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微反应器在臭氧氧化水处理技术中的应用研究进展

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化工环保 2024年

作者：邢铁瀚余思泽赵冬汁禹耕之杨忆新北京石油化工学院新材料与化工学院北京石油化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室

臭氧高级氧化技术是一类高效的污水处理技术，但在实际应用中存在气液传质受限、臭氧利用率低等问题。微反应器在促进流体混合和强化气液传质方面具有显著优势，与臭氧高级氧化技术结合可有效地提高污水处理效果。本文对微反应器进行简... 详细信息

臭氧高级氧化技术是一类高效的污水处理技术，但在实际应用中存在气液传质受限、臭氧利用率低等问题。微反应器在促进流体混合和强化气液传质方面具有显著优势，与臭氧高级氧化技术结合可有效地提高污水处理效果。本文对微反应器进行简要介绍，并对微反应器中气液流动特性、混合效率和气液传质系数的研究进展进行综述；分别对采用T-型微通道反应器、毫米级管式反应器、康宁微通道反应器、金属套管式微反应器和微填充床反应器等进行臭氧高级氧化反应处理污水的研究进行详细介绍；最后对微反应器中臭氧高级氧化反应进行总结与展望。

关键词：微反应器臭氧氧化气液两相流废水降解

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水相中银催化硝基化合物还原制备胺

中国科学：化学 2024年第2期54卷 260-266页

作者：焦红梅陈荣张苗苗郭婉真高媛媛张玉琦韩波延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室新能源新功能材料重点实验室延安716000

芳胺是重要的基础化学品,被广泛应用于材料、药物化学等领域.发展新型、高效的催化合成策略制备芳香伯胺具有重要的科学研究意义.本文以商业易得的芳香硝基化合物为原料、廉价的三氟甲磺酸银为催化剂前体、苯硅烷为还原剂,在水相且温和... 详细信息

芳胺是重要的基础化学品,被广泛应用于材料、药物化学等领域.发展新型、高效的催化合成策略制备芳香伯胺具有重要的科学研究意义.本文以商业易得的芳香硝基化合物为原料、廉价的三氟甲磺酸银为催化剂前体、苯硅烷为还原剂,在水相且温和条件下,实现了硝基的高选择性还原.该体系具有较好的兼容性,后处理操作简单,避免了氢气及高压釜设备,为芳香伯胺的制备提供了新的思路.机理研究表明,原位生成的银氢为活性物种,将硝基芳烃转化成为相应的芳香亚硝基化合物,中间体为偶氮苯及氢化偶氮苯.

关键词：芳胺硝基化合物还原水金属催化银

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微波能化工应用领域研究述评与展望

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第7期57卷 669-686页

作者：高鑫焦夏欣李洪赵振宇天津大学化工学院天津300350 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

微波凭借其快速加热、体加热、选择性加热等独特的加热供能方式,已成为化工生产中一项极其重要的过程强化方法.本文对微波化工领域近20年的研究成果及延拓方向进行总结概述,依据微波化工技术的不同强化机理进行分类阐述.微波对极性分子... 详细信息

微波凭借其快速加热、体加热、选择性加热等独特的加热供能方式,已成为化工生产中一项极其重要的过程强化方法.本文对微波化工领域近20年的研究成果及延拓方向进行总结概述,依据微波化工技术的不同强化机理进行分类阐述.微波对极性分子的选择性加热会诱导极性-非极性混合物的相对挥发度发生改变,利用这一特性开发了基于混合物组分介电性质差异的微波分离技术,通过搭建理论模型指导设计了薄膜蒸发器、喷雾蒸发器等微波诱导分离装置,并将该工艺拓展至微波强化反应精馏过程和微波强化膜分离过程;微波对吸波颗粒的选择性加热会诱导产生局部热点,该热点效应使得微波技术在非均相反应、材料合成和催化热解等过程中展现出显著可观的强化效果,通过纳米荧光技术进行该热点温度直接测量,可实现微波强化化工过程的精准调控;微波对宏观物体或相态的选择性加热以及电磁波不均匀分布会导致宏观尺度局部过热,该效应的难以调控和预测是微波化工技术大规模应用的瓶颈问题,为此有必要采用多物理场数值模拟与温敏材料测试结合的手段,实现微波加热过程温度场的可视化,从而指导微波能化工应用装置的合理设计.微波能化工应用的未来研究有赖于微波加热过程原位测试手段,从而能够深入揭示微波诱导过程强化的内在机理,助力开发合理高效的微波强化化工技术.

关键词：过程强化微波化工选择性加热强化机理

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石墨烯在析氢电催化剂中的应用

化学进展 2024年第5期36卷 633-644页

作者：张一鸣郭建平张家乐郑奥文王艳艳田广科氢能研究中心、北京石油化工学院新材料与化工学院北京100029 固废资源化利用与节能建材国家重点实验室、北京建筑材料科学研究总院有限公司北京100041 国家绿色镀膜工程中心、兰州交通大学兰州730070

氢能源是新能源技术发展的重要方向。工业化规模电解水制氢需要采用低成本析氢催化剂材料降低其过电势。石墨烯因其具有超大的比表面积、优异的导电性、良好的稳定性、可调的电子结构以及结构和表面态易于修饰等优点,在析氢电催化剂材... 详细信息

氢能源是新能源技术发展的重要方向。工业化规模电解水制氢需要采用低成本析氢催化剂材料降低其过电势。石墨烯因其具有超大的比表面积、优异的导电性、良好的稳定性、可调的电子结构以及结构和表面态易于修饰等优点,在析氢电催化剂材料中展现出了广阔的应用前景。本文详细分析了石墨烯应用于析氢电催化中的作用机制。依据作用机制的不同,对石墨烯析氢电催化剂材料进行了分类,并对其研究进展进行了综述。最后对石墨烯析氢电催化材料的发展方向进行了展望。

关键词：石墨烯析氢催化反应电催化剂

颗粒注射速度对铝粉/空气两相旋转爆轰波的影响

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兵工学报 2024年第4期45卷 1148-1157页

作者：李世全祝文超孙方平王宇辉王健平北京化工大学机电工程学院北京100029 北京大学工学院北京100871

为研究颗粒注射速度对非预混铝粉/空气旋转爆轰波传播特性的影响,通过采用离散相模型、具有有限速率动力学/扩散表面燃烧模型的一步表面反应、多步可逆气相分解反应以及考虑未完全燃烧颗粒的挥发,对注射温度为300 K的铝颗粒和来流总温为... 详细信息

为研究颗粒注射速度对非预混铝粉/空气旋转爆轰波传播特性的影响,通过采用离散相模型、具有有限速率动力学/扩散表面燃烧模型的一步表面反应、多步可逆气相分解反应以及考虑未完全燃烧颗粒的挥发,对注射温度为300 K的铝颗粒和来流总温为900 K的高温空气进行二维数值模拟研究。研究结果表明:由于入口附近颗粒注射速度低于空气的注射速度,空气三角区和颗粒三角区无法完全重合;当颗粒注射速度从1 m/s增加到100 m/s时,爆轰波的速度和温度先减小后增加;颗粒和空气在注入燃烧室时存在较大的温度差异,导致爆轰波不稳定传播;颗粒注射速度为70 m/s时,爆轰波的稳定性最好。

关键词：旋转爆轰波颗粒注射速度气固两相流铝粉传播特性

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苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望

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化工进展 2024年第5期43卷 2587-2599页

作者：段翔田野董文威宋松李新刚化学工程联合国家重点实验室催化科学与工程天津市重点实验室天津大学化工学院天津300072 北京旭阳科技有限公司北京100071

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已... 详细信息

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO_(2)晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。

关键词：苯酐钒系催化剂反应网络反应机制失活机制催化剂表征

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碱性铌酸钾催化单糖异构化的研究

现代化工 2024年

作者：朱福莉王蕾李思宇张焕杰王新承恩泽生物质精细化工北京市重点实验室北京石油化工学院新材料与化工学院

针对生物质催化转化副反应多、产物结构复杂的问题，采用铌酸钾催化剂促进果糖向葡萄糖异构化，抑制因果糖导致的过度副反应，同时起到调控反应路径的作用。系统考察了碱液中反应温度、反应物浓度等对葡萄糖、果糖异构化的影响。结果表... 详细信息

针对生物质催化转化副反应多、产物结构复杂的问题，采用铌酸钾催化剂促进果糖向葡萄糖异构化，抑制因果糖导致的过度副反应，同时起到调控反应路径的作用。系统考察了碱液中反应温度、反应物浓度等对葡萄糖、果糖异构化的影响。结果表明，以果糖为反应物，葡萄糖收率达到68.29%，相应果糖转化率为99.87%;而以葡萄糖为反应物时，果糖收率仅为44.27%。同时对铌酸钾溶液体系中葡萄糖及果糖的异构化进行了动力学分析发现，铌酸钾有效降低了果糖向葡萄糖异构化的活化能。最后对纤维素化学转化的反应机理及产物结构进行了系统分析。

关键词：葡萄糖果糖碱催化异构化

基于[bmim][BF_(4)]相转移催化的氟代碳酸乙烯酯高效合成

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化工学报 2024年第4期75卷 1543-1551页

作者：蒋方涛钱刚周兴贵段学志张晶华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

氟代碳酸乙烯酯(FEC)是锂电池电解液添加剂的重要组分之一,其工业制备方法主要为卤素交换法,即氯代碳酸乙烯酯(CEC)与氟化钾(KF)通过取代反应制备FEC。该工艺中,取代反应速率受限于KF相际传质速率,且CEC易发生消去反应生成碳酸亚乙烯酯... 详细信息

氟代碳酸乙烯酯(FEC)是锂电池电解液添加剂的重要组分之一,其工业制备方法主要为卤素交换法,即氯代碳酸乙烯酯(CEC)与氟化钾(KF)通过取代反应制备FEC。该工艺中,取代反应速率受限于KF相际传质速率,且CEC易发生消去反应生成碳酸亚乙烯酯副产物。针对上述问题,研究了相转移催化剂(PTC)结构对KF相际传质速率和CEC制FEC主副反应能垒的影响规律和调控机制。优化条件下,PTC为[bmim][BF_(4)](1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐),溶剂为乙腈,反应温度为乙腈回流温度(81.6℃),n(KF)∶n(CEC)=2.5∶1,此时FEC收率高达91.94%(摩尔分数)。密度泛函理论计算表明,在乙腈中[bmim][BF_(4)]能与KF形成配合物,增加K+和F-的核间距并降低KF的溶解自由能,从而强化相际传质并降低取代反应能垒,实现CEC经KF取代高效制备FEC。

关键词：离子液体相转移催化配合物传质氟代碳酸乙烯酯密度泛函理论

静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 237-249页

作者：杨令坤李宗军王鑫李铃铃陈哲吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022 宁夏大学化学化工学院国家实验化学教学示范中心煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 详细信息

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)还原和抗生素降解方面均表现出较好的催化性能,这归因于g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)之间S型异质结的形成.此外,为了讨论光催化还原CO_(2)的选择性,采用原位红外和理论计算得到中间体的活化过程及其吉布斯自由能,并利用同位素标定实验进一步确认了光催化还原CO_(2)反应产物中碳源均来自于CO_(2)气氛.经过稳态荧光、时间分辨荧光、瞬态光电流响应和电化学阻抗图谱测试进一步验证表明,2%CTO/CN异质结的形成降低了光生电子-空穴对的复合率和界面电荷转移电阻,为电荷转移提供了更好的路径,从而提高了光催化性能.为了深入探究S型异质结的反应机理,通过原位X射线光电子能谱、原位电子顺磁共振和密度泛函理论计算研究了光照前后界面处电子流向.具体来说,在g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触之前,g-C_(3)N_(4)的功函数小于CoTiO_(3),费米能级高于CoTiO_(3);当g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触时,电子会从g-C_(3)N_(4)转移到CoTiO_(3),直到它们的费米能级达到平衡.此时,g-C_(3)N_(4)侧的界面电子耗尽,CoTiO_(3)侧的界面电子富集,使g-C_(3)N_(4)的带边向上弯曲带正电,而CoTiO_(3)的带边向下弯曲带负电.从而,在CTO/CN的界面处形成了内建电场(IEF),阻碍电子从g-C_(3)N_(4)向CoTiO_(3)的持续流动.光照时,光子同时被CoTiO_(3)和g-C_(3)N_(4)吸收,激发电子从价带跃迁至相应的导带.随后,在形成的IEF驱动下,CoTiO_(3)中的光生电子倾向于迁移到g-C_(3)N_(4),与g-C_(3)N_(4)中的光生空穴结合,使得体系中还原性和氧化性更强的电子和空穴得以保留,从而进一步提高光催化性能.综上,S型电荷转移途径不仅促进了光生载流子的分离,使得更多电子参与反应,而且同时保留了还原性和氧化性较强光生电子和空穴,因此,CTO/CN在光催化还原CO_(2)和降解抗生素方面表现出较好的性能.本文为基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结材料在CO_(2)光还原和抗生素降解领域的应用提供参考.

关键词：静电纺丝 S型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解光催化还原CO_(2)