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聚酰亚胺渗透汽化膜用于有机溶剂脱水的改性研究进展

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化工进展 2024年第6期43卷 2915-2927页

作者：李妍吴芹陈康成张耀远史大昕黎汉生北京理工大学化学与化工学院北京100081

聚酰亚胺有机高分子聚合物结构内含有氢键,且具有良好的耐溶剂性、易成膜性、高力学性能等优点。聚酰亚胺膜有望在渗透汽化有机溶剂脱水领域得到广泛应用。然而,聚酰亚胺膜高分子链间作用力强,链段排列紧密,往往造成溶剂分子渗透困难、... 详细信息

聚酰亚胺有机高分子聚合物结构内含有氢键,且具有良好的耐溶剂性、易成膜性、高力学性能等优点。聚酰亚胺膜有望在渗透汽化有机溶剂脱水领域得到广泛应用。然而,聚酰亚胺膜高分子链间作用力强,链段排列紧密,往往造成溶剂分子渗透困难、渗透通量低等问题,限制其发展。对聚酰亚胺膜开展改性研究,以提高其渗透通量,同时保持高分离因子,是近年来的主要研究方向。本文对渗透汽化膜分离技术进行了概述,介绍了其工作原理及常用分离膜种类。详细综述了近年来用于渗透脱水的聚酰亚胺膜的改性研究进展,重点评述了共混、掺杂、交联和共聚改性,并分析了四种改性方法的作用原理,对分离性能的影响及其优缺点。最后,对聚酰亚胺膜在渗透汽化分离领域未来的发展方向进行展望,指出需揭示聚酰亚胺聚合物链与溶剂分子间的作用机制,解决渗透通量与选择性之间“trade-off”的制约关系。

关键词：膜分离渗透汽化聚酰亚胺改性有机溶剂脱水

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总体国家安全观视域下人口安全问题研究

中国特色社会主义研究 2024年第4期 35-45页

作者：陆杰华孙杨北京大学中国社会与发展研究中心北京大学社会学系中央民族大学民族学与社会学学院

在百年未有之大变局和全球人口发生重要转折的历史新时期和新发展阶段,贯彻落实总体国家安全观是建设社会主义现代化国家的重要保障。在总体国家安全观的指引下,新时代国家人口安全具有基础性、综合性、累积性、滞后性、传导性、时空性... 详细信息

在百年未有之大变局和全球人口发生重要转折的历史新时期和新发展阶段,贯彻落实总体国家安全观是建设社会主义现代化国家的重要保障。在总体国家安全观的指引下,新时代国家人口安全具有基础性、综合性、累积性、滞后性、传导性、时空性、长周期性等鲜明特征,在人口数量安全、人口质量安全、人口结构安全、人口分布安全以及人口公共安全等方面都面临新风险和新挑战,其首要问题已经转变为持续超低生育率累积的长周期性人口负增长问题。维护和保障新时代国家人口安全,须以总体国家安全观为指引,以人口高质量和人口长期均衡发展为战略新要求,增强全民人口风险意识,把握人口安全问题的次序性和优先性,完善新时代人口发展政策和人口风险动态预警体系,健全防范人口风险长效机制,坚持走中国特色人口安全道路,以更广阔的全球视野积极参与全球人口治理体系革新,彰显中国作为人口大国的责任担当。

关键词：总体国家安全观人口安全问题人口高质量发展

基于氮杂螺环配体的Cu(Ⅰ)配合物延迟荧光材料的设计合成及性能研究

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化学学报 2024年第8期82卷 887-893页

作者：张登朝贾吉慧梁栋蔡显宝赵雨晴胡祥龙江钰冰卢灿忠福建理工大学材料科学与工程学院中国科学院福建物质结构研究所中国科学院海西研究院厦门稀土材料研究中心福州大学化学学院

本研究通过采用具有室温磷光发射性质的给体-受体(D-A)型配体10-苯基-10H-螺[吖啶-9,9'-(4,5-二氮芴)](Spiro2N),与辅助膦配体双(2-二苯基磷苯基)醚(POP)结合,成功设计了具有热活化延迟荧光(TADF)性质的Cu(Ⅰ)配合物发光材料Cu-P-Spiro... 详细信息

本研究通过采用具有室温磷光发射性质的给体-受体(D-A)型配体10-苯基-10H-螺[吖啶-9,9'-(4,5-二氮芴)](Spiro2N),与辅助膦配体双(2-二苯基磷苯基)醚(POP)结合,成功设计了具有热活化延迟荧光(TADF)性质的Cu(Ⅰ)配合物发光材料Cu-P-Spiro2N.通过核磁共振谱图确认了Cu(Ⅰ)配合物的分子结构.进一步利用X射线单晶衍射表征了配合物Cu-P-Spiro2N的晶体结构.结果表明,配合物Cu-P-Spiro2N属于三斜晶系,晶胞参数分别为α=90.14(2)°,β=115.43(3)°, γ=115.55(3)°, a=15.10(6) nm, b=15.15(4) nm, c=16.62(6) nm.由于配体分子Spiro2N具有两个相互正交的π共轭平面结构,使得其最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占分子轨道(LUMO)具有很小的重叠,但具有相对较大的单重态-三重态能隙差(?EST).金属Cu(Ⅰ)片段与配体Spiro2N配位后,降低了HOMO-LUMO之间的能隙差,电荷转移(CT)态能级下降.这使得配合物Cu-P-Spiro2N具有极小的?EST (0.05 eV).小的?EST有利于加速反系间窜越过程,进而实现TADF发射.该类配合物的发射主要来自于D-A型配体Spiro2N,表现为金属微扰的配体内电荷转移(ILCT)性质.室温下,在掺杂的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄膜(10%(w))中,配合物Cu-P-Spiro2N表现出强烈的黄光发射,发射峰值位于551 nm,光致发光量子效率为49%,激发态寿命为6.3μs.本研究结果表明,通过Cu(Ⅰ)离子配位,可调控配体分子激发态能级,降低?EST,从而实现TADF发射.

关键词： Cu(Ⅰ)配合物热活化延迟荧光 D-A型配体能级调控

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不饱和醛选择性加氢高效催化剂的研究

化学进展 2024年第3期36卷 297-318页

作者：杨星月周石杰杨宇森卫敏北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

不饱和醛的选择性加氢作为一类重要的精细化学品加工转化过程,在香精香料、药物食品生产、农产品加工等领域具有广泛应用。但是目前所应用催化剂的反应活性仍有待提高,需对催化剂进行进一步调控。本文总结了提高催化剂加氢选择性的三种... 详细信息

不饱和醛的选择性加氢作为一类重要的精细化学品加工转化过程,在香精香料、药物食品生产、农产品加工等领域具有广泛应用。但是目前所应用催化剂的反应活性仍有待提高,需对催化剂进行进一步调控。本文总结了提高催化剂加氢选择性的三种策略,包括:改变金属活性位点的电子性质、增强金属活性位点与亲电位点之间的协同作用和利用结构效应来改变催化剂对于C=O键或C=C键的吸附能力和加氢活性。概括了氢源种类、反应溶剂、反应温度和氢气压力等反应条件对催化性能的影响。并归纳了不饱和醛选择性加氢有关的密度泛函理论计算、反应的动力学模型及反应中的构效关系。最后,讨论了不饱和醛选择性加氢催化剂面临的问题和挑战,并提出了可行的解决方案。

关键词：选择性加氢不饱和醛动力学研究构效关系结构设计

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车用气雾剂中VOCs检测方法的研究

分析测试学报 2024年第4期43卷 630-636页

作者：李思陈攀金田丁炜杜振霞北京化工大学化学学院北京100029

为准确测量气雾剂产品中挥发性有机化合物(VOCs)的成分及含量,设计了特定装置将气雾剂中推进剂和非推进剂进行分离,利用采集袋收集气雾剂中的推进剂,通过液液萃取法对非推进剂中的VOCs进行提取。以所建立的气相色谱-质谱/氢火焰离子化... 详细信息

为准确测量气雾剂产品中挥发性有机化合物(VOCs)的成分及含量,设计了特定装置将气雾剂中推进剂和非推进剂进行分离,利用采集袋收集气雾剂中的推进剂,通过液液萃取法对非推进剂中的VOCs进行提取。以所建立的气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MS/FID)联用方法对样品进行分析,其中推进剂气体组分含量用归一化法进行测定,非推进剂的VOCs依据检出种类,选择8种VOCs建立标准曲线。各物质在对应质量浓度范围呈良好的线性关系,相关系数(r^(2))均大于0.99;检出限和定量下限分别为0.25~0.50 mg/L和0.50~1.00 mg/L;回收率为90.5%~105%,相对标准偏差(RSD)为1.8%~9.3%。应用建立的方法分析6种不同功能的气雾剂产品,并计算其臭氧生成潜势。结果表明,推进剂部分主要检出丙烷、丁烷、二甲醚,非推进剂部分检出苯系物、烷烃、环烷烃、单萜类、羧酸衍生物、醚类,其中苯系物和单萜类含量较高。该方法可为企业改进产品配方提供参考,也可为监管部门提供技术支持。

关键词：液液萃取气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器联用气雾剂 VOCs

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蒲公英金纳米颗粒的制备及体外抗癌活性研究

北京化工大学学报（自然科学版） 2024年第4期51卷 44-50页

作者：刘素素王文博李璋龙陈嘉程王银川喻长远刘佳蕙王诗卉北京化工大学生命科学与技术学院北京100029 北京大学化学与分子工程学院分析测试中心北京100871

以蒲公英提取液为还原剂、氯金酸为原料合成了蒲公英金纳米颗粒(Da-AuNPs),采用多种手段对其进行了表征,结果表明:Da-AuNPs呈球形或近球形,平均粒径约为(21.2±3.0) nm;蒲公英中含丰富羟基的活性物质可能是合成Da-AuNPs的主要还原剂;金... 详细信息

以蒲公英提取液为还原剂、氯金酸为原料合成了蒲公英金纳米颗粒(Da-AuNPs),采用多种手段对其进行了表征,结果表明:Da-AuNPs呈球形或近球形,平均粒径约为(21.2±3.0) nm;蒲公英中含丰富羟基的活性物质可能是合成Da-AuNPs的主要还原剂;金纳米颗粒具有典型的面心立方(FCC)晶格结构;Da-AuNPs悬液放置5 d,其粒径没有显著变化,体系具有较好的稳定性。采用噻唑蓝溴化四唑(MTT)试验对Da-AuNPs进行了体外细胞毒性测试,结果显示:在6.25~200μg/mL的范围内,Da-AuNPs对RAW264.7正常细胞具有良好的生物相容性;当Da-AuNPs的质量浓度为200μg/mL时,在808 nm的近红外线(1.5 W/cm^(2))下照射3 min,与对照组相比4T1癌细胞活力下降至65%,表明Da-AuNPs具有一定的体外抗癌活性。

关键词：蒲公英金纳米颗粒绿色合成抗癌活性

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金属氢化物中质子耦合电子转移反应的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 199-210,I0102页

作者：刘晓云但晓寒史强中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049

金属-氢配合物在多种催化反应中起着重要作用最近的研究表明,与吡啶基团共价连接的钨氢配合物可以发生协同的质子耦合电子转移反应.本文使用密度泛函理论和非绝热速率理论研究了该类弱氢键体系中的协同质子耦合电子转移反应.首先通过密... 详细信息

金属-氢配合物在多种催化反应中起着重要作用最近的研究表明,与吡啶基团共价连接的钨氢配合物可以发生协同的质子耦合电子转移反应.本文使用密度泛函理论和非绝热速率理论研究了该类弱氢键体系中的协同质子耦合电子转移反应.首先通过密度泛函理论构建了金属-氢配合物质子自由度的二维势能面.然后求解薛定方程得到了波函数和振动能级,并用于分析各对振动态之间的跃迁速率和总的速率常数.结果表明,由于质子给体-受体之间距离的热涨落,即使在质子给体和受体之间仅存在弱氢键的情况下,协同质子耦合电子转移反应和总反应速率常数也可以得到显著增强.

关键词：质子耦合电子转移速率常数密度泛函理论计算非绝热跃迁

Oligo(dT)亲和层析介质的载量比较和机制分析

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高校化学工程学报 2024年第2期38卷 243-252页

作者：谭远志张鹏程孙艳娜张其磊姚善泾林东强浙江大学生物质化工教育部重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

针对Oligo(d T)亲和层析介质的吸附性能,以poly(A)为模型分子,考察了4种Oligo(d T)亲和层析介质的静态吸附平衡、吸附动力学和动态结合载量(DBC),探讨了载量影响相关机制。结果表明,4种介质的合适吸附条件均为0.6 mol·L-1Na Cl、p H=6~... 详细信息

针对Oligo(d T)亲和层析介质的吸附性能,以poly(A)为模型分子,考察了4种Oligo(d T)亲和层析介质的静态吸附平衡、吸附动力学和动态结合载量(DBC),探讨了载量影响相关机制。结果表明,4种介质的合适吸附条件均为0.6 mol·L-1Na Cl、p H=6~7;Monomix d T20静态吸附容量最大,且poly(A)能扩散至介质微球深层孔内,而Poros Oligo(d T)25、Praesto Jetted (d T)25和Nano Gel d T20等3种介质中poly(A)均主要为表层吸附、静态吸附容量稍低;对于DBC,Nano Gel d T20和Monomix d T20的10%穿透的DBC较高,而Poros Oligo (d T)25和Praesto Jetted (d T)25相对略低。经分析,影响载量的主要因素包含基质种类、微球孔径、配基密度、间隔臂和配基长度等。对于基质种类,聚苯乙烯基质可能孔道结构较为特别。对于微球孔径,应针对不同大小的m RNA分子定制不同孔径的微球,以平衡传质阻力与可及吸附表面积之间的矛盾,从而增大DBC。

关键词：亲和层析 m RNA 寡脱氧胸腺苷酸载量生物分离

基于主客体掺杂室温磷光材料的氧气传感材料（英文）

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有机化学 2024年第8期44卷 2523-2529页

作者：张惟李庚辰苏昊戴文博孙鹏石建兵佟斌蔡政旭董宇平北京理工大学材料学院结构可控先进功能材料与绿色应用实验室中国科学技术大学合肥国家实验室温州大学化学与材料工程学院温州大学温州市生物保健材料与化学重点实验室北京理工大学前沿交叉科学研究院

定量氧气检测,特别是在低浓度下的检测,在生物、复杂环境和化学过程工程中具有重要意义.由于磷光的三线态激子对氧气的高灵敏度和快速响应,纯有机室温磷光用于氧气检测近年来引起了人们的广泛关注.然而,在室温下纯有机主客体掺杂材料同... 详细信息

定量氧气检测,特别是在低浓度下的检测,在生物、复杂环境和化学过程工程中具有重要意义.由于磷光的三线态激子对氧气的高灵敏度和快速响应,纯有机室温磷光用于氧气检测近年来引起了人们的广泛关注.然而,在室温下纯有机主客体掺杂材料同时实现超长磷光和定量氧气检测仍然面临挑战.为实现磷光需要限制发光基元的非辐射弛豫需要的主体分子间紧密堆积,致使氧气不容易进材料体系中,进而难以实现对氧气的响应.本研究探讨了由4',4'-二叔丁基-4-溴三苯胺(TPABu Br)和4-溴代正丁基萘酰亚胺(NIBr)组成的主客体掺杂室温磷光材料在低氧环境下的氧敏感性.该掺杂材料在室温下展现出荧光和磷光双发射特性.主体TPABu Br中的叔丁基基团使晶体结构中存在适当的分子间距,赋予了掺杂材料氧透过性.掺杂材料的磷光发射强度与氧体积分数之间的线性关系符合Stern-Volmer方程,可用于定量分析氧浓度,且具有快速响应和优异的光稳定性,展示了其作为氧传感器的潜力.总的来说,本研究阐述了NIBr/TPABu Br掺杂材料的设计和特性,展示了其在氧浓度检测方面的潜力,为设计氧传感系统提供了新思路.

关键词：有机室温磷光主客体掺杂策略氧敏感材料氧气浓度检测