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黄河干流宁蒙段溶解性有机物组分特征及其与金属离子的相关性

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环境科学 2018年第9期39卷 4114-4121页

作者：席玥王婷倪晋仁韩鹏仪马兰郑彤蒋咏马若绮崔锋北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

溶解性有机物(dissolved organic matter,DOM)是天然水体的重要组成部分,由于化学极性及所含的官能团不同,其在水体中的化学行为也不同.本研究以黄河干流宁蒙段为研究对象,于2015年4月采集了下河沿至头道拐沿程7个断面的水样,采用XAD系... 详细信息

溶解性有机物(dissolved organic matter,DOM)是天然水体的重要组成部分,由于化学极性及所含的官能团不同,其在水体中的化学行为也不同.本研究以黄河干流宁蒙段为研究对象,于2015年4月采集了下河沿至头道拐沿程7个断面的水样,采用XAD系列树脂将DOM分为疏水性酸(hydrophobic acid,HOA)、疏水性碱(hydrophobic base,HOB)、弱疏水性酸(weak hydrophobic acid,WHOA)和亲水性物质(hydrophilic matter,HYI)这4个组分,探讨了DOM组分含量、荧光峰值及其与Pb、Zn、Cu、Cr、As这5种金属离子之间的相关性.结果表明,黄河宁蒙段DOM总量由下河沿至头道拐沿程逐渐增加.各断面DOM腐殖化程度较低,以亲水性的蛋白质类小分子物质(HYI)为主,疏水性酸(HOA)次之,这与黄河沿岸排污导致内源作用增强有关.三维荧光光谱中类腐殖质和类蛋白质荧光峰型显著,且类腐殖质峰沿程逐渐增强,进一步证实了内源污水输入的影响.SPSS相关性分析结果表明,DOM与5种金属离子呈现出不同程度的相关性,其中与Cu离子显著相关;4种组分中HYI与Cu离子的相关性最强,说明二者在迁移转化过程中存在显著相互作用.进一步研究发现,芳香蛋白类物质荧光峰强度随Cu离子浓度的升高而降低,这可能是Cu与亲水性组分中的芳香类蛋白质发生络合产生荧光淬灭效应,从而导致荧光强度降低.

关键词：溶解性有机物(DOM) XAD树脂亲水性物质重金属荧光淬灭

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汉江流域河网分级特征研究

北京大学学报（自然科学版） 2021年第2期57卷 351-360页

作者：黄子叶王易初倪晋仁北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

为深入了解汉江流域河网结构特征,在提取高精度数字河网的基础上,结合地表水频率地图和河宽遥感数据集,研究河网几何结构和拓扑结构的自相似性,同时统计分析河网的河宽分级规律。结果表明,河网中1~6级的分支比、河长比、面积比和侧枝比... 详细信息

为深入了解汉江流域河网结构特征,在提取高精度数字河网的基础上,结合地表水频率地图和河宽遥感数据集,研究河网几何结构和拓扑结构的自相似性,同时统计分析河网的河宽分级规律。结果表明,河网中1~6级的分支比、河长比、面积比和侧枝比等结构参数稳定在较窄的数值范围内,证明1~6级河网具有良好的几何拓扑结构自相似性。在河网自相似级别范围内,河流级别与河宽平均值呈现近似指数分布,1~6级的河宽比数值稳定,平均值为1.87,说明Horton定律适用于河宽分级。通过对比沟河识别前后的河网参数发现,河长、河宽和流域面积越小,河流越容易“干涸”,并导致低级别河流偏离河网结构的自相似性。

关键词：汉江流域河网河流级别河宽自相似性

那仁郭勒河流域地表水与地下水储量变化响应研究

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北京大学学报（自然科学版） 2021年第2期57卷 371-380页

作者：王玥王易初倪晋仁北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

基于2001—2016年的地表水和地下水储量数据,分别从年尺度和季节尺度研究那仁郭勒河流域地表水与地下水资源变化趋势,分析地表水与地下水的响应关系及其影响因素。结果表明,那仁郭勒河流域地表水储量和地下水储量变化趋势分布不均匀,季... 详细信息

基于2001—2016年的地表水和地下水储量数据,分别从年尺度和季节尺度研究那仁郭勒河流域地表水与地下水资源变化趋势,分析地表水与地下水的响应关系及其影响因素。结果表明,那仁郭勒河流域地表水储量和地下水储量变化趋势分布不均匀,季节差异明显。地表水–地下水储量变化响应在流域北部集中呈现“地表水稳定–地下水减少”的趋势,在库拉克阿拉干河段呈现“地表水减少–地下水增加”的趋势,在尾闾地区东西台吉乃尔湖分别呈现“地表水稳定–地下水增加”和“地表水减少–地下水减少”的趋势。水储量变化的主要影响因素包括温度、土壤断面厚度、灌溉面积及人口密度。流域内不同区域的地表水与地下水储量变化响应特征具有很大的差异,对二者之间的典型非一致性响应关系的深入认识有助于实现流域地表水与地下水联合管理及生态环境保护。

关键词：那仁郭勒河地表水地下水趋势响应

内蒙古高原东部内流河水系结构与流域特征的关系

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北京大学学报（自然科学版） 2021年第4期57卷 699-706页

作者：刘丹露王易初北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

基于30 m水平分辨率的数字高程模型,提取内蒙古高原东部的内流河水系,结合流域气候与下垫面要素,研究水系结构与流域特征的关系。结果表明,流域气候(降水和潜在蒸发)与水系结构关系密切,表现为分支比、侧枝比和河网密度随降水量的增加... 详细信息

基于30 m水平分辨率的数字高程模型,提取内蒙古高原东部的内流河水系,结合流域气候与下垫面要素,研究水系结构与流域特征的关系。结果表明,流域气候(降水和潜在蒸发)与水系结构关系密切,表现为分支比、侧枝比和河网密度随降水量的增加而增大,随潜在蒸发量的增加而减小。另一方面,流域下垫面条件(坡度和草原覆盖率)对内流河水系结构影响较大,表现为水系结构总体上受地形控制,但旱生或半旱生的地表草本植物不利于水系发育。

关键词：内流河水系结构流域因子内蒙古高原

电流密度对BDD电极电化学矿化吲哚的影响与机制

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环境科学 2017年第9期38卷 3755-3761页

作者：张佳维王婷郑彤蒋欢倪晋仁北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

掺硼金刚石膜(BDD)电极电化学氧化法是去除难降解有机污染物的有效手段.与总有机碳(TOC)等的测定相比,气态中间产物的逸出量能够更直观有效地反映有机物的矿化程度与去除效果.本研究以吲哚为代表性污染物,通过对比不同电流密度(10、20和... 详细信息

掺硼金刚石膜(BDD)电极电化学氧化法是去除难降解有机污染物的有效手段.与总有机碳(TOC)等的测定相比,气态中间产物的逸出量能够更直观有效地反映有机物的矿化程度与去除效果.本研究以吲哚为代表性污染物,通过对比不同电流密度(10、20和30 m A·cm-2)下BDD电极对吲哚的去除率与矿化率,结合降解过程中碳和氮形态的变化与守恒情况,分析吲哚的降解机制.结果表明,BDD电极对吲哚有良好的去除效果,电流密度为10、20、30 m A·cm-2时,吲哚达到100%去除的时间分别为8、5和4 h;TOC去除率、CO_2产生量均随电流密度的增加而增大,证明矿化率与电流密度成正相关;电解产生的CO_2气体与TOC、无机碳(TIC)构成了碳守恒体系.4~5 h时,体系TOC、TON和CO_2产生量均没有变化,表明电解产生的靛红具有较高的稳定性,此时为中间产物积累阶段;XPS表征进一步证实了中间产物靛红、苯醌等在电极表面的吸附,随着电解时间的延长,这些吸附的中间产物可进一步被降解.本研究从气态产物检测及碳氮形态分析与守恒的角度阐释吲哚矿化过程,对于辅助揭示有机物的电解过程有重要意义.

关键词：掺硼金刚石膜电极吲哚矿化气体逸出碳守恒氮形态

丹江口水库上下游古菌优势菌群落结构特征分析

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北京大学学报（自然科学版） 2020年第3期56卷 509-517页

作者：林亚萱党晨原钟思宁王佳文郑彤倪晋仁教育部水沙科学重点实验室北京大学环境工程系北京100871

采用16S rRNA Illumina Miseq高通量测序技术,分析丹江口水库库区及汉江下游古菌物种组成,并对大坝上、下游水体与沉积物中占优势的氨氧化古菌(Ammonia-oxidizing archaea,AOA)和产甲烷古菌(Methanogenic archaea)群落结构进行分析。结... 详细信息

采用16S rRNA Illumina Miseq高通量测序技术,分析丹江口水库库区及汉江下游古菌物种组成,并对大坝上、下游水体与沉积物中占优势的氨氧化古菌(Ammonia-oxidizing archaea,AOA)和产甲烷古菌(Methanogenic archaea)群落结构进行分析。结果表明,优势种群落结构组成受到水体与沉积物样本差异的影响,可由氨氧化古菌的好氧特性与产甲烷古菌的厌氧特性合理地解释。网络图分析表明,丹江口水库上游氨氧化古菌与产甲烷古菌具有显著的相关关系。受丹江口水库运行的影响,大坝下游水体及沉积物中氨氧化古菌丰度皆比大坝上游少,而沉积物中产甲烷古菌丰度较高,二者间相关性不明显。

关键词：大坝氨氧化古菌产甲烷古菌高通量测序

利用差分光谱和TD-DFT计算揭示山奈酚的解离及金属络合机理

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北京大学学报（自然科学版） 2018年第4期54卷 883-889页

作者：韩旭泽晏明全水沙科学教育部重点实验室北京大学环境工程系北京100871

为了揭示山奈酚的解离及金属络合过程机理,测定山奈酚在解离(pH=2.01~13.00)和与铜离子络合(0.1~2710.9μmol/L)过程的紫外–可见光光谱,经过差分处理得到各反应阶段的特征光谱。结合量子化学理论计算方法,基于密度泛函理论以及含时密... 详细信息

为了揭示山奈酚的解离及金属络合过程机理,测定山奈酚在解离(pH=2.01~13.00)和与铜离子络合(0.1~2710.9μmol/L)过程的紫外–可见光光谱,经过差分处理得到各反应阶段的特征光谱。结合量子化学理论计算方法,基于密度泛函理论以及含时密度泛函理论,计算可能的各种去质子化、络合结构及对应的电子吸收光谱。通过对比实验值与计算值发现:解离过程按7,4′,3,5号酚基的顺序依次去质子化;在低浓度Cu^(2+)(<67.9μmol/L)时,4号和5号酚基与Cu^(2+)络合;在高浓度Cu^(2+)(67.9~2710.9μmol/L)时,3号和4号酚基与Cu^(2+)络合。在山奈酚的解离、与Cu^(2+)络合过程中,计算光谱与差分光谱能够很好地吻合,特征峰的出现是由于解离、络合前后活性基团电子分布的变化、光子照射时最高占据分子轨道到最低未占据分子轨道能量吸收的变化导致,揭示了山奈酚解离及金属络合过程的机理。

关键词：差分光谱量子化学计算解离络合分子轨道

基于PSR模型和投影寻踪法的荆州市景观生态风险评价

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北京大学学报（自然科学版） 2017年第4期53卷 731-740页

作者：陈晶晶李天宏北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

在PSR(pressure-state-response)模型的基础上,结合投影寻踪法,建立荆州市景观生态风险评价模型,分析荆州市景观生态风险变化。结果表明:1995—2013年间研究区景观生态风险等级由1995年的"低"增大至2013年的"较高";压力指数随着社会经... 详细信息

在PSR(pressure-state-response)模型的基础上,结合投影寻踪法,建立荆州市景观生态风险评价模型,分析荆州市景观生态风险变化。结果表明:1995—2013年间研究区景观生态风险等级由1995年的"低"增大至2013年的"较高";压力指数随着社会经济发展有所增加,状态指数持续减小,响应指数随着经济和政策的影响逐渐增大。景观生态风险评价结果也表明,随着社会经济压力不断增大,景观生态系统质量日益下降,但生态环境保护措施的加强能够显著缓解风险增大的趋势。

关键词：景观生态风险 PSR模型投影寻踪

BDD和PbO_2电极电化学氧化苯并三氮唑的对比研究

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环境科学 2015年第7期36卷 2540-2546页

作者：伍娟丽张佳维王婷倪晋仁北京大学环境工程系水沙科学教育部重点实验室北京100871

分别构建了以掺硼金刚石膜电极(BDD)和二氧化铅电极(Pb O2)为阳极的电化学体系,对比考察了两种电极对难降解有机污染物苯并三氮唑(BTA)的降解及体系的矿化效果,并从电极产生羟基自由基(·OH)的数量与形态角度深入探讨了影响电极矿化能... 详细信息

分别构建了以掺硼金刚石膜电极(BDD)和二氧化铅电极(Pb O2)为阳极的电化学体系,对比考察了两种电极对难降解有机污染物苯并三氮唑(BTA)的降解及体系的矿化效果,并从电极产生羟基自由基(·OH)的数量与形态角度深入探讨了影响电极矿化能力大小的内在因素.结果表明:1BDD和Pb O2电极均对BTA有较好的降解效果,电解12 h后BTA去除率分别为99.48%和98.36%,但BDD电极的矿化能力明显强于Pb O2电极,电解12 h后矿化率分别为87.69%和35.96%;2BDD体系阳极·OH产生速率和阴极H2产生速率均低于Pb O2体系,即表面活性位点数量少于Pb O2电极,因此·OH数量不是决定矿化能力大小的关键;3BDD电极表面吸附氧活性更强,结合能(532.37e V)大于Pb O2(530.74e V),且表面吸附层更薄,产生的·OH形态更自由,是决定其具有更大矿化能力的关键因素.

关键词：掺硼金刚石二氧化铅羟基自由基苯并三氮唑活性位点吸附氧吸附层