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风化壳淋积型稀土矿浸取过程的模拟计算研究IV：考虑净吸附的液-固萃取模型

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中国稀土学报 2024年

作者：程福祥吴声廖春生孙聆东严纯华中稀(北京)稀土研究院有限公司北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室北京分子科学中心

风化壳淋积型稀土矿山粘土中常具有对浸矿剂离子或稀土离子的净吸附能力。假定净吸附形式为对浸矿剂NH4+的物理吸附和专性吸附以及对RE3+的离子交换吸附，建立了考虑净吸附的风化壳淋积型稀土矿液-固萃取浸取模型，并计算讨论了不同净... 详细信息

风化壳淋积型稀土矿山粘土中常具有对浸矿剂离子或稀土离子的净吸附能力。假定净吸附形式为对浸矿剂NH4+的物理吸附和专性吸附以及对RE3+的离子交换吸附，建立了考虑净吸附的风化壳淋积型稀土矿液-固萃取浸取模型，并计算讨论了不同净吸附类型对于稀土浸取过程和浸取效果的影响。结果显示，矿土中存在对NH4+的物理吸附和专性吸附均可导致浸出液中稀土峰值浓度降低；矿土对NH4+的净吸附能力增加还将导致浸矿剂消耗增加。通常半风化矿可净吸附离子相稀土，对于相同稀土品位的半风化原矿，净吸附RE3+能力越强，母液中稀土穿透越为滞后，稀土穿透曲线拖尾现象也越严重，同时因净吸附稀土的矿土相当于提升了稀土品位而使硫酸铵投入/稀土产出比增大；半风化层中存在的稀土净吸附位点因可吸附前锋浸矿液中的RE3+离子，理论上与已吸附了RE3+离子的位点等效消耗浸矿剂。

关键词：风化壳淋积型稀土矿柱浸液-固萃取模型离子交换机理净吸附

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功能化多孔氮化碳材料对铀的吸附性能研究

化工学报 2024年第4期75卷 1616-1629页

作者：孟园倪善刘亚锋王文杰赵越朱育丹杨良嵘南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 中国科学院过程工程研究所盐湖资源绿色高值利用重点实验室石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

从海水和废水中分离和富集铀对能源的可持续发展和保护环境具有重要意义。通过一步碱化和热缩聚三聚氰胺制备了一种富含氰基和羟基的多孔氮化碳吸附剂(d-g-CN),研究其对铀的吸附性能。吸附实验结果表明,在pH=6.0和298 K的条件下,d-g-CN... 详细信息

从海水和废水中分离和富集铀对能源的可持续发展和保护环境具有重要意义。通过一步碱化和热缩聚三聚氰胺制备了一种富含氰基和羟基的多孔氮化碳吸附剂(d-g-CN),研究其对铀的吸附性能。吸附实验结果表明,在pH=6.0和298 K的条件下,d-g-CN对铀的吸附在3 h达到吸附平衡,饱和吸附容量为2476.23 mg∙g^(-1)。吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温模型。此外,d-g-CN具有优异的选择性和循环性,在溶液中存在多种竞争离子时,d-g-CN对铀的吸附分配系数达到1.48×10^(4)ml∙g^(-1),并且6次循环后吸附效率仍保持在89.5%。由于d-g-CN较大的比表面积提供了更多的吸附位点,同时氰基和羟基等功能基团与铀存在配位作用,因此d-g-CN表现出优异的吸附性能,在低浓度铀的提取方面具有一定的应用潜力。

关键词：氮化碳铀海水废水吸附选择性

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钙钛矿墨水喷墨印刷工艺参数研究

印刷与数字媒体技术研究 2024年第2期 66-74页

作者：王雨欣张婉张伟民齐英群赵星宇闵思源吴优彭晶铃刘创纪黄蓓青北京印刷学院印刷与包装工程学院北京102600

为实现压电喷墨印刷制备大面积均匀性高质量电子器件,提高印刷品质量及其稳定性,需要对喷墨打印参数控制进行研究。本研究利用喷墨印刷钙钛矿墨水,通过控制墨滴点间距和喷头电压等工艺参数,研究了墨滴喷射状态对墨层表观形貌、打印效果... 详细信息

为实现压电喷墨印刷制备大面积均匀性高质量电子器件,提高印刷品质量及其稳定性,需要对喷墨打印参数控制进行研究。本研究利用喷墨印刷钙钛矿墨水,通过控制墨滴点间距和喷头电压等工艺参数,研究了墨滴喷射状态对墨层表观形貌、打印效果的影响。结果表明,墨滴点间距的合适范围与墨滴铺展半径有关。本实验条件下,喷头电压为12V、墨滴点间距在16~22μm时,喷墨状态和墨层打印效果较好。通过本研究可以为喷墨印刷制备新型功能性材料器件提供参考。

关键词：喷墨印刷压电喷墨墨滴点间距喷头电压工艺参数

光和热驱动金催化邻炔基酚与芳基重氮盐的反应:两种机制相似性和差异性的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 87-99,I0036-I0092,I0118页

作者：金蕊郭昕怡彭灵雅刘向洋方维海崔刚龙北京师范大学化学学院理论及计算光化学教育部重点实验室北京100875 四川师范大学化学与材料科学学院成都610068

实验上发现,邻炔基酚与芳基重氮盐在热催化和光催化条件下反应可生成不同的产物,然而反应机理尚不清晰.本文采用MSCASPT2和密度泛函理论方法研究了热和光驱动反应的催化机理.结果表明,热催化和光催化反应的初始历程相同,都是在HCO3-协... 详细信息

实验上发现,邻炔基酚与芳基重氮盐在热催化和光催化条件下反应可生成不同的产物,然而反应机理尚不清晰.本文采用MSCASPT2和密度泛函理论方法研究了热和光驱动反应的催化机理.结果表明,热催化和光催化反应的初始历程相同,都是在HCO3-协助下由Au(Ⅰ)催化剂和邻炔基酚反应得到乙烯基Au(Ⅰ)中间体.在此过程中,Au(l)催化剂与邻炔基酚反应克服14.8 kcal/mol的能垒生成结构扭曲的配合物,此时邻炔基酚的C≡C三键被活化.随后,乙烯基Au(Ⅰ)中间体和芳基重氮盐形成复合物,热催化和光催化反应开始分叉.在黑暗条件下,反应克服15.7 kcal/mol的能垒后生成最终的热催化产物,此时芳基重氮盐的末端N原子直接与乙烯基Au(Ⅰ)中间体的C原子成键.在光照条件下,复合物首先弛豫到激发单重态,经9.8×10^(9)s^(-1)的高效系间窜跃过程衰变到T_(1)态.在T_(1)态,克服7.8 kcal/mol的能垒完成脱氮反应,产生与乙烯基Au(Ⅰ)中间体的Au原子具有相互作用的芳基自由基,随后发生系间窜跃过程到达基态.在基态形成最终的光催化产物.本研究为理解Au(Ⅰ)催化剂与芳基重氮盐的热催化和光催化反应提供了重要的机理见解,发现了无辐射跃迁在光催化反应中的关键作用.

关键词：光氧化还原催化过渡金属配合物密度泛函理论反应机理 Au(Ⅰ)催化剂光物理芳基重氮盐邻炔基酚

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微波辅助合成促进铬酸铋晶体的光生电荷分离

物理化学学报 2024年第1期40卷 28-29页

作者：张珹博陶晓萍蒋文超郭俊雪张鹏飞李灿李仁贵中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026

为了将可再生太阳能转化为化学物质,探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员,铬酸铋(Bi_(2)CrO_(6))的带隙约为1.9 eV,在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而,Bi_(2)CrO_(6... 详细信息

为了将可再生太阳能转化为化学物质,探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员,铬酸铋(Bi_(2)CrO_(6))的带隙约为1.9 eV,在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而,Bi_(2)CrO_(6)较差的电荷分离性能限制了其在光催化中的应用。本文采用微波辅助水热合成方法制备了具有规则形貌的Bi_(2)CrO_(6)晶体,该晶体具有结晶度高、形貌均匀的优点。与传统制备方法相比,微波辐照实现了体系的快速加热,极大地加速了成核和生长的化学反应,从而在几分钟内形成了Bi_(2)CrO_(6)晶体。微波辅助合成的Bi_(2)CrO_(6)晶体在光催化和光电化学测试中表现出更好的光生电荷分离以及水氧化活性。此外实验中观察到光生电子和空穴在Bi_(2)CrO_(6)晶体的不同晶面之间发生空间分离,通过进一步在不同晶面上光沉积选择性负载还原和氧化助催化剂,显著增强了光催化活性。这项工作为制备高效太阳能转换的半导体光催化剂提供了一种可行的解决方案。

关键词：微波合成铬酸铋半导体光催化水氧化

苝二酰亚胺共价有机框架超级还原剂用于高效光催化芳基卤化物还原反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 171-183页

作者：金昱丞刘小琳曲琛李长骏王海龙詹晓宁曹昕怡李晓锋于宝秋张琪齐冬冬姜建壮北京科技大学化学系功能分子与晶态材料科学与应用北京市重点实验室北京材料基因组工程高级创新中心北京100083 北京化工大学材料科学与工程学院有机-无机复合材料国家重点实验室北京100029

自由基离子型分子光催化剂被证实是具有很强还原能力的可见光超级还原剂,它们在促进惰性的有机反应(例如将芳基卤化物还原为芳基自由基)方面具有突出的催化能力.然而,由于分子聚集严重地降低其催化活性,因而针对非均相超级还原剂的研究... 详细信息

自由基离子型分子光催化剂被证实是具有很强还原能力的可见光超级还原剂,它们在促进惰性的有机反应(例如将芳基卤化物还原为芳基自由基)方面具有突出的催化能力.然而,由于分子聚集严重地降低其催化活性,因而针对非均相超级还原剂的研究较少.本文提出了一种新的方法来解决上述问题,通过溶剂热反应将具有连续光诱导电子转移机制的苝二亚胺超级还原剂(PDI)异质化为二维给体-受体(D-A)共价有机框架(COFs).即以N,N'-双(3-戊基)-2,5,8,11-四(4-甲酰基苯基)苝二酰亚胺(TFPDI)与1,3,6,8-四(4-氨基苯基)芘\(Py-TA)或2,3,6,7-四(4-氨基基苯基)四硫富瓦烯(TTF-TA)为原料,通过溶剂热反应分别制备了两种高晶态二维D-A型COF结构:USTB-21和USTB-22,并用于芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物的光催化还原反应.X射线衍射和理论模拟结果表明,USTB-21和USTB-22具有二维共价键连接的层状结构,分别呈现AA和AB的堆积方式.在各自最佳反应条件下,COFs显示出与均相催化剂相媲美的可见光催化性能,可高效地还原一系列芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物.其中,USTB-22在可见光驱动不同的芳香卤化物还原时,3 h内的转化率高达99%.瞬态吸收光谱结果表明,相比于均相催化剂(N,N'-双(2,6-二异丙基苯基)苝二酰亚胺),自由基阴离子激发态寿命是150 ps,USTB-21和USTB-22具有更长的激发态寿命,分别为210和260 ps.顺磁共振波谱测试结果证明,自由基阴离子光催化剂异质化成晶态D-A型COFs能够有效地促进电荷分离效率和延长激发态寿命.上述结果说明,USTB-22具有良好的光催化性能主要是因为其激发态寿命较长以及电荷分离效率较好.理论模拟结果表明,所制备的材料具有D-A型的电子结构.对COF的模型片段进行理论计算,揭示了各步反应路径中吉布斯自由能的变化,从而进一步阐明了光催化机理.在催化反应过程中,芳基卤化物还原途径可分为两个阶段:第一阶段为双光子能量输入和光驱电子转移,包括光子捕获和(TTF-PDI•−)^(*)产生以及光驱动电子转移到4-溴苯乙酮底物;第二阶段为能量输出,用于还原4-溴苯乙酮底物生成苯乙酮.综上所述,本文通过溶剂热反应将具有连续光诱导电子转移机制的苝二亚胺超级还原剂异质化为二维D-A型COFs结构.该结构在芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物等的光催化还原反应中,可很好地促进电子从光催化剂转移到反应物,进而显著提高光催化反应的活性和选择性;本研究对于未来设计新型自由基离子型高效光催化剂提供了新的思路.

关键词：苝酰亚胺共价有机骨架光催化剂均相芳基卤化物的还原

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新型钢抛光液中磨料的种类及其性能研究进展

表面技术 2024年第3期53卷 88-100,122页

作者：陈倚张偲淼屈蔚然郑书佳孙一嘉弓爱君北京科技大学化学与生物工程学院北京100083 北京科技大学功能分子与晶态材料科学与应用北京市重点实验室北京100083

磨料在抛光液中主要起机械作用,磨料的理化性质,如硬度、粒径、浓度等,是影响化学机械抛光(Chemical Mechanical Polishing,CMP)性能的重要因素,对抛光效率有较大影响。针对我国抛光液对外依赖、需求量大,但精度等指标达不到市场要求等... 详细信息

磨料在抛光液中主要起机械作用,磨料的理化性质,如硬度、粒径、浓度等,是影响化学机械抛光(Chemical Mechanical Polishing,CMP)性能的重要因素,对抛光效率有较大影响。针对我国抛光液对外依赖、需求量大,但精度等指标达不到市场要求等问题,同时由于磨料在抛光液的抛光性能中起着至关重要的作用,因此寻求效果更好的改性磨料或新型磨料材料,以促进化学机械抛光技术的发展势在必行。故此,归纳汇总近年来国内外研制出的新型钢抛光液,聚焦于抛光液磨料这一重要组分中不同物质的物化性质及其作用,对抛光性能(如材料去除率、表面粗糙度和光泽度等)的影响等,分类别阐述了不同物质的优劣势、复配协同作用以及在现有抛光液中的效果,为之后抛光液配方研究中磨料的选择提供参考。归纳总结发现,混合与复合磨料较单一磨料有较大的提升,稀土掺杂、核/壳结构等改进存在较大的研究价值,组分间的复配协同作用对抛光性能的提升有一定作用。最后,基于目前钢抛光液应用中存在的问题以及现有的具有前景的技术,对钢抛光液中磨料的发展进行了展望。

关键词：化学机械抛光抛光液钢磨料抛光机理

镍铁氢氧化物-磷化钴复合电极电催化分解水研究

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无机材料学报 2024年第4期39卷 374-382,I0003-I0006页

作者：杨博吕功煊马建泰中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学北京100049 兰州大学化学化工学院兰州730000

本研究采用水热-磷化-电化学沉积法在磷化钴表面构筑了金属氢氧化物层,制备了NiFeOH/CoP/NF复合电极,考察了复合电极电解水制氢的性能。在1.0 mol/L的KOH介质中,NiFeOH/CoP/NF复合电极表现出良好的催化电解水性能。在电流密度为100 mA/c... 详细信息

本研究采用水热-磷化-电化学沉积法在磷化钴表面构筑了金属氢氧化物层,制备了NiFeOH/CoP/NF复合电极,考察了复合电极电解水制氢的性能。在1.0 mol/L的KOH介质中,NiFeOH/CoP/NF复合电极表现出良好的催化电解水性能。在电流密度为100 mA/cm^(2)时,NiFeOH/CoP/NF复合电极电催化析氢(HER)和析氧反应(OER)所需的过电势分别为141和372 mV。在电流密度为10 mA/cm^(2)时,NiFeOH/CoP/NF同时用作阴极和阳极电解水所需电压仅为1.61 V。NiFeOH保护层增强了CoP在电解水反应中的活性和稳定性,NiFeOH/CoP/NF复合电极在恒电流电解中表现出高的HER和OER稳定性,活性可维持60000 s,性能未见明显衰减。将NiFeOH/CoP/NF两电极电解池与GaAs太阳能电池组成光伏-电解水系统,该系统在100 mW/cm^(2)模拟光照条件下,太阳能至氢能转化效率达到18.0%,并可稳定运行200 h。

关键词：磷化钴金属氢氧化物保护层电催化水分解稳定性

与硅基技术兼容的二维过渡金属硫族化合物电子器件

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科学通报 2024年第14期69卷 1906-1922页

作者：耿宇陈超陈匡磊张先坤张铮张跃北京科技大学前沿交叉科学技术研究院北京100083 后摩尔时代芯片关键新材料与器件教育部重点实验室北京100083 新能源材料与技术北京市重点实验室北京100083 北京材料基因工程高精尖创新中心北京100083 新金属材料国家重点实验室北京100083 北京科技大学材料科学与工程学院北京100083

作为现代信息社会的物理基石,以硅基材料为核心的集成电路极大推动了人类现代文明的进程.但是,随着晶体管特征尺寸微缩逐渐接近物理极限,传统硅基材料出现了电学性能衰退、异质界面失稳等挑战,导致集成电路数据处理能力提升难、功耗急... 详细信息

作为现代信息社会的物理基石,以硅基材料为核心的集成电路极大推动了人类现代文明的进程.但是,随着晶体管特征尺寸微缩逐渐接近物理极限,传统硅基材料出现了电学性能衰退、异质界面失稳等挑战,导致集成电路数据处理能力提升难、功耗急剧增加等问题产生.超薄二维过渡金属硫族化合物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)具有表面平整无悬挂键、电输运性能优异、静电控制力强、化学性质稳定等优势,可有效解决上述问题,被认为是后摩尔时代集成电路的最具潜力候选材料之一.目前,二维TMDCs集成电路研究在多个关键领域均取得了突破性成果,但距离产业化应用仍需要克服一些挑战.本文着重介绍了二维TMDCs材料与电子器件在集成电路应用的各方面优势,系统阐明了二维TMDCs集成电路在材料控制生长、范德华界面优化以及器件设计构筑等方面的关键科学问题,提出了相应解决办法和应对措施,分析了二维TMDCs集成电路产业化进程中的综合性挑战,明确了“与硅基技术兼容”二维TMDCs集成电路发展路线的优势、可行性与突破方向.

关键词：集成电路二维过渡金属硫族化合物电子器件与硅基技术兼容