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MoTiNbO/C复合负极材料的制备与性能研究

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化工新型材料 2024年

作者：张昊党兆涵韩现英卫高阳刘奇豪李建刚燃料清洁化及高效催化减排北京市重点实验室北京石油化工学院新材料与化工学院中国石化工程建设有限公司

Ti2Nb10O29具有理论容量高、结构稳定、安全性好等优势，是非常有应用前景的锂离子电池和锂离子电容器用新型负极材料，但其电子导电率极低，限制了应用。采用Mo掺杂和碳包覆双协同策略，经优化葡萄糖添加量所制Mo0.05Ti1.95Nb10O29/C... 详细信息

Ti2Nb10O29具有理论容量高、结构稳定、安全性好等优势，是非常有应用前景的锂离子电池和锂离子电容器用新型负极材料，但其电子导电率极低，限制了应用。采用Mo掺杂和碳包覆双协同策略，经优化葡萄糖添加量所制Mo0.05Ti1.95Nb10O29/C复合负极材料显著提升了充放电性能，0.1C充放电的可逆容量达到了313.6mAh/g，10C倍率下的可逆容量比Ti2Nb10O29的提升了72.3mAh/g，高达174.3mAh/g，且0.5C循环100圈后容量损失仅2.4%。第一性原理分析证明，该电性能的提升主要归因于Mo掺杂导致的Ti2Nb10O29材料本征电子导电性提高及碳包覆导致的材料颗粒间电子传输行为改善。

关键词：锂离子电池负极材料 Ti Nb O Mo掺杂碳包覆

Mo_(0.05)Ti_(1.95)Nb_(10)O_(29)/C复合负极材料的制备与性能研究

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化工新型材料 2024年第8期52卷 131-135,146页

作者：张昊党兆涵韩现英卫高阳刘奇豪李建刚北京石油化工学院新材料与化工学院燃料清洁化及高效催化减排北京市重点实验室北京102617 中国石化工程建设有限公司北京100101

Ti_(2)Nb_(10)O_(29)具有理论容量高、结构稳定、安全性好等优势,是非常有应用前景的锂离子电池和锂离子电容器用新型负极材料,但其电子导电率极低,限制了应用。采用Mo掺杂和碳包覆双协同策略,经优化葡萄糖添加量所制Mo_(0.05)Ti_(1.95)... 详细信息

Ti_(2)Nb_(10)O_(29)具有理论容量高、结构稳定、安全性好等优势,是非常有应用前景的锂离子电池和锂离子电容器用新型负极材料,但其电子导电率极低,限制了应用。采用Mo掺杂和碳包覆双协同策略,经优化葡萄糖添加量所制Mo_(0.05)Ti_(1.95)Nb_(10)O_(29)/C复合负极材料显著提升了充放电性能,0.1C充放电的可逆容量达到了313.6mAh/g,10C倍率下的可逆容量比Ti_(2)Nb_(10)O_(29)的提升了72.3mAh/g,高达174.3mAh/g,且0.5C循环100圈后容量损失仅2.4%。第一性原理分析证明,该电性能的提升主要归因于Mo掺杂导致的Ti_(2)Nb_(10)O_(29)材料本征电子导电性提高及碳包覆导致的材料颗粒间电子传输行为改善。

关键词：锂离子电池负极材料 Ti_(2)Nb_(10)O_(29) Mo掺杂碳包覆

白铅矿(PbCO_(3))和菱锌矿(ZnCO_(3))硫化机理的DFT研究

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第7期34卷 2328-2341页

作者：陈晔唐箫琴陈建华刘萌广西大学资源环境与材料学院广西高校矿物工程重点实验室省部共建特色金属与组合结构全寿命安全国家重点实验室南宁530004 云南省战略金属矿产资源绿色分离与富集重点实验室昆明650093 广西大学化学化工学院南宁530004 四川大学化工学院低碳技术与化学反应工程研究室成都610065

采用密度泛函理论(DFT)比较研究白铅矿(PbCO_(3))和菱锌矿(ZnCO_(3))硫化机理的差异。通过在PbCO_(3)/ZnCO_(3)表面构建Pb-S/Zn-S层来模拟硫化结构。层距和Mulliken电荷的结果表明,PbCO_(3)上形成稳定的Pb-S层,而ZnCO_(3)上形成的Zn-S层不稳定。由于Pb-S层具有高的共价性,而Zn-S层具有高的离子性,因此,硫化-黄药法对PbCO_(3)浮选有效,对ZnCO_(3)浮选无效。为了回收ZnCO_(3),需要强离子性捕收剂,因此,硫化-胺法在ZnCO_(3)浮选中应用较广。PbCO_(3)和ZnCO_(3)表面硫化层结构和浮选行为差异主要是由于金属离子(Pb^(2+)和Zn^(2+))和配体(O配体和S配体)极化率的不同以及Zn^(2+)3d^(10)轨道的惰性造成的。

关键词：密度泛函理论白铅矿菱锌矿硫化-黄药法硫化-胺法

沉淀剂对Co_(3)O_(4)催化分解N_(2)O的性能影响

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化工进展 2024年第4期43卷 1823-1831页

作者：孙巾茹宋傲磊赵明新赵田田王虹柯明中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249 北京石油化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617

以乙酸钴为钴源采用水热法制备了Co_(3)O_(4)催化剂,通过X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、N_(2)物理吸附脱附测试、H2程序升温还原、氧的程序升温脱附和X射线光电子能谱等表征手段对Co_(3)O_(4)催... 详细信息

以乙酸钴为钴源采用水热法制备了Co_(3)O_(4)催化剂,通过X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、N_(2)物理吸附脱附测试、H2程序升温还原、氧的程序升温脱附和X射线光电子能谱等表征手段对Co_(3)O_(4)催化剂的物理化学性质进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_(2)O活性,考察了不同沉淀剂(氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、尿素、碳酸铵、氨水)对催化剂催化分解N_(2)O的性能影响。结果表明,水热法制备的Co_(3)O_(4)催化剂均为尖晶石结构,不同沉淀剂影响催化剂形貌、氧化还原性能和催化分解N_(2)O活性;含有钠离子沉淀剂制备而得的催化剂活性高于其他催化剂,其促进了Co^(3+)到Co^(2+)的还原过程,影响了钴离子化学环境,提高了给电子能力,弱化了催化剂中的Co—O键,加快了反应过程中氧空位的再生,进而提高了自身的催化活性;其中含少量Na离子的Co_(3)O_(4)-NaOH催化剂具有较强的氧化还原性,O_(ads)/O_(latt)较大,表面吸附氧数量多,N_(2)O分解温度较低,在反应气体组成为0.88%O2、0.65%N_(2)O,N_(2)为平衡气的(流量为80mL/min)条件下,T_(10)和T_(95)分别为330℃和470℃。

关键词：沉淀剂氧化亚氮四氧化三钴钠离子氧空位

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Ni基催化剂对苯乙酮选择加氢性能的影响

现代化工 2024年第7期44卷 135-138,144页

作者：贺友迟姚玲董浩林世静李嘉璐张谦温北京石油化工学院新材料与化工学院燃料清洁化及高校催化减排技术北京市重点实验室北京102617

以六水合硝酸镍和九水合硝酸铝为前驱体,采用共沉淀法制备了以氧化铝为载体、Ni为活性组分的催化剂粉末;经过催化剂挤条、干燥、焙烧得到相应的固体催化剂。同时采用固定床反应器对该催化剂性能进行了评价。考察了催化剂焙烧温度、反应... 详细信息

以六水合硝酸镍和九水合硝酸铝为前驱体,采用共沉淀法制备了以氧化铝为载体、Ni为活性组分的催化剂粉末;经过催化剂挤条、干燥、焙烧得到相应的固体催化剂。同时采用固定床反应器对该催化剂性能进行了评价。考察了催化剂焙烧温度、反应液体空速、反应压力、反应温度对苯乙酮选择加氢的影响,并利用XRD、BET、H_(2)-TPR、压汞仪对催化剂进行表征。结果表明,催化剂焙烧温度为400℃、反应温度为70℃、反应液体空速为2.5 h^(-1)、反应压力为5 MPa时,苯乙酮转化率和α-苯乙醇的选择性均高于95%。

关键词：苯乙酮 α-苯乙醇 Ni基催化剂共沉淀法

核壳结构Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂的碳烟催化燃烧性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 184-194页

作者：徐大为张家琳高越李新刚化学工程联合国家重点实验室、天津化学化工协同创新中心、天津市应用催化科学与工程重点实验室、天津大学化工学院天津300354

采用两步水热法在泡沫镍基底上合成了具有纳米棒形貌的Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂,通过X射线衍射、X射线能谱分析、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱、拉曼光谱和碳烟-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,在微型固定床反应器上... 详细信息

采用两步水热法在泡沫镍基底上合成了具有纳米棒形貌的Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂,通过X射线衍射、X射线能谱分析、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱、拉曼光谱和碳烟-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,在微型固定床反应器上评价了其催化碳烟燃烧性能,通过等温动力学实验探究了催化剂的本征活性。结果表明,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂呈现了以Co_(3)O_(4)为核、以MnOx为壳的核壳结构。与催化剂Co-NW相比,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂中Co_(3)O_(4)与MnOx之间的相互作用使其表面产生了更多高价物种Mn^(4+)和Mn^(3+)以及更多的表面氧空位,其氧化还原性能提高,催化剂的活性氧物种数量增加了两倍,催化性能得到改善,在NO存在的反应气氛中使碳烟起燃温度降低148℃。此外,相比催化剂CoNW,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂使碳烟燃烧反应的活化能从113.6 kJ/mol降低至102.2 kJ/mol,催化剂的本征活性提高了两倍。

关键词：碳烟燃烧钴锰氧化物整体式催化剂核壳结构

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泡沫镍负载CeO_(2)改性CuO催化剂的碳烟燃烧性能研究

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化工学报 2024年第1期75卷 312-321页

作者：张家琳徐大为高越李新刚天津大学化工学院天津市应用催化科学与工程重点实验室天津化学化工协同创新中心化学工程联合国家重点实验室天津300354

通过在泡沫镍基底上预沉积CeO_(2)晶核,采用水热法成功合成出泡沫镍负载CeO_(2)改性CuO催化剂(xCeO_(2)-CuO/NF),同未加入CeO_(2)的催化剂(CuO/NF)相比,其碳烟氧化活性显著提高。随着催化剂中CeO_(2)含量的增加,Ce/Cu质量比不断增大直... 详细信息

通过在泡沫镍基底上预沉积CeO_(2)晶核,采用水热法成功合成出泡沫镍负载CeO_(2)改性CuO催化剂(xCeO_(2)-CuO/NF),同未加入CeO_(2)的催化剂(CuO/NF)相比,其碳烟氧化活性显著提高。随着催化剂中CeO_(2)含量的增加,Ce/Cu质量比不断增大直至趋于平稳,催化剂的催化活性随之提高直至基本不变。其中,6.5CeO_(2)-CuO/NF的催化活性最好,T_(50)(383℃)最低,比CuO/NF催化剂低32℃。研究结果表明,预沉积CeO_(2)晶核一方面可促进CuO微纳结构的生长,提高碳烟颗粒与催化剂活性位点的接触效率;另一方面,xCeO_(2)-CuO/NF中形成的Cu_(x)Ce_(1-x)O固溶体增强了铜铈之间的相互作用,通过Ce^(3+)/Ce^(4+)和Cu^(2+)/Cu^(+)之间氧化还原耦合循环促使活性氧物种的生成,并提升了其本征活性,从而极大地提高了其催化碳烟氧化的能力。

关键词：催化剂固溶体纳米结构多相反应活性氧物种

三异丙基硅烷(TIPS)保护苯酚的无过渡金属催化区域选择性硫氰化反应

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有机化学 2024年第4期44卷 1327-1336页

作者：鞠国栋周冠宇赵应声苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123 河南师范大学化学化工学院河南新乡453000

芳基硫氰酸酯化合物在有机化学中非常重要,广泛存在于农用化学品、药品和材料中.以NH_(4)SCN为硫氰化试剂,过氧单磺酸钾/(2KHSO_(5)·KHSO_(4)·K_(2)SO_(4),oxone)为氧化剂,实现了三异丙基硅烷(TIPS)保护的苯酚衍生物无过渡金属催化区... 详细信息

芳基硫氰酸酯化合物在有机化学中非常重要,广泛存在于农用化学品、药品和材料中.以NH_(4)SCN为硫氰化试剂,过氧单磺酸钾/(2KHSO_(5)·KHSO_(4)·K_(2)SO_(4),oxone)为氧化剂,实现了三异丙基硅烷(TIPS)保护的苯酚衍生物无过渡金属催化区域选择性硫氰化反应.在温和的反应条件下,以良好至优异的收率实现了转化,并且多种官能团对反应条件都有良好的耐受性.该方法的实用性在麝香草酚、戊甲酚和苯乙基间苯二酚等生物活性分子的硫氰化反应中得到了很好的体现.

关键词：硫氰化三异丙基硅烷(TIPS)保护的苯酚无过渡金属催化自由基阳离子

H_(2)O_(2)刻蚀MoS_(2)纳米片增强CO_(2)催化加氢性能

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洁净煤技术 2024年第1期30卷 173-179页

作者：周维赵世熙谢欣雨陆诗建倪中海杨菲菲中国矿业大学化工学院江苏徐州221116 中国核电工程有限公司北京100840

CO_(2)催化加氢制备高附加值化学品是缓解温室效应,实现人类社会可持续发展的关键技术之一。二维MoS_(2)材料由于其特殊的层状结构和表面丰富可调的S缺陷位,在CO_(2)活化与转化中被广泛关注,将MoS_(2)催化剂用于CO_(2)加氢的关键在于表... 详细信息

CO_(2)催化加氢制备高附加值化学品是缓解温室效应,实现人类社会可持续发展的关键技术之一。二维MoS_(2)材料由于其特殊的层状结构和表面丰富可调的S缺陷位,在CO_(2)活化与转化中被广泛关注,将MoS_(2)催化剂用于CO_(2)加氢的关键在于表面S空位的构建。为开发高效构建S空位工艺,以MoS_(2)纳米片为基础,利用H_(2)O_(2)刻蚀法在其表面引入S空位,对比了H_(2)O_(2)刻蚀前后CO_(2)在常压和高压下的反应性能。研究表明,H_(2)O_(2)刻蚀能显著提升S空位含量,且不会改变MoS_(2)的晶相结构,也未影响S空位的化学性质,从而明显提升CO_(2)催化加氢的转化率,但不影响产物分布。在常压条件下,S空位主要催化CO_(2)解离加氢为CO,选择性达96%以上;而在高压(5 MPa)低温(180℃)条件下能以较高的选择性(79%)催化CO_(2)加氢为甲醇,升高反应温度会提升CO_(2)转化率,但甲醇的选择性会显著降低,同时伴随甲烷的生成。本研究提供了一种简便高效的构造S空位的制备工艺,为MoS_(2)催化剂的工业化应用提供一定的理论和技术支撑。

关键词： MoS_(2)纳米片 H_(2)O_(2)刻蚀 S空位 CO_(2)加氢甲醇 CO