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异质结构Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)纳米线网络催化剂的原位表面重构实现大电流密度下全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 269-280页

作者：赵婷巩兵兵许贯诚姜佳慧张丽新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830017

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模... 详细信息

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模应用.因此,开发先进的非贵金属催化剂和电催化体系以降低电解水制氢成本具有重要意义.界面工程是一种提升非贵金属催化剂电解水性能的有效策略,但目前对其催化活性位点的识别及活性提升机制的研究仍然不足.本文采用简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂,并研究了其在电解水过程中的催化活性位点及这些位点在提升催化能力方面的协同作用.采用扫描电镜(SEM)证明了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂呈现纳米线网络结构,这种结构不仅有利于增加催化剂的电化学活性位点和加速反应动力学,而且促进了连续产生的气泡从活性位点逃逸,从而提高了催化剂的机械稳定性.电化学研究结果表明,所制备Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂在1.0 mol L^(‒1)KOH溶液中表现出较好的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)活性,分别仅需218和127 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度.将Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF分别作为阴极和阳极构建双电极电解槽,该装置产生100和500 mA cm^(‒2)的电流密度分别仅需1.68和2.05 V的电压,这一性能优于大多数已报道的自支撑过渡金属磷化物催化剂.多步计时电位测试结果进一步证实了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF作为阳极和阴极材料在水分解过程中具有较好的长期耐久性.X射线光电子能谱和差分电荷分析表明,电子从富电子的FeP_(4)向缺电子的Ni_(2)P和CoP转移,这促使Ni_(2)P和CoP上的电子积累和FeP_(4)上的空穴积累,有利于优化反应中间体的吸附和脱附自由能,提升OER和HER催化性能.结合X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和原位拉曼光谱结果发现,催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,是OER反应真正的关键活性位点.原位拉曼光谱进一步证实了异质界面促进了OER过程中Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF的快速重构.此外,利用密度泛函理论分析了催化剂的HER反应机理.计算结果表明,H2O优先吸附在Fe位点并发生水解,随后产生的H*吸附在Ni位点上并发生解吸,从而促进了催化剂中Fe和Ni活性位点的高效利用.同时,CoP的引入提高了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂的水吸附和解离能力,进一步提升了其HER活性.综上所述,本文通过简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF过渡金属磷化物纳米线网络催化剂,并将其用于碱性水分解.通过多种表征技术及理论计算结果分析,识别了电解水过程中的关键催化活性位点,即催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,并揭示了其在OER和HER反应中的催化机制.本研究可为高性能碱性电解水催化剂的理性设计和开发提供参考.

关键词：全水分解多界面磷化物表面重构大电流密度

HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化还原对硝基苯酚和染料污染物

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中国环境科学 2024年第1期44卷 193-201页

作者：方嘉声陈铭刁琪琪赵硕黄振庭卫昆卓琼芳东莞理工学院生态环境与建筑工程学院广东东莞523808 东莞市新污染物重点实验室广东东莞523808 山东理工大学化学化工学院山东淄博255049

制备了HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N_(2)吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO_(2)和Co_(3)O_(4)作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO_(2)/Co_(3)O_(4)叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min^(-1))和转换频率(10.99,1.90,2.80min^(-1))均明显优于HNTs-Au@Co_(3)O_(4),HNTs@CeO_(2)-Au和HNTs@CeO_(2)@Co_(3)O_(4)对照材料.HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化剂连续进行6次使用后,仍保持较高的4-NP,MB和MO污染物还原转化率(91.2%,87.3%,89.5%)和结构稳定性.独特的CeO_(2)/Co_(3)O_(4)叠层结构特征和复合组分协同增强效应有效促进了高性能催化体系的构建,极大提升了Au颗粒的催化活性和稳定性,使HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化剂呈现较为优异的催化效能和循环使用性能.

关键词：纳米金催化剂埃洛石核壳结构对硝基苯酚染料污染物催化还原

磺酰氯促进金属氯化物插层石墨以实现高效钠存储（英文）

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新型炭材料(中英文) 2024年

作者：兰淑琴任伟成王钊于畅余金河刘迎宾谢远洋张秀波王健健邱介山精细化工国家重点实验室化工学院大连理工大学化学与材料科学学院山东农业大学化学资源工程国家重点实验室化工学院北京化工大学

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异，石墨层间距大等特点，可用作钠离子电池负极材料。然而，在传统金属氯化物插层石墨过程中，不可避免的用到氯气，既增加了实验操作的风险，也对实验设备提出更高要求。基于上述原因，本文创... 详细信息

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异，石墨层间距大等特点，可用作钠离子电池负极材料。然而，在传统金属氯化物插层石墨过程中，不可避免的用到氯气，既增加了实验操作的风险，也对实验设备提出更高要求。基于上述原因，本文创新性地使用SO2Cl2作为氯源，以促进BiCl3插层石墨。该方法不仅有效提高了BiCl3插层效率，也避免了直接使用氯气带来的安全性风险。采用该方法所合成的三氯化铋-石墨插层化合物(BiCl3-GICs)的层间距为1.26 nm,BiCl3插层含量高达42 wt.%。以其为负极材料，组装的钠离子电池具有高的比容量(213 mAh g-1at 1 A g-1)和优异的倍率性能(170 mAh g-1at 5 A g-1)。此外，原位拉曼光谱表明，首圈放电后石墨与插层的BiCl3相互作用减弱，该过程有效促进了钠离子在石墨层内的存储。最后，采用该方法可成功制备多种类型金属氯化物-石墨插层化合物，为开发高性能储能材料提供了可行思路。

关键词：磺酰氯金属氯化物-石墨插层化合物插层强化过程负极材料钠离子电池

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循环流化床相似准则及数值验证

过程工程学报 2024年第3期24卷 326-337页

作者：谢劲超张楠范天博刘新华沈阳化工大学化工学院辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190

基于适用于同一装置的Shi相似准则和适用于不同装置的Horio相似准则,本研究提出了不受颗粒直径与反应器直径比限制的循环流化床流动相似准则。通过数值模拟方式验证了已有Shi准则在同一装置中的适用性,同时也是对所采用数值模型的验证,... 详细信息

基于适用于同一装置的Shi相似准则和适用于不同装置的Horio相似准则,本研究提出了不受颗粒直径与反应器直径比限制的循环流化床流动相似准则。通过数值模拟方式验证了已有Shi准则在同一装置中的适用性,同时也是对所采用数值模型的验证,随后在不同比例装置中对本研究所提出的相似准则进行了模拟。对不同比例装置中气速变化、颗粒直径变化以及气速和颗粒直径同时变化的工况进行模拟,结果表明所提出的相似准则在固相浓度轴向分布、固相浓度径向分布和无因次速度径向分布上具有相似性,进一步通过压力波动特征探讨了宏观相似下的介观分布特征。

关键词：循环流化床相似准则颗粒佛罗德数 EMMS曳力系数数值模拟

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针刺巨量转移平台用高推力聚磁式直线电机

光学精密工程 2024年第9期32卷 1347-1359页

作者：刘强马宁王伟韩邦成牛萍娟北京石油化工学院精密电磁装备与先进测量技术研究所北京102617 天津工业大学电子与信息工程学院天津300387 北京航空航天大学惯性技术重点实验室北京100191

针对针刺式巨量转移平台用无铁芯直线电机推力小,边缘效应明显导致转移速度慢的问题,提出一种高推力聚磁式直线电机,利用外层V字形结构抑制漏磁效应,通过双层Halbach结构提高气隙磁密,并采用有限元法对3种方案气隙磁密和漏磁磁通进行比... 详细信息

针对针刺式巨量转移平台用无铁芯直线电机推力小,边缘效应明显导致转移速度慢的问题,提出一种高推力聚磁式直线电机,利用外层V字形结构抑制漏磁效应,通过双层Halbach结构提高气隙磁密,并采用有限元法对3种方案气隙磁密和漏磁磁通进行比较分析。V形双层Halbach方案的气隙磁密和漏磁磁通分别为0.6 T和0.05 T,与单层梯形方案相比气隙磁密提高了17.6%,与双层Halbach方案相比漏磁磁通降低了71.4%。利用等效磁化电流法对电机磁场进行区域分割,采用分割补偿法建立矩形边界条件,建立了直线电机磁路数学模型,得到了影响电机推力线性度的关键结构参数,并基于有限元法对形状及结构参数进行优化。结果表明,优化后气隙的最大磁密和最小磁密分别0.67 T和0.47 T,x向和y向磁密变化率分别为25%和29.8%,推力仿真计算结果为278 N,推力波动率为2.1%,空载加速度为10 m/s^(2),理论芯片转移速度可达50颗/秒。根据优化结果研制了一台直线电机用于巨量转移平台,测试结果与优化结果一致,本研究对提高巨量转移平台转移效率具有重要意义。

关键词：直线电机针刺式巨量转移聚磁有限元法空间应用

Cs/SiO_(2)催化合成MMA工艺及宏观动力学研究

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现代化工 2024年第1期44卷 210-215,220页

作者：贾鑫张伟王兴永张胜红傅送保姚志龙北京石油化工学院新材料与化工学院北京102617 恩泽生物质精细化工北京市重点实验室北京102617 中海油化工与新材料科学研究院(北京)有限公司北京102209

采用浸渍法制备了不同Cs质量分数的Cs/SiO_(2)催化剂,并利用XRD､氮气物理吸附､CO_(2)-TPD和NH3-TPD等技术对其进行表征。在固定床反应器中,优化了Cs/SiO_(2)催化丙酸甲酯与甲醛缩合制备甲基丙烯酸甲酯(MMA)的反应条件,并初步进行了动力... 详细信息

采用浸渍法制备了不同Cs质量分数的Cs/SiO_(2)催化剂,并利用XRD､氮气物理吸附､CO_(2)-TPD和NH3-TPD等技术对其进行表征。在固定床反应器中,优化了Cs/SiO_(2)催化丙酸甲酯与甲醛缩合制备甲基丙烯酸甲酯(MMA)的反应条件,并初步进行了动力学分析。结果表明,Cs质量分数为10%的Cs/SiO_(2)催化剂性能最优,在反应温度为370℃､反应空速为1.2 h^(-1)､酯醛摩尔比为1∶1的优化条件下,丙酸甲酯的转化率为46.3%,MMA的选择性接近100%。动力学分析显示丙酸甲酯与甲醛缩合制备MMA的表观活化能为39.1 kJ/mol,非常接近理论值。

关键词：甲基丙烯酸甲酯羟醛缩合丙酸甲酯宏观动力学

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微波能化工应用领域研究述评与展望

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第7期57卷 669-686页

作者：高鑫焦夏欣李洪赵振宇天津大学化工学院天津300350 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

微波凭借其快速加热、体加热、选择性加热等独特的加热供能方式,已成为化工生产中一项极其重要的过程强化方法.本文对微波化工领域近20年的研究成果及延拓方向进行总结概述,依据微波化工技术的不同强化机理进行分类阐述.微波对极性分子... 详细信息

微波凭借其快速加热、体加热、选择性加热等独特的加热供能方式,已成为化工生产中一项极其重要的过程强化方法.本文对微波化工领域近20年的研究成果及延拓方向进行总结概述,依据微波化工技术的不同强化机理进行分类阐述.微波对极性分子的选择性加热会诱导极性-非极性混合物的相对挥发度发生改变,利用这一特性开发了基于混合物组分介电性质差异的微波分离技术,通过搭建理论模型指导设计了薄膜蒸发器、喷雾蒸发器等微波诱导分离装置,并将该工艺拓展至微波强化反应精馏过程和微波强化膜分离过程;微波对吸波颗粒的选择性加热会诱导产生局部热点,该热点效应使得微波技术在非均相反应、材料合成和催化热解等过程中展现出显著可观的强化效果,通过纳米荧光技术进行该热点温度直接测量,可实现微波强化化工过程的精准调控;微波对宏观物体或相态的选择性加热以及电磁波不均匀分布会导致宏观尺度局部过热,该效应的难以调控和预测是微波化工技术大规模应用的瓶颈问题,为此有必要采用多物理场数值模拟与温敏材料测试结合的手段,实现微波加热过程温度场的可视化,从而指导微波能化工应用装置的合理设计.微波能化工应用的未来研究有赖于微波加热过程原位测试手段,从而能够深入揭示微波诱导过程强化的内在机理,助力开发合理高效的微波强化化工技术.

关键词：过程强化微波化工选择性加热强化机理

{Co_(6)}簇加成的夹心型锗钨酸盐的合成、结构及电化学性质

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无机化学学报 2024年第6期40卷 1173-1179页

作者：刘峥峥张朋蕴汪承日黄胜利杨国昱北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京102488

通过水热反应合成了一个{Co_(6)}簇加成的夹心型锗钨酸盐:[Co(dien)_(2)]{[Co(dien)(H_(2)O)]_(2)[Co(dien)]_(2)[Co_(6)(en)_(2)(μ_(3)-OH)_(2)(H_(2)O)_(6)(GeW_(8)O_(31))_(2)]}·5.5H_(2)O(1),其中dien=diethylenetriamine,en=ethylenediamine。该化合物的阴离子是一个带状{Co_(6)}簇夹心的三明治型{Co_(6)}@{GeW8}2结构。通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射和热重实验对该化合物进行了系统性地表征。通过循环伏安测试研究了该化合物的电化学性质,同时其在电催化还原亚硝酸盐实验中展现出良好的催化活性。

关键词：多金属氧酸盐钴加成的多钨酸盐夹心型结构水热合成亚硝酸盐还原

统一动力学三维分区模型预测含能材料的晶体生长

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含能材料 2024年第7期32卷 702-710页

作者：宋亮陈博聪张泳苏浩龙侯方超叶婧佘冲冲淮阴工学院化学工程学院江苏淮安223003 南京理工大学化学与化工学院江苏南京210094 北京理工大学爆炸科学与技术国家重点实验室北京100081

为了研究黑索今(RDX)、奥克托今(HMX)和六硝基茋(HNS)晶体的形貌特征,采用了统一动力学三维分区方法对这3种含能材料晶体的实时生长形貌进行了模拟,研究了结晶生长条件对晶体外形和晶面拓扑结构的影响。研究结果表明,RDX预测的晶形呈现... 详细信息

为了研究黑索今(RDX)、奥克托今(HMX)和六硝基茋(HNS)晶体的形貌特征,采用了统一动力学三维分区方法对这3种含能材料晶体的实时生长形貌进行了模拟,研究了结晶生长条件对晶体外形和晶面拓扑结构的影响。研究结果表明,RDX预测的晶形呈现类菱形,主要晶面包括(010)、(100)和(110)面;HMX晶体呈柱状,主要晶面包括(011)、(010)和(11−1)面;而HNS晶体呈薄片状,其中(100)面的显露面积最大,所预测的含能材料晶体外形与实验结果吻合。当RDX、HMX和HNS晶体呈现二维成核和外延生长模式时,较高的驱动力(Δμ=418.59 kJ·mol^(−1))导致晶体的分子层不断堆叠,呈现分层生长;而温度较低时,生长单元首先附着在晶面平台区域,逐渐形成“岛状”集聚,随后进行外延生长;当晶面足够大时,可能出现多个大小不同的“岛状”结构,并随时间增长逐渐合并。在较低驱动力下(Δμ=27.21 kJ·mol^(−1)),HNS晶体呈现螺旋位错生长,其中(100)晶面通过一个螺旋轴引发片层生长,形成“梯田”型晶面。通过附着能力分析发现,螺旋的扭结位和台阶面具有较强的吸附能力,而平台上的位点吸附能力较弱。

关键词：动力学 Voronoi三维分区黑索今(RDX) 奥克托今(HMX) 六硝基茋(HNS) 晶体生长形貌预测