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富含氧空位的Bi_(4)O_(5)Br_(2)超薄纳米片用于高效压电催化生成过氧化氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 123-132页

作者：蔡豪陈芳胡程葛伟怡李彤张晓磊黄洪伟中国地质大学(北京)材料科学与工程学院地质碳储与资源低碳利用教育部工程研究中心矿物材料国家专业实验室非金属矿物与固废资源材料化利用北京市重点实验室北京100083

过氧化氢是一种重要的化工原料,广泛应用于工业和生活中的多个领域.然而,目前工业上主要采用蒽醌法生产过氧化氢,该过程存在高污染和高能耗等问题.为解决上述问题,研发人员一直致力于开发新的、环保的过氧化氢生产方法.近年研究发现,压... 详细信息

过氧化氢是一种重要的化工原料,广泛应用于工业和生活中的多个领域.然而,目前工业上主要采用蒽醌法生产过氧化氢,该过程存在高污染和高能耗等问题.为解决上述问题,研发人员一直致力于开发新的、环保的过氧化氢生产方法.近年研究发现,压电催化生产过氧化氢是一种有前途的过氧化氢生产策略,但较低的能量转换效率阻碍了其进一步应用.Bi_(4)O_(5)Br_(2)材料因具有独特的层状晶体结构,高的化学稳定性,良好的可见光吸收及合适的能带结构被认为是具有较好应用前景的光催化材料.虽然Bi_(4)O_(5)Br_(2)的非中心对称结构赋予其独特的压电性能,但该特性往往被研究者忽视,导致其压电潜力未被充分利用.特别是,关于缺陷工程如何影响Bi_(4)O_(5)Br_(2)的压电性能仍存在许多未知之处,需要深入挖掘和探明.本文通过调节水热过程中乙二醇和水溶剂的比例构建了含有不同浓度氧空位的超薄Bi_(4)O_(5)Br_(2)(≈5 nm)纳米片,并研究其在纯水体系中的压电催化生成过氧化氢性能.X射线粉末衍射和高分辨率透射电镜结果证明Bi_(4)O_(5)Br_(2)催化剂的成功合成;X射线光电子能谱和电子顺磁共振(EPR)结果证明氧空位的成功构建.不同气氛下的催化性能实验、活性物种EPR测试和捕获实验结果均表明,过氧化氢的生成主要通过氧还原反应,同时需要水氧化反应的协同作用.此外,旋转环盘电流测试和捕获实验结果进一步表明,过氧化氢的生成主要通过两步单电子的氧还原反应.同时,压电力显微镜和多物理场仿真软件有限元模拟结果表明,超薄结构和氧空位共同增强了所制样品的压电响应和压电电势,因此促进了压电诱导的电荷分离和转移,进而产生更大的压电电流响应和更小的电化学阻抗.差分电荷和Bader电荷研究结果表明,氧空位的存在增强了催化剂与氧气之间的电荷传输和相互作用.密度泛函理论计算结果表明,氧空位增强了催化剂对氧气的吸附和活化能力,并大幅降低反应过程的吉布斯自由能.具有最优氧空位浓度的Bi_(4)O_(5)Br_(2)超薄纳米片表现出很好的催化生成过氧化氢性能,在纯水体系中过氧化氢的生成速率为620μmol g^-(1)h^(-1)(是不含氧空位Bi_(4)O_(5)Br_(2)的2.54倍),在牺牲体系中的生成速率为2700μmol g^-(1)h^(-1),催化性能优于大多数已报道的压电催化剂.综上,本文揭示了Bi_(4)O_(5)Br_(2)作为新型压电催化剂在高效合成过氧化氢中的潜力,丰富了压电催化合成过氧化氢的材料体系,同时为探索缺陷工程和纳米结构协同增强材料压电催化活性提供了参考.

关键词： Bi_(4)O_(5)Br_(2) 氧空位超薄纳米片压电催化过氧化氢生成

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生物化学与生物物理进展 2024年第8期51卷 1848-1859页

作者：张帅刘森湖北工业大学生命科学与健康工程学院工业发酵省部共建协同创新中心武汉430068 湖北工业大学生命科学与健康工程学院发酵工程教育部重点实验室武汉430068 湖北微生元生物科技有限公司鄂州436006

线粒体是细胞内能量代谢的中心,对于维持细胞稳态而言,其形态和功能的调控至关重要。小分子泛素相关修饰物蛋白(small ubiquitin-related modifier protein,SUMO)修饰和发动蛋白相关蛋白1(dynamin-related protein 1,DRP1)在细胞调控中... 详细信息

线粒体是细胞内能量代谢的中心,对于维持细胞稳态而言,其形态和功能的调控至关重要。小分子泛素相关修饰物蛋白(small ubiquitin-related modifier protein,SUMO)修饰和发动蛋白相关蛋白1(dynamin-related protein 1,DRP1)在细胞调控中扮演着重要角色,尤其与线粒体动力学密切相关。SUMO修饰是一种重要的蛋白质修饰形式,通过将靶蛋白与SUMO相连来调节这些蛋白质的功能。而DRP1是线粒体分裂蛋白,负责调节线粒体的形态和功能。近年来研究发现,SUMO修饰与DRP1之间存在复杂的相互作用网络,对于线粒体的分裂、融合、自噬等起着重要作用。在DRP1的可变结构域中,有8个赖氨酸残基可以在线粒体锚定蛋白连接酶(mitochondrial-anchored protein ligase,MAPL)的作用下完成SUMO修饰。并且不同亚型的SUMO蛋白对于DRP1功能的调节也不同。SUMO1修饰会使DRP1向线粒体富集,促进线粒体的分裂;SUMO2/3修饰会使DRP1向细胞质转移,减少线粒体的分裂。在实际的细胞程序中,不同亚型SUMO的修饰水平往往是由SUMO特异性蛋白酶(SUMO-specific proteases,SENPs)的类型决定。线粒体作为细胞中重要的能量供应细胞器,其动力学的异常往往会导致诸多疾病的发生,例如:心肌缺血再灌注性损伤、阿尔茨海默病、脑血栓、视网膜病变等。本文综述了SUMO修饰与DRP1之间相互作用对于线粒体动力学调控的研究进展,为进一步揭示细胞调控机制和发展相关疾病的治疗策略提供一定的参考。

关键词：线粒体动力学蛋白质翻译后修饰小分子泛素相关修饰物蛋白修饰发动蛋白相关蛋白1 线粒体分裂

马钱子致大鼠体内毒性的研究——“装袋”算法和16S rRNA基因测序技术在毒理学研究中的应用

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生物化学与生物物理进展 2024年第2期51卷 404-422页

作者：王曦烨宝乐尔姜明洋李丹白梅荣内蒙古民族大学化学与材料学院通辽028000 内蒙古民族大学天然产物化学及功能分子合成重点实验室通辽028000 内蒙古自治区药品检查中心呼和浩特010000 内蒙古民族大学计算机科学与技术学院通辽028000 内蒙古民族大学蒙医药研发工程教育部重点实验室通辽028000

目的中药马钱子(Strychnos nux-vomica L.,SN)在临床上具有消肿止痛的功效,然而,由于含有生物碱类成分,马钱子具有一定毒性。人们对马钱子毒性所引起的大鼠内源性代谢变化及其对肠道微生物群代谢失调的潜在影响知之甚少,因此,马钱子的... 详细信息

目的中药马钱子(Strychnos nux-vomica L.,SN)在临床上具有消肿止痛的功效,然而,由于含有生物碱类成分,马钱子具有一定毒性。人们对马钱子毒性所引起的大鼠内源性代谢变化及其对肠道微生物群代谢失调的潜在影响知之甚少,因此,马钱子的毒理学研究对其安全性评价具有重要意义。本研究将代谢组学和16S rRNA基因测序技术相结合来探索马钱子的致毒机制。方法通过急性、蓄积性和亚急性毒性试验,分别确定马钱子的中毒剂量、毒性强度和毒性靶器官。超高效液相色谱-质谱联用技术用于分析大鼠灌胃马钱子后的血清、肝脏和肾脏样本。利用基于装袋算法的决策树和K最近邻(K nearest neighbor,KNN)模型对组学数据进行分类。从大鼠粪便中提取样本后,使用高通量测序平台对细菌的16s rRNA V3-V4区域进行分析。结果装袋算法提高了样本分类的准确率。共鉴定出12个生物标志物,这些生物标志物的代谢失调可能是马钱子致体内毒性的原因。拟杆菌、粪厌氧棒菌、颤螺菌、双茎体菌等与肾肝功能的生理指标密切相关,这表明马钱子引起的肝肾损害可能与这些肠道细菌的代谢紊乱有关。结论本文揭示了马钱子的体内致毒机制,为马钱子临床上的安全合理使用提供了科学依据。

关键词：马钱子致毒机制代谢组学肠道菌群装袋算法

柱状侧链高分子体系的结构、黏弹性及功能应用

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高分子学报 2023年第10期54卷 1468-1485页

作者：范祎宁杨子凡吴佳慧赵凌夏玮张龙龙王婕陈季俞孙铭鹤栗佳骅杨爽陈尔强北京分子科学国家研究中心高分子化学与物理教育部重点实验室软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院

近年来，具有柱状结构的侧链高分子体系，如瓶刷状聚合物等，因其特殊的超软、超弹性、快速应变硬化等有趣的黏弹性而受到学术界高度重视.本综述对相关研究进展做了一些梳理和总结.主要介绍了瓶刷链、树枝化聚合物、甲壳型液晶高分子等... 详细信息

近年来，具有柱状结构的侧链高分子体系，如瓶刷状聚合物等，因其特殊的超软、超弹性、快速应变硬化等有趣的黏弹性而受到学术界高度重视.本综述对相关研究进展做了一些梳理和总结.主要介绍了瓶刷链、树枝化聚合物、甲壳型液晶高分子等几类经典的以“单链超分子柱”为特征的侧链高分子的结构和线性黏弹性，并以楔形侧链高分子为例介绍了“多链超分子柱”的性质.在简述柱状侧链高分子体系功能应用方面的探索之后，也扼要讨论了研究中存在的问题与挑战.虽然目前柱状侧链高分子的缠结及微相分离带来的复杂松弛行为的物理机制还不十分明晰，但对于这类高分子的深入研究无疑将为新型黏弹材料的设计和制造提供新的思路和坚实的理论基础.

关键词：侧链高分子柱状结构黏弹性缠结逐次松弛

体外模拟消化对黄芪多糖APS-Ⅱ结构和免疫活性的影响

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中草药 2024年第16期55卷 5514-5524页

作者：冯仕红李晓飞李科吕弯弯文雨薇秦雪梅杜昱光李震宇山西大学中医药现代研究中心山西太原030006 山西大学化学生物学与分子工程教育部重点实验室山西太原030006 地产中药功效物质研究与利用山西省重点实验室山西太原030006 山西省农产品质量安全中心山西太原030006 中国科学院过程工程研究所北京100190

目的从黄芪多糖(Astragalus polysaccharides,APS)中分离制备APS-Ⅱ,探究其体外消化后产物的结构和免疫活性的变化。方法采用体外模拟唾液、胃液和肠模型研究APS-Ⅱ经唾液、胃液和小肠液消化后的相对分子质量分布、单糖组成、还原糖含... 详细信息

目的从黄芪多糖(Astragalus polysaccharides,APS)中分离制备APS-Ⅱ,探究其体外消化后产物的结构和免疫活性的变化。方法采用体外模拟唾液、胃液和肠模型研究APS-Ⅱ经唾液、胃液和小肠液消化后的相对分子质量分布、单糖组成、还原糖含量、官能团和表面形态的变化,同时进行体外免疫活性实验,比较APS-Ⅱ经体外消化以后的形式及活性的变化。结果唾液对APS-Ⅱ无明显影响;而在胃消化0~6 h的过程中,多糖的相对分子质量从5.956×10^(3)降至3.745×10^(3),还原糖含量从0.333 mg/mL增加至0.348 mg/mL,红外光谱显示在1649~1029 cm^(-1)吸收峰强度不同,游离单糖半乳糖醛酸(galacturonic acid,GalA)被释放;甲基化结果显示发现APS-Ⅱ经唾液、胃液消化后,糖苷键以1,4葡萄糖连接为主;肠液消化产物中糖苷键存在1,3半乳糖连接。体外免疫活性实验表明,肠液消化产物促进RAW264.7巨噬细胞吞噬活力以及释放一氧化氮(nitric oxide,NO)、白细胞介素-10(interleukin-10,IL-10)、肿瘤坏死因子-α(tumor necrosis factor-α,TNF-α)的能力较强。结论APS-Ⅱ在胃肠道中可以被消化,且经胃肠液消化后免疫活性增强,推测与其相对分子质量、单糖组成和糖苷键连接方式相关。

关键词：黄芪多糖 APS-Ⅱ 体外消化结构变化免疫活性

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可控分子量透明质酸的生物合成研究进展

合成生物学 2024年

作者：肖森胡立涛石智诚王发银余思婷堵国成陈坚康振江南大学生物工程学院糖化学与生物技术教育部重点实验室江南大学未来食品科学中心江苏省产业技术研究院食品生物技术研究所江南大学生物工程学院工业生物技术教育部重点实验室

透明质酸（Hyaluronic acid, HA）是一种在化妆品、食品和医疗领域广泛应用的天然直链酸性粘多糖。根据分子量大小，HA可分为高、中、低三类，不同分子量的HA具有不同的功能和应用场景。随着微生物发酵技术取代传统动物组织提取法，HA... 详细信息

透明质酸（Hyaluronic acid, HA）是一种在化妆品、食品和医疗领域广泛应用的天然直链酸性粘多糖。根据分子量大小，HA可分为高、中、低三类，不同分子量的HA具有不同的功能和应用场景。随着微生物发酵技术取代传统动物组织提取法，HA工业化生产取得了巨大进步。然而，天然HA合成菌株兽疫链球菌的缺点如潜在致病性以及难以分子改造，限制了不同分子量HA的生物合成研究。近年来，随着特定分子量HA需求的不断增长，代谢工程和合成生物学技术已广泛应用于HA生物合成与分子量调控。本文首先分析了中高分子量HA合成的限制性因素，重点讨论了HA前体合成途径的基因调控及竞争支路的弱化。其次，探讨了HA合酶、前体供应和发酵条件对超高分子量HA合成的影响。最后，总结了低分子量HA的制备策略，包括物理化学法、酶法和微生物直接发酵法。本文综述了这些最新的研究进展，针对HA的生物合成与分子量调控面临的挑战：高分子量HA分子量不够高、中高分子量HA合成能力弱和低分子量HA分子量可控性差三方面展开系统性综述，加强对HA生物合成与分子量调控策略的理解，助力实现可控分子量HA的高效生物合成。

关键词：透明质酸分子量生物合成代谢工程合成生物学

氯取代近红外双缆共轭高分子材料与低能量损失单组分有机太阳能电池

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物理化学学报 2024年第8期40卷 28-35页

作者：李若男梁世洁许韵华张翠芬唐正刘柏侨李韦伟北京交通大学物理科学与工程学院北京100044 北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029 之江实验室智能芯片与器件研究中心杭州311121 东华大学先进低维材料中心上海201620

近红外型双缆共轭高分子材料的光电转换效率(PCE)已经超过了10%,然而较大的能量损失限制了其性能的进一步提升。本工作中,我们合成了两个氯取代的近红外双缆共轭聚合物材料,分别命名为as-DCPIC-Cl和as-DCPIC-2Cl。氯原子的引入使得单组... 详细信息

近红外型双缆共轭高分子材料的光电转换效率(PCE)已经超过了10%,然而较大的能量损失限制了其性能的进一步提升。本工作中,我们合成了两个氯取代的近红外双缆共轭聚合物材料,分别命名为as-DCPIC-Cl和as-DCPIC-2Cl。氯原子的引入使得单组分有机太阳能电池的能量损失低至0.57 eV。其中,基于as-DCPIC-Cl的器件实现了10.14%的PCE,为基于非稠环电子受体的双缆共轭聚合物的最高性能。研究表明,氯原子在实现高性能单组分有机太阳能电池方面具有重要的作用。

关键词：双缆共轭高分子单组分有机太阳能电池近红外能量损失

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缩合型阻燃陶瓷化硅橡胶的制备和性能

合成橡胶工业 2024年第2期47卷 87-92页

作者：储甜甜邢叔文李子阳刘润竹张孝阿王成忠张军营北京化工大学材料科学与工程学院/碳纤维及功能高分子教育部重点实验室北京100029

以α,ω-端羟基聚硅氧烷为基体、复合陶瓷粉和气相白炭黑为填料,通过脱氢缩合制备了阻燃陶瓷化硅橡胶,考察了复合陶瓷粉用量、生胶侧基种类和烧蚀温度对阻燃陶瓷化硅橡胶性能的影响。结果表明,当复合陶瓷粉用量为120份(质量)时,含侧甲基... 详细信息

以α,ω-端羟基聚硅氧烷为基体、复合陶瓷粉和气相白炭黑为填料,通过脱氢缩合制备了阻燃陶瓷化硅橡胶,考察了复合陶瓷粉用量、生胶侧基种类和烧蚀温度对阻燃陶瓷化硅橡胶性能的影响。结果表明,当复合陶瓷粉用量为120份(质量)时,含侧甲基的107硅橡胶的各项物理机械性能几乎同时达到最佳,拉伸强度4.69 MPa,扯断伸长率686%,邵尔A硬度48,弯曲强度12.29 MPa。相比于107硅橡胶和含侧苯基的108硅橡胶,由含侧甲基乙烯基的109硅橡胶制备的陶瓷化硅橡胶具有更好的热稳定性,1000℃下的残炭质量分数高达86%;具有更优异的阻燃性能,极限氧指数为49.5%,垂直燃烧等级为V-0级;同时还具有更低的成瓷温度,在600℃时成瓷效果良好。

关键词：硅橡胶脱氢缩合陶瓷化物理机械性能阻燃性能热稳定性能

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大孔树脂对镍钴萃取废水中有机物的吸附性能

过程工程学报 2024年第2期24卷 227-237页

作者：向波刘晨明曹仁强段锋李玉平中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京市过程污染控制工程技术研究中心中国科学院化学化工科学数据中心中国科学院过程工程研究所北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

镍钴溶剂萃取废水属于含高盐、高有机物废水,有机物不仅造成化学需氧量(COD)超标、还会引起蒸发结晶过程起泡、结晶困难和产生废盐等问题,严重制约废水近零排放。本研究通过对比四种典型大孔树脂的微观结构以及对镍钴溶剂萃取废水中有... 详细信息

镍钴溶剂萃取废水属于含高盐、高有机物废水,有机物不仅造成化学需氧量(COD)超标、还会引起蒸发结晶过程起泡、结晶困难和产生废盐等问题,严重制约废水近零排放。本研究通过对比四种典型大孔树脂的微观结构以及对镍钴溶剂萃取废水中有机物的吸附性能,探究了大孔树脂的结构与吸附性能之间的关系。研究发现,具有合理孔径分布和较大比表面积的ORZ-A2型树脂的吸附容量最优,单级静态吸附总有机碳(TOC)去除率为70.79%,总磷(TP)去除率为83.11%。通过GC-MS表征吸附前后镍钴溶剂萃取废水中的有机物组成,发现废水中有机物成分主要是以2-乙基己酸为代表的有机磷萃取剂及其水解产物和衍生物。四种大孔树脂对有机磷酸萃取剂和2-乙基己酸吸附效果较好,但吸附出水中有机物主要为戊酸,以戊酸为代表的水溶性小分子有机物可能是影响TOC去除效果进一步提升的关键。通过吸附动力学分析表明,大孔树脂对有机物的吸附动力学符合准二级动力学模型。热力学参数的计算结果表明树脂对有机物的吸附是自发的、放热的物理吸附过程。本工作为指导大孔树脂吸附镍钴溶剂萃取废水中有机物技术的工业化应用提供了理论依据。

关键词：镍钴溶剂萃取废水有机污染物大孔树脂吸附 ORZ-A2