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微弧氧化时间对锆合金表面MAO/Cr复合涂层结构与性能的影响

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金属学报 2024年第5期60卷 691-698页

作者：王郑王振玉汪爱英杨巍柯培玲中国科学院宁波材料技术与工程研究所、中国科学院海洋新材料与应用技术重点实验室宁波315201 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049 西安工业大学材料与化工学院西安710021

自福岛核事故发生以来,事故容错燃料包壳涂层受到了广泛关注。本工作通过微弧氧化(MAO)和高功率脉冲磁控溅射(HiPIMS)2种技术在Zirlo锆合金基体上制备了MAO/Cr复合涂层,研究了微弧氧化时间对MAO/Cr复合涂层微观结构、力学性能以及抗高... 详细信息

自福岛核事故发生以来,事故容错燃料包壳涂层受到了广泛关注。本工作通过微弧氧化(MAO)和高功率脉冲磁控溅射(HiPIMS)2种技术在Zirlo锆合金基体上制备了MAO/Cr复合涂层,研究了微弧氧化时间对MAO/Cr复合涂层微观结构、力学性能以及抗高温水蒸气氧化性能的影响。结果表明:当微弧氧化时间由3 min增加到9 min时,复合涂层表面(200)织构系数由83%增加到100%;随着微弧氧化时间的增加,复合涂层的断裂韧性呈先增大后减小的趋势,在6 min时达到峰值4.64 MPa·m^(1/2);经900℃水蒸气氧化1 h后,复合涂层体系均产生明显分层,其中MAO3min/Cr与MAO6min/Cr复合涂层增重幅度较小,而MAO9min/Cr复合涂层增重幅度较大,并在表截面形成大量微裂纹。当微弧氧化时间为6 min时,制备的复合涂层具有出色的力学性能和优异的抗高温水蒸气氧化性能。

关键词：微弧氧化高功率脉冲磁控溅射微观结构力学性能抗高温水蒸气氧化

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二级环流反应器中收缩-膨胀隔板的性能优化

化学工业与工程 2024年第1期41卷 125-135页

作者：卢哲史嘉帧郭凯刘春江郑龙云天津大学化工学院天津300072 化学工程联合国家重点实验室(天津大学) 天津300072

通过在二级环流反应器两级之间安装具有收缩-膨胀形状的隔板,可以有效减小两级之间的液相回流流量,但同时会增加流体流动阻力。为了在减小液相回流流量的前提下减小流动阻力,本研究对隔板进行优化设计。首先通过模拟计算获得不同隔板下... 详细信息

通过在二级环流反应器两级之间安装具有收缩-膨胀形状的隔板,可以有效减小两级之间的液相回流流量,但同时会增加流体流动阻力。为了在减小液相回流流量的前提下减小流动阻力,本研究对隔板进行优化设计。首先通过模拟计算获得不同隔板下的压降和液相回流流量,随后对数据进行拟合,得到压降、液相回流流量与结构参数的关联式。计算结果表明当表观气速较小时,隔板宽度对压降影响较大,高度的影响较小。表观气速增大时,隔板高度对压降的影响变大。在所有气速下,隔板宽度是影响液相回流流量的决定因素。最后通过多目标优化,获得了在不同表观气速下最优隔板的Pareto前沿。

关键词：收缩-膨胀隔板优化二级气升式环流反应器气液两相流计算流体力学

直接法合成棕榈酰基甲基牛磺酸钠的催化剂筛选和反应动力学

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华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第2期50卷 178-184页

作者：郑雯雨沈君尧奚桢浩王杰郭旭虹华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

N-酰基氨基酸型表面活性剂具有优良的表面活性、安全性和生物降解性,广泛应用于日化、医药和食品等领域。以棕榈酸和N-甲基牛磺酸钠为原料经直接法合成棕榈酰基甲基牛磺酸钠,对比分析了金属氧化物、金属氯化物和硼酸系催化剂对棕榈酰基... 详细信息

N-酰基氨基酸型表面活性剂具有优良的表面活性、安全性和生物降解性,广泛应用于日化、医药和食品等领域。以棕榈酸和N-甲基牛磺酸钠为原料经直接法合成棕榈酰基甲基牛磺酸钠,对比分析了金属氧化物、金属氯化物和硼酸系催化剂对棕榈酰基甲基牛磺酸钠合成反应的影响,筛选出适宜的催化剂,并进行反应动力学研究。结果表明,2-氯苯硼酸可有效催化棕榈酰基甲基牛磺酸钠的合成反应,当2-氯苯硼酸质量为棕榈酸质量的4%时,棕榈酰基甲基牛磺酸钠的收率达到97.5%,选择性达到98.4%。在棕榈酸过量的情况下,反应活化能为68.0 kJ/mol,指前因子为1.6×10^(10 )h^(−1)。

关键词：棕榈酰基甲基牛磺酸钠直接法催化剂 2-氯苯硼酸反应动力学

杨梅状碳包覆四氧化三铁复合材料的制备及锂离子电池负极性能

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高分子材料科学与工程 2024年第3期40卷 153-162页

作者：吴臻王相汪双双尹艳镇梁兴唐张斌斌黄蓉易甜甜朱诗婷覃子林陈梓润广西大学化学化工学院广西南宁530004 北部湾大学广西绿色化工新材料与安全技术重点实验室广西钦州535011

Fe_(3)O_(4)被认为是一种储锂性能优异的锂离子电池负极材料,但目前仍存在导电性差和充放电过程体积膨胀问题。文中以L-精氨酸、对苯二甲醛和九水硝酸铁为原料,通过溶剂热反应得到铁离子掺杂L-精氨酸聚合物(W-Fe_(3)O_(4)@NC precursor... 详细信息

Fe_(3)O_(4)被认为是一种储锂性能优异的锂离子电池负极材料,但目前仍存在导电性差和充放电过程体积膨胀问题。文中以L-精氨酸、对苯二甲醛和九水硝酸铁为原料,通过溶剂热反应得到铁离子掺杂L-精氨酸聚合物(W-Fe_(3)O_(4)@NC precursors),随后高温热解制备了杨梅状碳包覆四氧化三铁(W-Fe_(3)O_(4)@NC)复合负极材料。对W-Fe_(3)O_(4)@NC的形貌、表面化学结构、孔隙率和在锂离子电池负极中的电化学性能进行了表征。结果表明,得益于独特的杨梅状形貌、有益的氮掺杂、高度分散的Fe_(3)O_(4)纳米微粒和均匀的碳包覆,W-Fe_(3)O_(4)@NC在1 A/g电流密度下循环800圈后比容量高达815.1 mAh/g,在5 A/g的大电流密度下,比容量仍保持在232 mAh/g,循环稳定性和倍率性能显著优于纯碳材料(NC)和市售Fe_(3)O_(4)纳米粒子。

关键词： L-精氨酸聚合物四氧化三铁杨梅状锂离子电池负极材料

UiO-66-NH纳米材料的规模化合成及其在混合基质碳捕集膜中的应用研究

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洁净煤技术 2024年

作者：陈羿戬生梦龙李庆华王志天津大学化工学院天津大学化工学院化学工程研究所天津市膜科学与海水淡化技术重点实验室天津大学化学工程联合国家重点实验室天津化学化工协同创新中心

UiO-66-NH2是一种典型Zr基金属有机框架（Zr-MOFs），在CO2吸附领域具有广阔应用前景，是与聚乙烯基胺（PVAm）结合制备混合基质膜（MMMs）的良好填料。但UiO-66-NH2合成反应的规模化效应明显，难以放大到十克级以上。本研究通过调节水... 详细信息

UiO-66-NH2是一种典型Zr基金属有机框架（Zr-MOFs），在CO2吸附领域具有广阔应用前景，是与聚乙烯基胺（PVAm）结合制备混合基质膜（MMMs）的良好填料。但UiO-66-NH2合成反应的规模化效应明显，难以放大到十克级以上。本研究通过调节水-乙酸的比例，合成了一系列UiO-66-NH2，并通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、比表面积测试与孔隙度分析（BET）对样品进行了表征。通过分析表征结果，提出一种水-乙酸促进Zr-MOFs二级结构（SBU）形成的机理，以此为指导成功实现UiO-66-NH2颗粒的百克级规模化合成。此外，将该材料与聚乙烯基胺（PVAm）结合制备了UiO-66-NH2/PVAm混合基质膜，用模拟烟道气(组成为15 vol% CO2，85 vol% N2)进行了分离性能测试，相较于纯PVAm膜，UiO-66-NH2/PVAm混合基质膜的分离性能得到提高，CO2渗透率达到1937 GPU，CO2/N2分离因子达到85。根据成本估算结果，采用混合基质膜可以有效减少碳捕集的成本，在实际燃煤烟道气碳捕集中具有应用前景。

关键词： UiO-66-NH 规模化制备膜分离 CO 捕集水促进

矿井巷道系统突(涌)水蔓延过程物理仿真试验模拟与应用

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中国矿业大学学报 2024年第3期53卷 421-434页

作者：武强张小燕赵颖旺李会平徐华王潇中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院北京100083 中国矿业大学(北京)国家煤矿水害防治工程技术研究中心北京100083 河北工程大学地球科学与工程学院河北邯郸056038 天津大学水利工程智能建设与运维全国重点实验室天津300350 北京石油化工学院信息学院北京102617

为弥补矿井突(涌)水蔓延过程试验研究空白,科学揭示矿井巷道系统中水流蔓延规律,提出了矿井巷道系统突(涌)水蔓延过程物理仿真试验方法,并深入探讨了突(涌)水蔓延范围演变规律、巷道水深分布规律、水速影响特征以及巷道局部水流流动效应... 详细信息

为弥补矿井突(涌)水蔓延过程试验研究空白,科学揭示矿井巷道系统中水流蔓延规律,提出了矿井巷道系统突(涌)水蔓延过程物理仿真试验方法,并深入探讨了突(涌)水蔓延范围演变规律、巷道水深分布规律、水速影响特征以及巷道局部水流流动效应.基于巷道类型、布置方式、几何和结构特征,设计了矿井巷道系统试验原型,并依据重力相似准则按1∶10的比尺建立了矿井巷道系统突(涌)水蔓延过程正态试验模型.根据突(涌)水位置分布及其流量曲线演变特征分析,建立了多组试验工况,采用重力式循环供排水系统实现了不同工况下突(涌)水蔓延过程.研究结果表明:巷道水流蔓延具有以突(涌)水点为中心按高程分布的分区分级演变特性;巷道水深时变关系与突(涌)水流量呈正相关,正相关性下蔓型水深比上涨型水深显著;巷道整体水速与突(涌)水流量曲线增长幅度有关,增幅越大蔓延水速越快,累积突(涌)水量越多.单流程水速与突(涌)水量、水深和巷道坡度呈正相关,与巷道断面宽度呈负相关,其中水速对水深和巷道坡度变化最敏感;巷道局部结构突变位置下蔓水流会发生偏转效应,沿程或沿断面呈现水深和流速双值分布特性.试验结果与实际井下涌水数据相吻合,在水害智能防控与应急救援工程实践中具有广泛的应用价值.

关键词：矿井水害物理仿真试验突(涌)水蔓延过程巷道水深巷道水速

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Ti_(3)C_(2)系MXene原位制备方法的研究及其二维膜的结构调控

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化工新型材料 2024年第1期52卷 161-165,177页

作者：渠深圳刘峤王青范茏董强徐农合肥学院能源材料与化工学院合肥230601 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190

作为具有代表性的二维纳米材料之一,MXene通过层层堆叠可以构建具有分子筛分通道的新型二维分离膜。利用氟化锂/盐酸原位生成氢氟酸的方法,系统地研究了刻蚀液浓度对碳化钛(Ti_(3)C_(2))系MXene纳米片结构的影响,并利用热处理探究了MXen... 详细信息

作为具有代表性的二维纳米材料之一,MXene通过层层堆叠可以构建具有分子筛分通道的新型二维分离膜。利用氟化锂/盐酸原位生成氢氟酸的方法,系统地研究了刻蚀液浓度对碳化钛(Ti_(3)C_(2))系MXene纳米片结构的影响,并利用热处理探究了MXene二维膜的结构演变。结果表明,当刻蚀剂中F^(-)的摩尔质量是Al^(3+)的7倍及以上时,能获得较好的单层MXene,且纳米片层之间的层间距随着刻蚀剂中F^(-)浓度的提高而增大;利用热自交联反应,可以在增强纳米片层与片层之间作用力的同时,改变纳米片的层间距。

关键词： MXene 结构演变层间距热自交联

SSZ-13分子筛在二甲醚羰基化反应中的机理研究和空间限域效应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 301-311页

作者：张晓敏蔡凯李媖戚暨王悦刘云铎王美岩黄守莹马新宾天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室物质绿色创造与制造海河实验室天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201 中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 内蒙古工业大学化工学院内蒙古呼和浩特010051 天津大学分子+研究院天津300350

乙醇作为一种绿色清洁的燃料替代品和油品添加剂,在全球有广泛的市场需求.利用合成气经乙酸甲酯(MA)合成乙醇的工艺路线,因其原子经济性、产品选择性高、反应条件温和等优势而备受关注.其中,二甲醚(DME)羰基化是该路线的关键步骤之一.... 详细信息

乙醇作为一种绿色清洁的燃料替代品和油品添加剂,在全球有广泛的市场需求.利用合成气经乙酸甲酯(MA)合成乙醇的工艺路线,因其原子经济性、产品选择性高、反应条件温和等优势而备受关注.其中,二甲醚(DME)羰基化是该路线的关键步骤之一.研究证实,具有8元环(8-MR)孔道结构的硅铝酸盐微孔分子筛可以在较低的反应温度下高选择性催化二甲醚羰基化反应.目前,研究者已经对丝光沸石(MOR)、镁碱沸石(FER)等分子筛进行了全面深入的分析,但对SSZ-13等菱沸石(CHA型)的研究有限,缺乏SSZ-13上主、副反应催化机理的阐释,并且忽略了沸石独特的笼状结构在反应中的空间限域效应.本文结合实验和理论计算确定了SSZ-13分子筛催化DME羰基化的活性位点,并探究了孔道的限域效应.通过负载具有不同尺寸的Na^(+)和Cs^(+)实现了对不同通道中Brönsted酸位点(BAS)的选择性屏蔽.酸性质表征和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,在较低的负载量下,Na^(+)优先取代SSZ-13的6元环(6-MR)中的BAS,而Cs^(+)由于其较大的离子半径只能与8-MR中的BAS发生交换,从而实现了对SSZ-13不同孔道中酸分布的调控.负载不同金属量以及金属种类的样品活性研究表明,当6-MR中BAS减少时,DME转化率基本不变;而当8-MR中BAS被离子交换时,DME转化率明显下降.随后,将未经金属改性的、具有不同硅铝比的母体SSZ-13样品的MA生成速率与其8-MR中BAS的数量相关联,发现两者呈较好的线性关系,说明SSZ-13的8-MR中BAS为DME羰基化的活性中心.同时,DFT计算了DME在不同孔道BAS上的解离能,结果表明DME更容易在8-MR的BAS上解离从而进行后续反应.随后,探究了SSZ-13笼的空间限域效应对主副反应的影响机制.通过比较金属负载量相近的Na/H-SSZ-13和Cs/H-SSZ-13上CO插入甲氧基形成烯酮的反应势垒,证实了较大尺寸金属离子的引入增加了主反应速控步的能垒.为了揭示空间限域对副反应的影响,比较了反应后催化剂的热重、气质联用等表征结果,并利用密度泛函理论计算了副反应的关键物种(七甲基苯正离子)在Na/H-SSZ-13和Cs/H-SSZ-13上的吸附能,证实了SSZ-13的笼状结构体积是影响MA选择性的关键因素.金属负载后SSZ-13笼空间减少,可以有效地抑制副反应关键物种的形成,从而提高主反应选择性.综上,本文不仅对SSZ-13分子筛催化二甲醚羰基化反应机理进行了全面解析,并通过实验设计,改变了SSZ-13分子筛的孔道结构和笼结构空间,突出了分子筛限域效应在二甲醚羰基化反应中的重要作用.本文研究结果为设计具有较高选择性的沸石催化剂提供一定的参考.

关键词：二甲醚羰基化 SSZ-13分子筛酸位点限域效应

冲击加载下蓝宝石力热耦合响应的分子动力学模拟

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高压物理学报 2024年

作者：周孟谦战金辉贺文操秀霞张伟刘晓星中国工程物理研究院流体物理研究所冲击波物理与爆轰物理重点实验室北京石油化工学院新材料与化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室

蓝宝石因其出色的强度、硬度和光学透明度，常被选为冲击波实验中的观测窗口。深入了解蓝宝石在冲击载荷下的力学和热力学响应机制以及内部损伤原因，对于准确评估其性能和稳定性至关重要。本文利用分子动力学模拟，从原子层面探讨了蓝... 详细信息

蓝宝石因其出色的强度、硬度和光学透明度，常被选为冲击波实验中的观测窗口。深入了解蓝宝石在冲击载荷下的力学和热力学响应机制以及内部损伤原因，对于准确评估其性能和稳定性至关重要。本文利用分子动力学模拟，从原子层面探讨了蓝宝石单晶在沿C面冲击作用下的力-热响应行为。模拟结果表明蓝宝石C面冲击中激活的滑移系为基于R面{0112}的菱形面滑移。冲击速度为1-3km/s时未出现滑移现象，冲击速度为4km/s时出现菱形面滑移，速度为5-6km/s时试样出现以不规则条带为主的非均匀形变。这说明蓝宝石滑移系的激活不仅依赖其晶格结构，且需分剪切应力达到临界值。温度场的分析结果表明，局域温升与滑移存在对应关系，剪应变集中区域的温度也较高。

关键词：分子动力学蓝宝石冲击响应损伤类型