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CUL2-RING泛素连接酶识别羧基端降解子的机制

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中国科学:化学 2025年

作者：许超樊新元高新娇戚炜细胞动力学教育部重点实验室中国科学技术大学生命科学与医学部北京大学化学与分子工程学院上海科技大学生命科学与技术学院基因编辑中心

细胞生命活动的可塑性调控在分子水平表现为生物大分子动态相互作用与稳态调控.泛素-蛋白酶体系统是调控细胞内蛋白质降解的主要途径,其功能异常是导致肿瘤等疾病发生与发展的重要原因.在泛素化级联通路中,泛素连接酶E3负责识别并催化... 详细信息

细胞生命活动的可塑性调控在分子水平表现为生物大分子动态相互作用与稳态调控.泛素-蛋白酶体系统是调控细胞内蛋白质降解的主要途径,其功能异常是导致肿瘤等疾病发生与发展的重要原因.在泛素化级联通路中,泛素连接酶E3负责识别并催化底物聚泛素化.近年来,本研究团队综合利用结构生物学、化学生物学与细胞生物学等方法,解析了Cullin 2-RING泛素连接酶复合物组装机制及其识别底物羧基端降解子的分子机制,阐明了复合物活性受类泛素化修饰激活的机理,并发现了若干可用于设计蛋白降解靶向嵌合体的新靶标.最后,本文展望了未来基于泛素连接酶的底物识别机制开发靶向蛋白质降解剂,以及将该技术与新的化学生物学方法相结合开发新工具的可能性.

关键词：泛素化修饰泛素-蛋白酶体系统泛素连接酶羧基端降解子蛋白降解靶向嵌合体(PROTAC)

高效液相色谱-串联质谱法分析游离RNA修饰核苷的研究进展

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色谱 2025年第1期43卷 3-12页

作者：张绿叶张维冰汪海林中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 华东理工大学化学与分子工程学院上海市功能性材料化学重点实验室上海200237 中国科学院大学北京100049

核糖核苷酸(RNA)的转录后修饰在基因表达调控中发挥重要作用,而RNA在降解与再合成过程中产生大量游离核苷,包含未修饰的基础核苷和多种类型的修饰核苷。修饰核苷无法被进一步分解,在胞内积累,或在转运蛋白作用下运输到胞外环境,直到被... 详细信息

核糖核苷酸(RNA)的转录后修饰在基因表达调控中发挥重要作用,而RNA在降解与再合成过程中产生大量游离核苷,包含未修饰的基础核苷和多种类型的修饰核苷。修饰核苷无法被进一步分解,在胞内积累,或在转运蛋白作用下运输到胞外环境,直到被机体代谢,并在过程中发挥信号分子的作用。对生物样本中各级代谢物中修饰核苷的准确鉴定与定量能够为RNA降解和游离修饰核苷排泄调控提供重要信息,协助研究其生物学功能和发现潜在的临床应用。例如,小分子修饰核苷在应激反应和疾病状态下作为信号分子调控机体的应答;病理状态下体液和组织中发生特异性变化的修饰核苷可作为生物标志物,为疾病的诊断和治疗提供信息。高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)技术作为一种高灵敏度、高选择性、快速高效的分析工具,已在游离修饰核苷分析中展现出重要的应用价值。但HPLC-MS/MS准确分析游离修饰核苷仍面临一些挑战,如生物样品成分的复杂性,多种类目标物的化学性质差异,多种目标物的含量呈数量级的差异,以及众多的修饰核苷中同分异构体的干扰等。这些因素使得开发同时定量多种核苷的HPLC-MS/MS方法难度增加。本综述介绍了内源性游离RNA修饰核苷的来源及检测方法,概述了HPLC-MS/MS技术在内源性核苷分析中的样品前处理、色谱分离、质谱检测模式和定量方法开发等方面的研究进展,并综述了游离RNA修饰核苷的生物学功能、调控机制研究和作为疾病潜在分子标志物等的应用。

关键词： RNA修饰代谢物分析高效液相色谱-串联质谱修饰核苷

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石墨烯的光化学修饰方法

化学学报 2014年第3期72卷 289-300页

作者：周琳张黎明廖磊杨明媚谢芹彭海琳刘志荣刘忠范北京大学纳米化学研究中心北京大学化学与分子工程学院

石墨烯是由sp2杂化碳原子组成的具有蜂窝状结构的二维原子晶体.石墨烯的共价化学修饰是石墨烯研究领域的一个新的热点,也是石墨烯材料的表面改性和能带调控、以及合成新型二维石墨烯衍生物的重要途径.完整的二维蜂窝结构和离域大π键使... 详细信息

石墨烯是由sp2杂化碳原子组成的具有蜂窝状结构的二维原子晶体.石墨烯的共价化学修饰是石墨烯研究领域的一个新的热点,也是石墨烯材料的表面改性和能带调控、以及合成新型二维石墨烯衍生物的重要途径.完整的二维蜂窝结构和离域大π键使得石墨烯的化学性质非常稳定,难以通过常规的化学反应获得高效的表面修饰,这是石墨烯共价化学的主要挑战.近年来,我们发展了一系列基于光化学原理的石墨烯共价修饰方法,利用光化学过程产生的活性自由基实现了石墨烯的高效共价加成和氧化反应,为石墨烯的光化学能带工程奠定了理论和实验基础.本文将以这些研究成果为主线,系统地阐述石墨烯的光化学修饰方法及其二维反应特性,并对该领域的未来发展趋势和所面临的挑战进行简要的展望.

关键词：石墨烯光化学自由基光氯化光催化非对称修饰

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酞菁铅在石墨烯表面吸附行为的拉曼光谱研究

物理化学学报 2012年第10期28卷 2355-2362页

作者：凌曦张锦北京大学化学与分子工程学院北京大学纳米化学研究中心北京100871

利用石墨烯增强拉曼散射效应可以获得与石墨烯接触的某些分子的拉曼增强信号,并且对于不同的分子或振动模,其拉曼增强因子不同.根据这一特征,本工作利用拉曼光谱技术对石墨烯表面上酞菁铅(PbPc)分子Langmuir-Blodgett(LB)膜在退火过程... 详细信息

利用石墨烯增强拉曼散射效应可以获得与石墨烯接触的某些分子的拉曼增强信号,并且对于不同的分子或振动模,其拉曼增强因子不同.根据这一特征,本工作利用拉曼光谱技术对石墨烯表面上酞菁铅(PbPc)分子Langmuir-Blodgett(LB)膜在退火过程中吸附构型的变化进行了跟踪研究.发现随着退火温度的升高,石墨烯表面上PbPc分子的拉曼信号经历了一个先增强后减弱的过程,在升华温度点附近强度达到最大,表明PbPc发生了由直立向平躺取向的转变;同时,在PbPc分子升华温度点附近,由于对称性破坏导致散射截面低的振动模出现,并且该振动模强度随着退火温度的进一步升高而增强,表明非平面的PbPc分子受石墨烯π-π相互作用的影响而形变加剧,向平面结构转变;在更高的退火温度下,则出现一些不属于PbPc分子的拉曼振动峰,表明PbPc分子在石墨烯表面由Pb(II)被还原成Pb(0).

关键词：石墨烯酞菁铅石墨烯增强拉曼散射分子形变

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石墨炔负载金属原子催化剂研究进展

科学通报 2019年第35期64卷 3649-3664页

作者：李加强张锦北京大学化学与分子工程学院纳米化学研究中心

金属原子催化剂实现了原子百分之百利用率,具有高选择性和高活性等特点.但由于单个原子表面能大,容易团聚成纳米颗粒,稳定金属原子催化剂的制备对基底提出了较高的要求.石墨炔的特殊结构使其成为一种潜在的金属原子催化剂载体.石墨炔是... 详细信息

金属原子催化剂实现了原子百分之百利用率,具有高选择性和高活性等特点.但由于单个原子表面能大,容易团聚成纳米颗粒,稳定金属原子催化剂的制备对基底提出了较高的要求.石墨炔的特殊结构使其成为一种潜在的金属原子催化剂载体.石墨炔是一种由sp^2和sp杂化碳原子共同组成的新型碳的同素异形体.由于碳碳三键具有线性、无顺反异构和高共轭性等优点,使得石墨炔具有类似石墨烯的二维平面结构,同时具有高导电性、高比表面积、结构稳定等优异性质.石墨炔结构中的sp杂化碳原子能与金属原子形成强的共价键,从而使金属单原子能稳定存在石墨炔结构中;因此石墨炔是一种理想的金属原子催化剂载体.本文从石墨炔负载金属原子催化剂的结构出发,论述了石墨炔负载金属原子催化剂的研究进展,包括石墨炔负载金属原子催化剂的结构、制备方法、表征手段,重点论述了石墨炔负载金属原子催化剂在电化学催化领域的理论和实验进展.实验证明石墨炔负载的贵金属(Pt和Pd)原子催化剂以及过渡金属原子(Ni和Fe)催化剂都具有优异的电化学催化活性和循环使用性能.

关键词：石墨炔金属原子催化剂载体电化学催化

北宋定窑茶叶末釉的微观结构与矿物形态学研究

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岩矿测试 2025年第1期44卷 115-126页

作者：徐建业王富芳梁汉东李展平煤炭精细勘探与智能开发全国重点实验室北京100083 中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院北京100083 清华大学分析中心北京100084 清华大学化学系有机光电子与分子工程教育部重点实验室北京100084

茶叶末釉古瓷作为最早出现的结晶釉之一,开展深入研究可明确其矿物晶体特征、呈色机理以及古代烧制工艺,丰富古陶瓷数据库。目前相关研究多来源于二十世纪末,样本稀少且囊括的年代和窑口严重不足,所用科学仪器多已淘汰,亟需更多实验分... 详细信息

茶叶末釉古瓷作为最早出现的结晶釉之一,开展深入研究可明确其矿物晶体特征、呈色机理以及古代烧制工艺,丰富古陶瓷数据库。目前相关研究多来源于二十世纪末,样本稀少且囊括的年代和窑口严重不足,所用科学仪器多已淘汰,亟需更多实验分析与数据支撑。本文采用光学显微镜(OM)、激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)、激光共聚焦拉曼光谱(LRS)、飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)等现代科学仪器对北宋定窑茶叶末釉样本中矿物晶体开展了分析和表征。结果表明,釉中主晶相与辽金龙泉务窑一致,为钙长石和辉石;釉面整体表现为酱-黑色釉基质富铁(Fe2O3含量均值9.73%)和矿物结晶富铁(Fe2O3含量均值11.33%),除α-Fe2O3和Fe3O4晶体等熔后重结晶矿物,还有铁镁尖晶石、残余高岭石等未融熔矿物,反演出制釉原料中有镁的加入以及烧成温度可能低于1200℃,异于前人高温烧制的观点。SIMS离子成像揭示了胎釉交界处为厚约20~80μm的钙长石晶体层,而非化妆土或玻璃态的致密反应层。研究揭示了茶叶末古瓷中Fe元素不均匀富集,部分区域过饱和而析出含铁矿物晶体,釉面颜色则主要由黄褐色的矿物晶体斑点和酱-黑色玻璃基质共同组成,同时ToF-SIMS在古瓷微区原位的形貌结构和元素分析上效果显著,能够辨别钙长石、碱性长石等微米级矿物。

关键词：茶叶末瓷矿物元素成像 ToF-SIMS LA-ICP-MS

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石墨烯纤维材料的化学气相沉积生长方法

物理化学学报 2022年第2期38卷 34-48页

作者：程熠王坤亓月刘忠范北京大学纳米化学研究中心北京分子科学国家研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871 北京石墨烯研究院北京100095

石墨烯纤维材料是以石墨烯为主要结构基元沿某一特定方向组装而成或由石墨烯包覆纤维状基元形成的宏观一维材料。根据组成基元的不同可将石墨烯纤维材料分为石墨烯纤维和石墨烯包覆复合纤维。石墨烯纤维材料在一维方向上充分发挥了石墨... 详细信息

石墨烯纤维材料是以石墨烯为主要结构基元沿某一特定方向组装而成或由石墨烯包覆纤维状基元形成的宏观一维材料。根据组成基元的不同可将石墨烯纤维材料分为石墨烯纤维和石墨烯包覆复合纤维。石墨烯纤维材料在一维方向上充分发挥了石墨烯高强度、高导电、高导热等特点,在智能纤维与织物、柔性储能器件、便携式电子器件等领域具有广阔的应用前景。随着化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition,CVD)制备石墨烯薄膜技术的发展,CVD技术也逐渐应用于石墨烯纤维材料的制备。利用CVD法制备石墨烯纤维可避免传统纺丝工艺中繁琐的氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)还原过程。同时,通过CVD法直接将石墨烯沉积至纤维表面可以保证石墨烯与纤维基底之间强的粘附作用,提高复合纤维的稳定性,同时可实现对石墨烯质量的有效调控。本文综述了石墨烯纤维材料的CVD制备方法,石墨烯纤维材料优异的力学、电学、光学性质及其在智能传感、光电器件、柔性电极等领域的应用,并展望了CVD法制备石墨烯纤维材料未来的发展方向。

关键词：化学气相沉积石墨烯纤维石墨烯玻璃纤维石墨烯金属纤维

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3-甲酰基色酮与异硫氰基氧吲哚的Michael/环化串联反应

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北京理工大学学报 2025年第1期45卷 105-110页

作者：杜大明耿雪洋北京理工大学化学与化工学院医药分子科学与制剂工程工业和信息化部重点实验室北京100081

多环色满酮化合物作为多种天然产物和药物分子的核心结构,具有抗癌、抗炎、抗菌和神经保护等多种药理活性,因而吸引了众多有机化学家的关注.由色酮衍生物构建色满酮化合物能够在进一步丰富色满酮结构分子库的同时填补相关色酮化合物研... 详细信息

多环色满酮化合物作为多种天然产物和药物分子的核心结构,具有抗癌、抗炎、抗菌和神经保护等多种药理活性,因而吸引了众多有机化学家的关注.由色酮衍生物构建色满酮化合物能够在进一步丰富色满酮结构分子库的同时填补相关色酮化合物研究方面的空白.利用3-甲酰基色酮和3-异硫氰基氧吲哚的Michael/环化串联反应,能够以较高的产率(高达92%)和优异的非对映选择性(高达>20:1 dr)得到相应的螺杂环产物.通过该反应成功构建了一系列的具有3个连续立体中心,并且含有一个4取代碳的吡咯烷基螺环氧吲哚-色满酮类化合物,同时对该反应的不对称催化反应条件也进行了初步探索.

关键词：有机合成不对称催化色酮方酰胺 3-异硫氰基氧吲哚螺杂环化合物

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石墨烯玻璃：玻璃表面上石墨烯的直接生长

物理化学学报 2016年第1期32卷 14-27页

作者：陈旭东陈召龙孙靖宇张艳锋刘忠范北京大学化学与分子工程学院北京大学纳米化学研究中心北京100871 北京大学工学院北京100871

玻璃是一种历史悠久、用途广泛的无定形硅酸盐材料,而石墨烯则是近年来发现的仅由碳原子组成的二维层状材料。石墨烯具有超高的机械强度、导电性、导热性和透明性,恰好与传统的玻璃形成互补。将石墨烯与玻璃结合在一起,在保持透明性的... 详细信息

玻璃是一种历史悠久、用途广泛的无定形硅酸盐材料,而石墨烯则是近年来发现的仅由碳原子组成的二维层状材料。石墨烯具有超高的机械强度、导电性、导热性和透明性,恰好与传统的玻璃形成互补。将石墨烯与玻璃结合在一起,在保持透明性的基础上,同时赋予普通玻璃导电性、导热性和表面疏水性,具有非常重要的实际意义和理论价值。相比于液相涂膜或者转移的方法,直接在玻璃表面生长石墨烯能够从根本上避免由于污染和破损引起的石墨烯性能的下降,从而发展出一种新型材料——石墨烯玻璃。本文介绍了我们研究组在各种玻璃表面直接生长石墨烯的研究进展,其中包括石墨烯在固态耐高温玻璃和熔融态玻璃表面的高温生长,以及利用等离子体辅助手段实现石墨烯在普通玻璃表面的低温生长,并以此为基础发展出多种基于石墨烯玻璃的应用实例。总结展望了石墨烯玻璃的制备和应用的未来挑战与发展方向。

关键词：石墨烯固态玻璃熔融态玻璃化学气相沉积等离子体辅助