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光热转换材料在相变储能领域的研究进展

精细化工 2024年第2期41卷 315-329页

作者：李紫琪林琳张健王卿平徐博张强北华大学吉林省木质材料科学与工程重点实验室吉林吉林132013 北华大学理学院吉林吉林132013 燕山大学先进锻压成形技术与科学教育部重点实验室河北秦皇岛066004

相变储能是热储能的一种,即利用相变材料的储热特性来储存或释放热量,达到调控温度的效果。但相变材料往往不具备光吸收能力,不能及时收集太阳光,导致其光热转换效率较低。将相变材料与光热转换材料复合,可在增强吸光能力的同时将获得... 详细信息

相变储能是热储能的一种,即利用相变材料的储热特性来储存或释放热量,达到调控温度的效果。但相变材料往往不具备光吸收能力,不能及时收集太阳光,导致其光热转换效率较低。将相变材料与光热转换材料复合,可在增强吸光能力的同时将获得的能量存储在相变材料中,赋予复合相变材料高光热转换能力。该文对光热转换材料进行了分类,介绍了其光热转换机理、对紫外光-可见光-近红外光的吸收能力以及在相变领域的应用。此外,还阐述了光热复合相变材料的复合策略,包括浸渍法、溶胶-凝胶法、涂层法和改性微胶囊法,分析表明,不同复合策略下制备的光热复合相变材料的光吸收能力、导热系数、光热转换效率几乎都得到了提高。因此,将光热转换材料拓展到相变储能领域,将进一步优化太阳能资源。

关键词：相变材料光热转换材料光热复合相变材料复合策略光热转换效率

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通过NiMo氧化物-CoMo氧化物混合物衍生催化剂中的界面相互作用促进甲醇到甲酸盐的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 139-149页

作者：齐宴宾朱以华江宏亮李春忠华东理工大学化工学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心上海200237

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利... 详细信息

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利的亲核氧化反应(NOR)代替OER,并与阴极半反应耦合,进而降低总体能耗,同时在阳极获得高附加值产物.其中,设计高效、稳定、易放大制备的催化剂是实现NOR工业化应用的关键.本文采用简便且易于规模化生产的策略制备电催化剂,并用于甲醇氧化反应(MOR).首先,采用沉淀法制备镍钼氧化物水合物和钴钼氧化物水合物;随后,将两种水合物按一定比例物理混合得到MOR催化剂.实验结果表明,混合物中的镍钴两种组分在含有KOH的碱性电解液中快速脱钼并转变为氢氧化物.当混合物中NiMo氧化物与CoMo氧化物的质量比为1:1(记为Ni50Co50-m)时,材料表现出最佳的催化活性.Ni50Co50-m在1 mol L^(–1)KOH+1 mol L^(–1)甲醇电解液中达到100 mA cm^(–2)电流密度仅需约1.51 V施加电位,活性及阳极反应选择性均远远高于单一组分.相比于化学共沉淀法所制备的NiCoMo氧化物,Ni50Co50-m表现出更好的稳定性.为明确混合物催化性能比单一组分材料大幅提高的原因,通过现场原位电化学阻抗谱和工况原位拉曼光谱对单一组分催化剂在服役条件下的反应界面以及催化剂结构演变进行研究.结果表明,单一镍组分催化剂在MOR过程中会被部分氧化为NiOOH,但是由于镍组分导电性很差,电荷转移微弱,因此催化性能较差.单一钴组分催化剂在MOR过程中表面被氧化为CoOOH,OER和MOR均发生在CoOOH表面,但是钴组分的本征活性并不强且对竞争反应OER的选择性较高.通过比较真实混合物(Ni50Co50-m)以及镍钴组分间无接触情况下的原位阻抗谱响应,证明了镍与钴之间存在相互作用.混合物中镍钴组分接触界面间的相互作用包括以下两个方面:一方面,钴组分在一定的外加电压下被氧化为导电良好的CoOOH,其作为混合物中的电荷传输媒介,激活更多的镍位点参与到催化剂的电氧化过程中,增大了Ni^(2+)/Ni^(3+)氧化还原物种的覆盖度,为催化活性物种OH*的形成提供了更多位点;另一方面,镍钴组分之间的相互作用影响了Ni2+的电氧化行为,Ni^(2+)的氧化电位明显下降,钴组分的引入降低了Ni^(3+)‒O键的电子云密度,使得OH–向Ni^(3+)位点的亲核进攻变得更加有利,进而促进了OH*的产生及其与镍位点的紧密结合,从而提高了MOR的活性和选择性.综上,本文通过混合物中镍与钴组分间的界面相互作用提升了催化剂对MOR的催化活性.该混合增强策略同样适用于其他NOR(如乙醇氧化反应、乙二醇氧化反应等)以及其他镍基催化剂(如氢氧化镍、硫化镍).本工作为简便、高效和放大制备NOR催化剂提供了新思路.

关键词：亲核氧化反应电催化甲醇电催化氧化放大制备界面相互作用

MIL-100(Fe)处理杨木的阻燃性能研究

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北京林业大学学报 2024年第1期46卷 152-162页

作者：曹婷张晔孙子清王明枝木质材料科学与应用教育部重点实验室北京林业大学材料科学与技术学院北京100083

【目的】为提高木材的阻燃抑烟性能,本研究采用金属有机框架材料(MOF)作为新型阻燃剂,选用MIL-100(Fe)处理木材,制备一种绿色环保的阻燃材料,旨在为木材阻燃提供新思路。【方法】以MIL-100(Fe)为阻燃剂,采用常压浸泡(WJP组)和真空加压浸... 详细信息

【目的】为提高木材的阻燃抑烟性能,本研究采用金属有机框架材料(MOF)作为新型阻燃剂,选用MIL-100(Fe)处理木材,制备一种绿色环保的阻燃材料,旨在为木材阻燃提供新思路。【方法】以MIL-100(Fe)为阻燃剂,采用常压浸泡(WJP组)和真空加压浸渍(W-JZ组)两种方法,在木材体内原位合成MIL-100(Fe)。利用扫描电子显微镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱分析处理材形貌结构;采用氮气吸附法对处理材的孔隙结构进行表征;采用极限氧指数、热重测试、锥形量热测试评估处理材的热稳定性和阻燃抑烟性能;最后采用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱对残炭进行形貌结构表征并进行机理分析。【结果】两种处理方法均可在木材内原位合成MIL-100(Fe),其中W-JZ组有更多的MIL-100(Fe)前驱体溶液进入木材内部并完成结晶,质量增长率达24.36%,形成的晶体结构更完整均匀,尺寸更小。MIL-100(Fe)处理材表现出良好的热稳定性,其中W-JZ组残炭率提升了39.99%,热质量损失速率峰值降低了26.47%。MIL-100(Fe)处理材的总热释放量和总烟释放量降低,阻燃抑烟性能良好。MIL-100(Fe)发挥凝聚相与气相阻燃作用。其分解过程中可释放不可燃气体稀释可燃气体浓度,同时利用多级孔结构吸附烟气。分解后形成的Fe_(3)O_(4)催化木材脱水反应生成致密的炭层,阻止热量和氧气的传递及可燃性挥发产物的释放。【结论】本研究采用MIL-100(Fe)阻燃剂处理木材,有效提高了木材的热稳定性与阻燃抑烟性能,丰富了现有木材阻燃体系。

关键词：木材阻燃速生杨木原位合成金属有机框架材料(MOF)

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低温脱脂豆粕增强棉籽粕胶黏剂制备与性能

北京林业大学学报 2024年第6期46卷 137-144页

作者：雷咏睿林熙翔牛文希李祝其陈惠李建章北京林业大学材料科学与技术学院木质材料科学与应用教育部重点实验室北京100083

【目的】阐明不同豆粕添加量对改性棉籽粕胶黏剂耐水胶合强度和黏度的影响机理,为蛋白基胶黏剂的工业化生产与应用提供依据。【方法】以高温脱酚棉籽粕、低温脱脂豆粕和交联剂三缩水甘油胺为原料,在控制豆粕添加量与原料配比的基础上,... 详细信息

【目的】阐明不同豆粕添加量对改性棉籽粕胶黏剂耐水胶合强度和黏度的影响机理,为蛋白基胶黏剂的工业化生产与应用提供依据。【方法】以高温脱酚棉籽粕、低温脱脂豆粕和交联剂三缩水甘油胺为原料,在控制豆粕添加量与原料配比的基础上,合成豆粕改性棉籽粕胶黏剂,并制备杨木胶合板。采用旋转流变仪测试胶黏剂黏度;采用傅里叶变换红外光谱仪、X射线晶体衍射仪和扫描电子显微镜表征胶黏剂的结构和形貌;采用热重分析仪和万能力学拉伸实验机分析胶黏剂的热稳定性和胶接力学性能;最后,综合解析改性胶黏剂的胶接增强机理。【结果】随着豆粕添加量的提高,体系中赖氨酸数量增多,提供了更多的交联反应活性位点,形成多重交联网络结构的机械互锁作用,提高了胶黏剂的耐水胶接性能和黏度。当豆粕添加量为10%时,胶黏剂TCM/SM10的干状和耐水胶合强度分别为1.24和0.79 MPa。提高豆粕添加量至30%时,胶黏剂的干状和耐水胶合强度相比TCM分别提高了60.4%和27.8%,达1.54和0.92 MPa,胶黏剂黏度提高至20.689 Pa·s,且热稳定性、韧性均有所改善。【结论】采用低温豆粕部分替代棉籽粕交联改性制备棉籽粕胶黏剂,有效提高了胶黏剂的涂布性能和耐水胶接性能。为生产低成本高性能的改性棉籽粕胶黏剂提供新的思路,有助于推动蛋白基胶黏剂的规模化工业应用。

关键词：胶黏剂胶合强度胶合板豆粕棉籽粕

单原子修饰原子簇的多配位Cu基催化剂上CO_(2)高选择性电还原CO的研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 324-333页

作者：王超琛葛旺鑫唐雷齐宴宾董磊江宏亮沈建华朱以华李春忠华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加... 详细信息

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加值产品的一项变革性的技术,备受关注.在CO_(2)RR的众多产物中,CO具有重要的地位,它可以通过费托合成工艺直接用于合成醇、醛、酮、酸及烃等化工产品.然而,将CO_(2)电催化转化为CO在整体效率方面仍面临诸多挑战.因此,设计并制备高效、经济且耐用的电催化剂已成为CO_(2)RR领域发展的研究重点.本文采用简单的配体辅助负载策略制备了铜单原子修饰的铜原子簇催化剂(Cu SA/ACs).球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,铜以单原子和原子簇的形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)分析了铜原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键和Cu-Cu键的存在.电化学性能测试表明,与铜单原子催化剂(Cu SACs)相比,Cu SA/ACs催化剂展现了较好的CO_(2)RR性能,其CO的转化法拉第效率从27.15%提高到98.94%,电流密度是Cu SACs的3.6倍.此外,将该催化剂组装成流动电解池,在600 mA cm-2的高电流密度下,CO选择性达到93.06%,阴极的最高能量效率达61.9%,优于大多数CO_(2)还原制备CO的催化剂.为了明确铜单原子组分引入对铜原子簇性能提升的原因,通过电化学原位红外光谱研究催化剂在服役条件下的表面物种吸附.结果表明,Cu SACs催化剂的单原子活性中心在CO_(2)RR过程中受到H2析出反应的困扰,活性中心表面的吸附物种主要为H2O而不是CO_(2),从而导致CO_(2)还原性能较差;在Cu SA/ACs催化剂表面,其活性中心由单原子和原子簇协同组成,CO_(2)主要吸附在原子簇上,单原子和原子簇协同作用促进了H2O的解离过程,为CO_(2)质子化提供丰富的活性氢,进一步加快CO_(2)RR的反应动力学.密度泛函计算和差分电荷密度分析结果表明,单原子的引入优化了原子簇的局域电子结构,诱导d带中心靠近费米能级,从而优化了*COOH中间体的形成能和CO的脱附过程.综上,本文通过合理的活性位点设计实现了多位点的耦合协同,提升了铜基催化剂对于CO_(2)RR的催化活性,优化了铜基催化剂上CO_(2)到CO的选择性,通过机理研究加深了对铜基催化剂上CO_(2)转化模式的认识,为设计高效催化剂提供新思路.

关键词：二氧化碳还原活性位点协同作用单原子原子簇电催化

微米级蜂窝状软木多孔炭的制备及吸附四环素的性能研究

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煤炭学报 2024年

作者：张己召王启航李承禹何丹味母军木质材料科学与应用教育部重点实验室木材科学与技术北京市重点实验室北京林业大学材料科学与技术学院

以工业废弃软木颗粒为原料，KHC2O4为活化剂，采用一步法慢速热解、活化得到具有蜂窝状结构的分级多孔活性炭KHBC，并将其应用于吸附水体中的盐酸四环素（TC）。通过拟合孔隙结构参数与四环素吸附量分析活性炭孔隙与吸附性能的关系，... 详细信息

以工业废弃软木颗粒为原料，KHC2O4为活化剂，采用一步法慢速热解、活化得到具有蜂窝状结构的分级多孔活性炭KHBC，并将其应用于吸附水体中的盐酸四环素（TC）。通过拟合孔隙结构参数与四环素吸附量分析活性炭孔隙与吸附性能的关系，通过静态吸附实验探究初始pH、温度、初始浓度、离子强度等因素对吸附性能的影响，利用SEM、FT-IR等技术对KHBC吸附前后的物理化学结构进行表征，建立活化工艺-软木活性炭孔隙结构-吸附性能间的相关关系。结果表明，活化温度和KHC2O4添加比例的提高对比表面积和总孔体积有积极影响，并促进2～5 nm介孔的形成。比表面积和总孔体积与吸附TC容量间呈较强的线性关系，R2分别为0.9852、0.958，2～5 nm介孔容积与TC吸附容量的R2为0.8388。当活化温度为900℃、活化剂添加比例为5:1时，得到的KHBC5-900比表面积高达2447 m2/g，2～5 nm的介孔明显增多，对水体中TC的吸附效果最好，其呈现微孔-介孔的孔径结构，在45℃时吸附量高达1113.45 mg/g，25℃时吸附量高达961.54 mg/g，5 min即可达吸附总量的85%，1 h可达吸附平衡，是未活化BC-900吸附量（21.25mg/g）的46倍。且吸附能力几乎不受环境pH和离子强度的影响。KHBC5-900对TC的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型，吸附过程是自发和吸热的，吸附机理表明，孔隙填充是主要的吸附机制，同时存在π-π相互作用和氢键相互作用。

关键词：软木 KHC O 活性炭四环素吸附性能

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高钙粉煤灰基纳米碳酸钙制备及其应用性能

精细化工 2024年

作者：李梦茹白守礼李殿卿冯拥军唐平贵化工资源有效利用国家重点实验室北京化工大学

以高钙粉煤灰为原料、NH4Cl为提取剂，获得了高钙提取液，对其进行钙氨分离，得到的NH4HCO3溶液和分离氨后的钙氨溶液经微通道反应器和成核/晶化隔离技术制备了纳米CaCO3，其经硬脂酸钠改性后与聚丙烯（PP）复合制备了改性纳米CaCO3/PP... 详细信息

以高钙粉煤灰为原料、NH4Cl为提取剂，获得了高钙提取液，对其进行钙氨分离，得到的NH4HCO3溶液和分离氨后的钙氨溶液经微通道反应器和成核/晶化隔离技术制备了纳米CaCO3，其经硬脂酸钠改性后与聚丙烯（PP）复合制备了改性纳米CaCO3/PP复合材料〔xCaCO3/PP，其中，x为改性纳米CaCO3添加量（以PP的质量计，下同）〕。采用FTIR、XRD和SEM对样品进行了表征。考察了Ca2+浓度、柠檬酸铵用量〔以CaCl2与NH4HCO3总质量计，下同)、成核温度和晶化时间对CaCO3晶型、颗粒尺寸和分散性的影响，探究了改性纳米CaCO3添加量对复合材料的拉伸强度、弹性模量和断裂伸长率的影响。结果表明，在Ca2+浓度0.5 mol/L、柠檬酸铵用量15%、成核温度30 ℃和晶化时间5 min的条件下，制备的CaCO3分散性好、粒径较均一，平均粒径为45.0 nm。改性纳米CaCO3在复合材料中均匀分散，提升了复合材料的力学性能。6%CaCO3/PP的拉伸强度（35.6 MPa）、弹性模量（999.8 MPa）和断裂伸长率（10.26%）分别比PP（31.1 MPa、968.7 MPa和8.48%）提高了14.5%、3.2%和21.0%。改性纳米CaCO3颗粒与PP具有较强的相互作用，拉伸时改性纳米CaCO3颗粒容易在PP分子链上滑动，吸收断裂能，从而提高了复合材料的韧性。

关键词：高钙粉煤灰纳米碳酸钙成核/晶化隔离法聚丙烯复合材料

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石墨烯气凝胶的压缩力学性能研究

兵工学报 2024年第7期45卷 2364-2373页

作者：曹路晴乔扬谢晶陈鹏万北京理工大学爆炸科学与技术重点实验室北京100081 爆炸防护与应急处置技术教育部工程研究中心北京100081

为探究石墨烯气凝胶在防护领域的潜在应用,采用冷冻干燥法并控制冷冻温度变量制备不同的石墨烯气凝胶试样,进行单轴面内压缩力学实验;结合3D数字图像相关技术和扫描电子显微镜,分析变形模式与破坏机理。研究结果表明:冷冻干燥法制备的... 详细信息

为探究石墨烯气凝胶在防护领域的潜在应用,采用冷冻干燥法并控制冷冻温度变量制备不同的石墨烯气凝胶试样,进行单轴面内压缩力学实验;结合3D数字图像相关技术和扫描电子显微镜,分析变形模式与破坏机理。研究结果表明:冷冻干燥法制备的石墨烯气凝胶试样具有3D多孔网络结构、低密度(98.5%)等特征,并具有受冷冻温度影响的特征微观结构;石墨烯气凝胶的压缩应力-应变曲线展现出多孔材料典型的三阶段特征,并且力学性能受冷冻温度的影响,-80℃所得石墨烯气凝胶的杨氏模量相较于-19℃提高160%,单位体积吸能提高67%;石墨烯气凝胶多次循环加载-卸载中随着内部致密区域的扩展,以塑性能为主的吸收总能趋于稳定不变,其状态变化可通过指数衰减模型描述;石墨烯气凝胶的横纵向片层不同的压缩变形形态发展为大规模的类弹簧型紧密折叠模式,使得石墨烯气凝胶表现出回弹性。所得研究成果为石墨烯气凝胶在防护领域的应用提供了理论与实践基础。

关键词：石墨烯气凝胶压缩力学性能冷冻干燥法吸能特性变形模式

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己二腈制备方法的研究进展

化工进展 2024年

作者：杜磊曹志涛许浪张英杰孙宝昌邹海魁初广文陈建峰有机无机复合材料国家重点实验室北京化工大学中国石油天然气股份有限公司辽阳石化分公司北京化工大学教育部超重力工程研究中心北京化工大学

己二腈作为生产尼龙-66的主要原料之一，其生产工艺长期被国外公司垄断。近年来随着尼龙-66需求量的增加，己二腈的供需缺口逐渐增大，其高效生产技术逐渐成为研究热点。本文介绍了己二腈的制备方法如丁二烯法、丙烯腈电解二聚法和己二... 详细信息

己二腈作为生产尼龙-66的主要原料之一，其生产工艺长期被国外公司垄断。近年来随着尼龙-66需求量的增加，己二腈的供需缺口逐渐增大，其高效生产技术逐渐成为研究热点。本文介绍了己二腈的制备方法如丁二烯法、丙烯腈电解二聚法和己二酸氨化法的基础研究、工艺特点及发展方向等；从机理出发探讨了过程强化技术在丙烯腈电解二聚法和己二酸氨化法的应用可行性，并对己二酸氨化法的动力学和热力学进行了总结。将过程强化技术应用于己二腈生产过程是推动己二腈高效绿色生产的关键，对己二腈生产技术的提升和自主化具有重要意义。

关键词：己二酸氨化法丁二烯法丙烯腈电解二聚法己二腈过程强化有机化合物化学过程反应动力学