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MO_(δ)/3 DOM ZSM-5催化剂的制备及同时消除炭烟和NO_(x)的催化性能

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高等学校化学学报 2025年第2期46卷 103-118页

作者：王斓懿王世伟陈心宇于迪张春雷范晓强于学华赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

炭烟颗粒和NO_(x)作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_(x)的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载M... 详细信息

炭烟颗粒和NO_(x)作为柴油机尾气的主要污染物严重危害了人体健康与环境.因此,炭烟与NO_(x)的催化净化得到了广泛关注.本文设计制备了具有独特孔结构的三维有序大孔(3DOM)ZSM-5分子筛催化剂,并将其作为载体,制备了一系列3DOM ZSM-5担载MO_(δ)(M=Mn,Fe,Co,Ce,Pr,W)的催化剂.所制备催化剂均具有独特的多级孔结构,有利于炭烟与NO_(x)等小分子的捕捉与传质,可进一步增强催化剂的催化性能.其中,MnO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂具有最佳的同时消除炭烟与NO_(x)的催化性能,其炭烟燃烧的峰值温度最低(453℃),80%以上NO转化率的初始温度最低(184℃)且温度窗口较宽(184~362℃).该催化剂优异的催化性能与其良好的氧化还原性能、丰富的酸位点、充足的活性氧以及丰富的多级孔结构有关.动力学测试结果表明,MnO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂具有最高的本征活性.根据催化剂的活性测试和原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)结果,推断了该催化剂在不同温度下的反应机理.在低温(300℃)主要以炭烟燃烧为主,包括活性氧机理和NO_(2)辅助机理.

关键词： MO_(δ)/3DOM ZSM-5催化剂炭烟燃烧 NO_(x)去除反应机理

新型丙烷脱氢催化剂材料开发和应用的研究进展

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中国科学:化学 2025年第2期55卷 400-432页

作者：彭馨瑶汤雨晴孙晓颖于湛李波沈阳师范大学化学化工学院沈阳110034

丙烯是石油化工产业的基础原材料,也是衡量化工产业的重要指标.催化丙烷直接和氧化脱氢是制备丙烯的重要途径,目前传统催化剂面临着反应温度高、易积碳以及环境不友好等问题,急需发展新型催化剂材料来推动进一步发展.在本文中系统总结... 详细信息

丙烯是石油化工产业的基础原材料,也是衡量化工产业的重要指标.催化丙烷直接和氧化脱氢是制备丙烯的重要途径,目前传统催化剂面临着反应温度高、易积碳以及环境不友好等问题,急需发展新型催化剂材料来推动进一步发展.在本文中系统总结了几类新型丙烷脱氢催化剂材料(金属氧化物、分子筛、碳基材料、金属-有机框架(MOFs)、高熵金属间化合物)的最新研究进展.首先介绍了各种新型材料的本征催化性质和活性,在此基础之上详细分析了各种性能优化方法的实现途径和作用机理.在分子水平上梳理了催化剂材料上活性中心催化性质,揭示了可能的反应机理.对于金属氧化物催化剂材料,突出了氧空位在反应中的重要作用以及调节氧空位的可行方法.对于分子筛材料,主要介绍了锚定活性金属物种的新策略和新方法,尤其是对于小尺寸金属团簇以及单原子催化剂.对于碳基材料,说明了非金属催化剂相对于传统金属催化剂的独特催化性质以及利用杂原子调控性能的方法.另一方面,针对新型MOFs和高熵合金催化材料研究进展也进行了简要介绍.最后,分别总结了每类新型催化剂材料的优势和面临的主要问题,围绕丙烯选择性和催化剂稳定性给出了进一步提高催化性能的可行方法.

关键词：丙烷脱氢 Lewis酸碱性稳定性活性中心 C–H键活化

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机械互锁聚合物的流变学研究

高分子通报 2025年第2期38卷 226-243页

作者：王文彬程林张照明白瑞雪俞炜颜徐州上海交通大学化学化工学院教育部变革性分子前沿科学中心上海200240

机械互锁聚合物是一类由机械键构成的特殊拓扑材料,其内部丰富的分子内运动赋予材料独特的性能。流变学作为揭示聚合物结构与性能关系的研究手段,在机械互锁聚合物的研究中展现出独特的魅力。本文重点综述了利用流变学方法探究机械互锁... 详细信息

机械互锁聚合物是一类由机械键构成的特殊拓扑材料,其内部丰富的分子内运动赋予材料独特的性能。流变学作为揭示聚合物结构与性能关系的研究手段,在机械互锁聚合物的研究中展现出独特的魅力。本文重点综述了利用流变学方法探究机械互锁聚合物构效关系的最新进展。首先讨论了机械互锁聚合物中机械键的微观运动,然后分析了机械键运动对材料力学行为及黏弹性的影响;最后,简要总结了机械互锁聚合物流变学研究中的挑战,并展望了其未来的发展方向。

关键词：机械互锁聚合物流变学机械键运动构效关系拓扑高分子

具有可调谐和长寿命荧光发射的高亮度、单分散四元CuInZnS@ZnS量子点(英文)

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无机材料学报 2025年

作者：陈梓张爱迪龚克刘海华禹钢单青松刘勇曾海波淮阴工学院江苏省凹土资源利用重点实验室化学工程学院南京贝迪新材料科技股份有限公司北京大学北京分子科学国家研究中心化学化工学院南京理工大学材料科学与工程学院新型显示材料与器件工信部重点实验室

作为环境友好型发光量子点（QDs）的重要替代材料，CuInS基核/壳量子点近年来受到越来越多的关注。然而，这类量子点的一些缺点仍然阻碍了它们的工业化应用，比如较低的光致发光量子产率（PLQY），复杂的合成途径，发射光谱易失去控制... 详细信息

作为环境友好型发光量子点（QDs）的重要替代材料，CuInS基核/壳量子点近年来受到越来越多的关注。然而，这类量子点的一些缺点仍然阻碍了它们的工业化应用，比如较低的光致发光量子产率（PLQY），复杂的合成途径，发射光谱易失去控制，光稳定性不足等。在这项研究中，通过一锅/三步法合成策略成功地制备了CuInZnS@ZnS核/壳量子点，并对荧光发射光谱进行了精确调控，然后系统地研究了CuInZnS@ZnS量子点在晶核形成、合金化和ZnS壳层生长过程中的集合体光谱特性。通过控制Cu/In元素的化学计量数、Zn2+掺杂以及ZnS壳层生长，实现了量子点的荧光发射峰在530～850 nm范围内的精准调控。特别是，CuInZnS@ZnS量子点具有明显的长荧光发射寿命（高达750 ns），高量子产率（高达85%）和优异的结晶度。基于Cu缺陷相关的分子内定域能级发射模型阐释了集合体光谱演变。通过控制Cu/In元素的化学计量数，并且基于Cu缺陷的不同氧化态，提出了两种不同的Cu缺陷相关的发射途径。这项工作为制造高荧光效率的三元或四元合金量子点提供了更深入的见解。

关键词：量子点铜铟硫合金核壳集合体光谱 Cu缺陷发光

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生物质含氧衍生物可控转化制备功能化学品

中国科学:化学 2025年第1期55卷 18-27页

作者：肖成雷梁孔乾张文礼宋金良韩布兴广东工业大学轻工化工学院广州510006 中国科学院化学研究所北京100190

生物质是储量最丰富的可再生有机碳资源.充分利用生物质替代化石资源制备高值化学品或燃料有助于缓解资源短缺、环境污染等问题.其中,生物质含氧衍生物选择性转化是生物质转化领域的重要研究内容,能够极大增加生物质基化学品及燃料的种... 详细信息

生物质是储量最丰富的可再生有机碳资源.充分利用生物质替代化石资源制备高值化学品或燃料有助于缓解资源短缺、环境污染等问题.其中,生物质含氧衍生物选择性转化是生物质转化领域的重要研究内容,能够极大增加生物质基化学品及燃料的种类,已经得到研究者的高度关注.本文总结了课题组近年来在生物质含氧衍生物可控转化制备功能分子方面的研究进展,主要包括生物质含氧衍生物加氢/氢解反应、生物质含氧衍生物还原胺化反应、生物质含氧衍生物氧化转化.最后,讨论生物质含氧衍生物可控转化领域存在的关键科学难题及面临的主要挑战,对该领域的发展前景进行了展望.

关键词：生物质转化生物质含氧衍生物功能化学品 C-C/C-O键催化演变功能催化材料

酿酒酵母中苜蓿源诱导型转录调控工具的构建与应用

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生物工程学报 2025年第1期41卷 363-375页

作者：冯镁琳史彩芳王颖李春北京理工大学化学与化工学院、生物化工研究所、医药分子科学与制剂工程工信部重点实验室北京100081 清华大学化学工程系北京100084

基于转录因子的转录调控是广泛应用于微生物细胞工厂的一种有效的调控方式。目前,已实现应用的酿酒酵母内源天然转录调控元件较少,且存在基础表达高或动态范围窄等问题,无法满足异源化合物的特定代谢调控需求。植物中含有丰富的转录调... 详细信息

基于转录因子的转录调控是广泛应用于微生物细胞工厂的一种有效的调控方式。目前,已实现应用的酿酒酵母内源天然转录调控元件较少,且存在基础表达高或动态范围窄等问题,无法满足异源化合物的特定代谢调控需求。植物中含有丰富的转录调控元件,但大多元件的序列和功能尚未充分表征和优化,在微生物细胞工厂中的应用更是处于初级阶段。本研究选取了蒺藜苜蓿中天然调控元件,包括转录因子MtTASR2和MtTASR3以及其结合的启动子ProHMGR1,对其进行功能表征和工程化改造,构建了诱导型转录调控工具,并将其应用于酿酒酵母中β-胡萝卜素异源合成途径的特异性调控,使β-胡萝卜素产量相比出发菌株提高7.31倍。本研究进一步证明了植物源转录调控元件可用于调节酿酒酵母中基因的表达,为其在微生物细胞工厂中的特异性调控和应用提供了新的策略和思路。

关键词：转录因子调控元件酿酒酵母 β-胡萝卜素合成生物学

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机器学习辅助高分子合成研究进展

科学通报 2025年第4期70卷 471-480页

作者：张泽熙蔡展翔张文彬吕华陈茂聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200433 北京分子科学国家研究中心高分子化学与物理教育部重点实验室软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

聚合物为人类社会生活发展提供了不可或缺的物质基础.在研发聚合物材料的过程中,庞大的结构空间、复杂的聚合机制为建立聚合物材料的构效关系带来重大挑战.机器学习有望突破高分子合成研究的传统范式,推进新型聚合物材料的化学创制,近... 详细信息

聚合物为人类社会生活发展提供了不可或缺的物质基础.在研发聚合物材料的过程中,庞大的结构空间、复杂的聚合机制为建立聚合物材料的构效关系带来重大挑战.机器学习有望突破高分子合成研究的传统范式,推进新型聚合物材料的化学创制,近年来成为了高分子化学家关注的前沿领域.机器学习技术实现了反应条件、化学结构、材料性能之间潜在关联的发掘,提高了对聚合反应空间的研究效率,为反应条件优化、链结构设计提供了系统性指导.数据驱动的生物大分子结构解析是多领域关注的焦点,机器学习助力实现了蛋白质结构预测的跨越式进步,迈入了生物大分子研究的新阶段.在此基础上,结合自动化技术,发展数智化合成,进一步降低试错成本,加速聚合物材料研发,推动理论知识发展.本文对机器学习在预测聚合物性能、设计聚合物结构与合成条件、生物大分子研究中取得的重要进展进行简要介绍与讨论.目前,机器学习辅助的高分子合成研究仍面临聚合物结构表示方法有限、高质量数据稀缺、自动化技术落地合成生产困难等挑战,亟须加大研究投入,深入开展跨学科研究,发展人工智能赋能的高分子合成,推动高端材料创新.

关键词：高分子合成机器学习人工智能聚合物生物大分子

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光功能铁配合物激发态调控的研究进展

无机化学学报 2025年第1期41卷 45-58页

作者：潘庆君龚忠亮钟羽武北京分子科学国家研究中心中国科学院化学研究所光化学重点实验室分子科学科教融合卓越创新中心北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

许多具有d^(6)和d^(8)电子构型的第二和第三周期过渡金属配合物具有长寿命的金属中心到配体的电荷转移(MLCT)激发态,表现出优异的光化学和光物理性能。然而,这类金属普遍昂贵且在地壳中的丰度很低。因此,开发新型廉价和丰产第一周期过... 详细信息

许多具有d^(6)和d^(8)电子构型的第二和第三周期过渡金属配合物具有长寿命的金属中心到配体的电荷转移(MLCT)激发态,表现出优异的光化学和光物理性能。然而,这类金属普遍昂贵且在地壳中的丰度很低。因此,开发新型廉价和丰产第一周期过渡金属光功能配合物具有重要的理论研究意义和实际应用价值。其中,具有3d^(6)电子构型的Fe(Ⅱ)和3d^(5)电子构型的Fe(Ⅲ)光功能配合物引起了众多关注。其主要挑战为通过有效的配体设计调控Fe(Ⅱ)配合物的MLCT激发态,以及实现Fe(Ⅲ)配合物配体到金属的电荷转移(LMCT)激发态发光。近年来,相关研究取得了突破性的进展,具有较长MLCT激发态寿命的Fe(Ⅱ)配合物和LMCT发光的Fe(Ⅲ)配合物被陆续开发出来,并成功应用于光化学领域。在此,我们从配合物和配体设计出发,总结了Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)配合物激发态调控的最新进展。此外,我们还讨论了Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)配合物在光化学领域的潜在应用。

关键词：丰产金属铁配合物配体设计激发态调控

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数据驱动的有机分子理化性质预测

科学通报 2025年第4期70卷 492-507页

作者：孙一舟汤缪炅张硕卿洪鑫浙江大学化学系浙江大学化学前瞻技术研究中心杭州310027 河南师范大学化学化工学院新乡453007

分子的理化性质对于化学行为具有决定性影响,其精确高效预测是化学和材料科学领域研究的长期热点之一.随着理化性质数据的积累和分子人工智能(AI)建模方法的进步,数据驱动的分子理化性质预测迎来了跨越式发展,在精度、广度、效率上取得... 详细信息

分子的理化性质对于化学行为具有决定性影响,其精确高效预测是化学和材料科学领域研究的长期热点之一.随着理化性质数据的积累和分子人工智能(AI)建模方法的进步,数据驱动的分子理化性质预测迎来了跨越式发展,在精度、广度、效率上取得了一系列突破.在有机分子理化性质的AI预测方面,本文介绍了相关数据库的发展,围绕光谱性质、轨道能量、酸度系数(pKa)、键解离能(BDE)、亲核性参数等代表性场景探讨了机器学习预测的相关进展,并对该领域的现状进行了总结与展望.

关键词：分子性质预测分子数据库机器学习 AI化学