单原子催化剂是理想的CO_(2)电化学还原反应(CO_(2)RR)催化剂,但仍然存在着与反应关键中间体结合能较高的难题.当前研究多聚焦在诱导单原子的电子配位环境或催化剂的载体结构缺陷,关于二者之间的协同作用研究较少.本文通过简单的水热法与氢溢流策略制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂.X射线光电子能谱和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,Cu物种以高度分散的单原子形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)的N 1s能级研究了Cu原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键的存在.此外,相较于未经过H_(2)二次处理的Cu SAs/UIO材料和未负载Cu单原子的UIO-H_(2)材料,Cu SAs/UIO-H_(2)样品在电子顺磁光谱中观察到更加明显的氧空位信号,XPS谱的O 1s能级、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果均表明大量氧空位的存在,从而证明成功制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂(Cu SAs/UIO-H_(2)).反应测试结果表明,高氧空位掺杂UIO66耦合Cu-N位点后表现较好的CO_(2)RR性能,在-0.66 V(***)的低电位下对于C_(2)液相产物实现了58.62%的法拉第效率,高于大多数已报道的Cu基催化剂结果.其中,乙醇的法拉第效率达46.28%,是UIO66-NH_(2),Cu SAs/UIO的9.61倍和2.78倍.经过12 h的稳定性测试后,乙醇仍然能够维持46%的法拉第效率,且反应后催化剂形貌和晶体结构几乎未发生改变,表明催化剂具有较高的稳定性和实际应用前景.为进一步分析反应机理,利用原位FTIR技术检测*CHO,*OCCHO和*CH_(3)CH_(2)O等重要反应中间体的形成,从而确定CO_(2)RR产乙醇的反应路径,并通过密度泛函理论分析了溶剂化效应的影响,验证了Cu单原子与大量氧空位协同作用下易于诱导关键中间体*HCCOH的生成,提出了大量氧空位的存在降低了CO_(2)RR产乙醇的反应能垒的理念,并分析计算CO_(2)RR产乙醇和产乙烯两条路径的能垒,讨论Cu SAs/UIO-H_(2)催化剂具有高乙醇选择性的原因.综上所述,Cu基单原子与氧空位协同是提高电催化剂CO_(2)RR活性的有效策略,具有良好的应用前景.本文为在原子尺度上设计高性能Cu单原子催化剂提供了一种新思路.

关键词：铜单原子催化剂氧空位电催化 CO_(2)转换乙醇合成

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氯气的大气化学

科学通报 2024年

作者：藏琪谭照峰陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

氯气（molecular chorine, Cl2）是大气中重要的活性氯化合物之一,除了对人体健康产生直接危害,还通过影响大气氧化性对大气复合污染和全球气候变暖产生非线性作用. Cl2通过光解反应,产生Cl自由基,后者可以氧化挥发性有机物（volatile o... 详细信息

氯气（molecular chorine, Cl2）是大气中重要的活性氯化合物之一,除了对人体健康产生直接危害,还通过影响大气氧化性对大气复合污染和全球气候变暖产生非线性作用. Cl2通过光解反应,产生Cl自由基,后者可以氧化挥发性有机物（volatile organic compounds, VOCs）、硫酸二甲酯（dimethyl sulfate, DMS）等大气痕量物质,引发自由基链循环过程. Cl2作为主要的活性氯物种,其光解对Cl自由基的贡献显著,有研究表明可以达到85%.本文综合实验室模拟、外场观测和模型模拟的研究结果,总结了全球范围内Cl2的时空分布,结果表明在极地、海岸、城市等典型大气环境中普遍观测到较高浓度的Cl2.本文进一步梳理了现有Cl2生成机制,指出城市污染大气的Cl2的来源过程与非均相化学有关,在我国城市大气高颗粒物和高前体物并存条件下,其生成过程可能极为重要.最后,本文探讨了Cl2对我国大气氧化性和二次污染生成的影响,并简要讨论了该领域的未来发展方向.

关键词：氯气氯化学大气自由基非均相反应臭氧

基于分子生物学的微生物修复技术在石油污染环境中的应用

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生物工程学报 2024年第3期40卷 739-757页

作者：叶振城苏亦凡杨云锋清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注... 详细信息

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注释结果不够全面和精确、检测灵敏度有限等缺点。其他微生物修复技术在提高石油污染物的降解效率以及减少其对环境的危害等方面也具有相当大的潜力,特别是生物表面活性剂和生物刺激剂,修复周期较短,修复成本相对较低,在未来可以大规模应用。另外,分子生物学与其他微生物修复技术的结合成为降解石油污染物的有效工具。本文总结了分子生物学手段在石油污染环境中的应用,梳理了近年来微生物修复石油污染方法的研究进展,讨论了现有微生物修复技术的修复效果,并对未来微生物修复技术的发展方向进行了展望。

关键词：石油污染微生物修复分子生物学生物表面活性剂生物刺激联合修复

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大气烷基硝酸酯的实地测量

化学学报 2024年第3期82卷 323-335页

作者：李春萌毕哲王海潮陆克定中国计量科学研究院环境计量中心中山大学大气科学学院北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室

烷基硝酸酯(ANs)是对流层大气中重要的污染物,其收支过程对大气氮、碳的分布,光化学循环以及二次有机气溶胶生成等具有重要影响.大气ANs种类繁多,浓度低且化学性质活泼,因此ANs的准确测量是大气监测领域的巨大挑战.概述了大气ANs化学机... 详细信息

烷基硝酸酯(ANs)是对流层大气中重要的污染物,其收支过程对大气氮、碳的分布,光化学循环以及二次有机气溶胶生成等具有重要影响.大气ANs种类繁多,浓度低且化学性质活泼,因此ANs的准确测量是大气监测领域的巨大挑战.概述了大气ANs化学机理,系统梳理并总结了ANs单物种和总量的实地测量技术进展,主要包括气相色谱电子捕获技术、质谱技术、荧光光谱技术和吸收光谱技术.研究表明吸收光谱技术具有结构简单易维护的特征,是具有较大发展潜力的ANs总量测量方法,质谱技术在ANs分物种测量方面具有其独特优势,但物种化的标准源和标定技术是亟待突破的关键瓶颈.最后,系统归纳了不同环境类型的ANs浓度分布特征,并对ANs化学研究难点和发展趋势进行展望.

关键词：烷基硝酸酯化学机理单物种测量总量测量实地测量

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塑料中高关注物质（SVHCs）的赋存分布、物质流及环境释放研究进展

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环境科学 2024年

作者：刘俊宙陈嘉喆景侨楠张少轩陈安娜陆蓉静刘建国北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学碳中和研究院

各类塑料制品中广泛分布的塑料添加剂赋予塑料以阻燃、增塑和抗氧化等优异功能，但其中已有100多种因其潜在的环境和健康危害性被列入欧盟高关注物质（SVHCs）候选清单.以上SVHCs普遍分布在各类塑料及各行业产品中，比较集中分布在PVC和... 详细信息

各类塑料制品中广泛分布的塑料添加剂赋予塑料以阻燃、增塑和抗氧化等优异功能，但其中已有100多种因其潜在的环境和健康危害性被列入欧盟高关注物质（SVHCs）候选清单.以上SVHCs普遍分布在各类塑料及各行业产品中，比较集中分布在PVC和PUR等类塑料和包装、汽车、建材、电子电器和纺织等行业中.在不同功能的SVHCs中，增塑剂和阻燃剂用量最高，品类相对集中，一直是国内外化学品风险评估和风险管理关注的重点.现有研究已建立起塑料制品中SVHCs物质流分析方法，揭示出PBDEs、HBCD和PAEs等典型阻燃剂和增塑剂类SVHCs在塑料制品全生命周期普遍存在的环境和健康风险；大量SVHCs随塑料产品寿命终结进入废物阶段，揭示了各类含SVHCs塑料废物环境无害化管理的重要性.除在产品使用周期发生的环境释放外，各种形式的塑料泄露所产生的塑料碎片，构成了环境中各种SVHCs的长期释放源，对生态环境和人体健康造成持久威胁.未来亟需重视各类塑料制品中大量潜在有害化学品的识别及其全生命周期环境释放与风险评估研究，尤其包括塑料中有害化学品排放系数测算、动态物质流分析方法的优化，以及塑料泄露途径有害化学品释放机制研究等.

关键词：塑料中的化学品高关注物质(SVHCs) 赋存与分布物质流分析(MFA) 环境释放

基于光腔衰荡光谱技术NO_(3)和N_(2)O_(5)在线测量系统的表征与应用

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北京大学学报（自然科学版） 2024年第3期60卷 563-574页

作者：张田甜左澎马璟钰叶春翔林伟立朱彤民族地区生态环境国家民委重点实验室(中央民族大学) 北京100081 环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

报道自主研发的基于光腔衰荡光谱技术的大气NO_(3)/N_(2)O_(5)在线测量系统及其参数表征结果。在时间分辨率为1min的情况下,NO_(3)和N_(2)O_(5)最低检测限分别为1.7×10^(-12)和2.9×10^(-12)。在采样流量6L/min和使用1天滤膜的情况下,... 详细信息

报道自主研发的基于光腔衰荡光谱技术的大气NO_(3)/N_(2)O_(5)在线测量系统及其参数表征结果。在时间分辨率为1min的情况下,NO_(3)和N_(2)O_(5)最低检测限分别为1.7×10^(-12)和2.9×10^(-12)。在采样流量6L/min和使用1天滤膜的情况下,利用标准源实验确定NO_(3)和N_(2)O_(5)的采样损耗分别为17.0%和18.0%。Allan方差分析结果表明,在60~100s积分条件下可获得较好的系统稳定性。在北京城区开展大气NO_(3)和N_(2)O_(5)观测,结果表明测量系统可以满足大气环境中NO_(3)及N_(2)O_(5)的高灵敏度测量。

关键词： NO_(3) N_(2)O_(5) 光腔衰荡光谱技术参数表征

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基于肺上皮细胞和交叉验证多模型识别大气细颗粒物中多环芳香类效应组分

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科学通报 2024年

作者：柳金明史咲頔钟沛文李艾霖邱兴华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室和国家环境保护大气环境暴露与健康风险管理重点实验室

化学组成是大气细颗粒物(atmospheric fine particulate matter, PM2.5)健康危害的重要因素,但目前缺乏对于PM2.5效应组分尤其是复杂有机污染物的系统认识.效应导向是系统识别效应组分的关键策略,这亟需稳健可靠的筛选方法.研究针对2016... 详细信息

化学组成是大气细颗粒物(atmospheric fine particulate matter, PM2.5)健康危害的重要因素,但目前缺乏对于PM2.5效应组分尤其是复杂有机污染物的系统认识.效应导向是系统识别效应组分的关键策略,这亟需稳健可靠的筛选方法.研究针对2016～2018年北京PM2.5样品,采用人肺上皮细胞模型,以暴露后的活性氧和5种细胞因子为效应指标开展研究.针对有机组分间的多重共线性,组分与效应指标之间复杂的线性、非线性或交互关联,研究建立了以单污染物模型为基础、结合偏最小二乘回归和贝叶斯核机器回归的复合筛选策略,以兼容高维有机组分与细胞效应间的广义回归关联,从61种多环芳香组分识别出10种稳健的PM2.5效应组分,包括优先控制的高环多环芳烃（PAHs）和具有湾区结构的烷基PAHs,并从模型和效应层面交互验证,验证了复合筛选策略的模型稳定性、外延性及结果可靠性,降低假阳性的概率.本研究针对真实的PM2.5样品,在高维有机组分与效应的广义关联特征下,解决稳健筛选的难题,为科学识别PM2.5中关键效应组分提供了关键的模型方案.

关键词：细颗粒物有机组分筛选策略细胞效应效应导向分析

城市河流CH_(4)和N_(2)O产生及排放研究进展

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环境科学 2024年第8期45卷 4932-4945页

作者：李轩苑心门聪杨静怡左剑恶清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 北京科技大学能源与环境工程学院工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室北京100083 清华大学深圳国际研究生院深圳518055

甲烷(CH_(4))和氧化亚氮(N_(2)O)是备受关注的温室气体.近年来,城市河流已经成为不可忽视的CH_(4)和N_(2)O排放源,亟需予以关注.探究城市河流CH_(4)和N_(2)O产生及排放的时空特征、机制和影响因素对城市碳减排具有重要意义.通过梳理近2... 详细信息

甲烷(CH_(4))和氧化亚氮(N_(2)O)是备受关注的温室气体.近年来,城市河流已经成为不可忽视的CH_(4)和N_(2)O排放源,亟需予以关注.探究城市河流CH_(4)和N_(2)O产生及排放的时空特征、机制和影响因素对城市碳减排具有重要意义.通过梳理近20年国内外文献关于城市河流CH_(4)和N_(2)O溶存浓度与排放通量实测数据,总结了当前城市河流CH_(4)和N_(2)O排放的时空特征;估算得到2018年北京市城市河流的CH_(4)和N_(2)O排放量(以CO_(2)-eq计)分别为234.63 Gg和59.53 Gg,估算得到2018年上海市城市河流的CH_(4)和N_(2)O排放量(以CO_(2)-eq计)分别为159.86 Gg和260.24 Gg,表明城市河流是不容忽视的CH_(4)和N_(2)O排放源;整理了城市河流中CH_(4)和N_(2)O的产生/消耗过程与输入/输出过程;从河流内部理化性质、河流外部水文及植被条件、城市化进程的角度,分析了城市河流CH_(4)和N_(2)O产生与排放过程的主要影响因素;最后提出了城市河流CH_(4)和N_(2)O排放核算与减排的未来研究重点,为今后城市河流的温室气体减排提供理论支持.

关键词：城市河流碳排放甲烷(CH_(4)) 氧化亚氮(N_(2)O) 时空特征产排机制影响因素

污泥热水解厌氧消化滤液处理工程溶解性有机物

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中国环境科学 2024年第2期44卷 699-707页

作者：岳文慧刘吉宝郭建宁魏源送隋倩雯中国科学院生态环境研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100085 中国科学院生态环境研究中心水污染控制实验室北京100085 中国科学院大学北京100049 深圳信息职业技术学院广东深圳518172

以典型的污泥热水解厌氧消化滤液处理工程为对象进行现场调查.结果表明,滤液中氨氮和COD的浓度分别高达(2034±465),(4128±276) mg/L,滤液中溶解性有机物(DOM)主要是大分子难降解有机物,大于1000Da的DOM占80.6%.现有“生物预处理+两级A... 详细信息

以典型的污泥热水解厌氧消化滤液处理工程为对象进行现场调查.结果表明,滤液中氨氮和COD的浓度分别高达(2034±465),(4128±276) mg/L,滤液中溶解性有机物(DOM)主要是大分子难降解有机物,大于1000Da的DOM占80.6%.现有“生物预处理+两级AO-MBR”滤液处理工艺总体上可实现高效脱氮(TN去除率94.9%)和部分COD去除(69.9%).脱氮主要依赖生物预处理单元(去除贡献率为79.9%),而DOM去除主要依赖MBR工艺的膜过滤(去除贡献率为184.7%).膜过滤截留的DOM依次为高分子聚合物>腐植酸类物质>低分子有机酸和中性物质,出水DOM主要以腐植酸和富里酸类物质为主,且腐殖化程度增高.现有的水洗、酸洗和碱洗对膜的有机污染均有一定的清洗效果,但清洗液中DOM类型差异明显.

关键词：污泥厌氧消化溶解性有机物(DOM) 腐殖质有机组分三维荧光光谱