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石油焦炭基储钠材料层间距扩大与闭孔研究

新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 549-560页

作者：庄洪坤李文翠何斌吕家贺王敬松申明远陆安慧大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化... 详细信息

石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化分解氧官能团,重新排列碳微晶,从而扩大碳层间距,使石油焦基炭形成丰富的闭孔,大幅提高了平台区Na^(+)的储存能力。优化后的样品在0.02 A g^(-1)下可提供356.0 mAh g^(-1)的可逆容量,其中约93%容量低于1.0 V。恒流间歇滴定技术(GITT)和原位X射线衍射(XRD)表明,低电压平台区钠的储存能力涉及层间插入和闭孔填充过程的共同贡献。本研究提出了一种利用低成本和高芳香性的前驱体开发高性能炭基负极的综合方法。

关键词：钠离子电池石油焦炭负极闭孔钠离子存储

用超声衰减谱测量层状双金属氢氧化物粒度分布的方法

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高等学校化学学报 2024年第3期45卷 55-63页

作者：张明峰吴博侯光昊周蕾王学重北京石油化工学院新材料与化工学院恩泽生物质精细化工北京市重点实验室北京102617

层状双金属氢氧化物(LDHs)作为一种性能优良的非贵金属电催化剂,在提高析氧反应速率、降低制氢成本等方面具备巨大优势,其粒度大小直接影响催化活性位点的有效暴露面积和本征结构,很大程度上决定了LDHs电催化析氧反应的活性时间和催化效... 详细信息

层状双金属氢氧化物(LDHs)作为一种性能优良的非贵金属电催化剂,在提高析氧反应速率、降低制氢成本等方面具备巨大优势,其粒度大小直接影响催化活性位点的有效暴露面积和本征结构,很大程度上决定了LDHs电催化析氧反应的活性时间和催化效率.因此,实现对LDHs粒度分布的在线检测对LDHs的合成控制与活性提升具有重要意义.根据LDHs粒度小、形貌特殊的特点,本文建立了一种基于超声衰减谱在线测量其在悬浮体系中粒度分布(PSD)的方法,该方法在LDHs粒度表征领域的应用尚属首次.利用超声衰减谱法对LDHs悬浮体系粒度分布进行测量的最大难点是传统ECAH模型需要首先已知难以获得的体系分散相和连续相的物性参数.本文采用主成分分析(PCA)结合误差反向传播(BP)神经网络建立了预测模型,并引入遗传算法(GA)对模型进行优化,解决了超声衰减谱法的难点,通过CoFeAl-LDH悬浮体系进行了验证.结果表明,PCA-GA-BP神经网络能有效对LDHs在悬浮体系中的粒度分布进行在线预测,预测值与真实值的峰形重合度高,峰高偏差小,两者的均方误差MSE为0.1497,模型拟合优度R2=0.9768,说明该方法可作为在线测量LDHs粒度分布的有效方式.

关键词：层状双金属氢氧化物超声衰减谱粒度分布在线检测 BP神经网络遗传算法

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含磷抑爆剂对煤尘爆炸抑制机理的原位分析

清华大学学报（自然科学版） 2024年第6期64卷 959-964页

作者：赵峰宇高伟聂仲恒姜海鹏大连理工大学化工机械与安全系精细化工国家重点实验室大连116024

煤炭是中国能源结构中至关重要的一部分,研究煤尘爆炸高效抑爆技术、揭示煤尘爆炸抑制机理,对保障中国经济持续增长和工业化进程持续加速具有重要作用。该文采用原位热解飞行时间质谱(in-situ Py-TOF-MS)深入分析了原煤与含植酸煤样的... 详细信息

煤炭是中国能源结构中至关重要的一部分,研究煤尘爆炸高效抑爆技术、揭示煤尘爆炸抑制机理,对保障中国经济持续增长和工业化进程持续加速具有重要作用。该文采用原位热解飞行时间质谱(in-situ Py-TOF-MS)深入分析了原煤与含植酸煤样的热解特性和产物分布。研究结果显示:含植酸抑爆剂能够显著降低煤尘热解过程中轻质可燃气体(主要为CH4和CO等)和有机挥发物(主要为烯烃、芳香类化合物、酚类化合物、二羟基芳烃)的含量。含植酸细水雾热解产生的主要化学抑爆组分包括[(HO)_(2)PO]_(2)O、PO(OH)_(3)和HOPO_(2)等,这些小分子含磷组分能够通过消耗H和OH等关键火焰自由基,有效终止爆炸链式反应。添加含植酸抑爆剂后,煤尘样品的放热量下降了15.8%,活化能从11.3 kJ/mol升高到16.4 kJ/mol。

关键词：原位热解飞行时间质谱煤尘爆炸含磷抑爆剂抑爆机理

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纳米材料表面化学作用之电子结构原理

化学进展 2024年第6期36卷 851-866页

作者：相国磊北京化工大学化学学院北京100029

在电子结构层面揭示纳米材料表面化学作用的物理与化学机制、共性规律与普适原理是纳米材料相关领域基础研究的科学目标,然而由于缺乏成熟的研究策略和系统性理论认知框架,相关概念与原理体系长期不完善,导致纳米化学领域的理论认识远... 详细信息

在电子结构层面揭示纳米材料表面化学作用的物理与化学机制、共性规律与普适原理是纳米材料相关领域基础研究的科学目标,然而由于缺乏成熟的研究策略和系统性理论认知框架,相关概念与原理体系长期不完善,导致纳米化学领域的理论认识远落后于实验探索。本文基于作者近年研究成果,介绍基于表面价轨道竞争重构机制的纳米材料表面化学作用在电子结构层面的概念与理论认知体系;基于表面化学吸附电子态与纳米材料能带态间的竞争作用与相互影响模型,对纳米材料表面化学领域中的一些基本共性科学问题给出自洽解答。其一,阐明了纳米材料表面活性与稳定性的对立统一辩证关系的物理根源在于波函数的归一化原理。其二,揭示出尺寸减小普遍增强纳米材料表面化学活性的物理根源有两种机制:一是削弱对表面价原子轨道的束缚强度,二是放大缺陷等其他结构参数的影响效果。其三、建立纳米尺度协同化学吸附(NCC)模型,揭示出配体覆盖度调控纳米材料能带电子态及物理与化学性质的电子结构层面机制与共性规律。其四、揭示纳米材料尺寸(r)、比表面积(S/V)、表面配体及覆盖度(θ)在纳米表面化学作用中电子结构状态变化角度发挥作用的物理意义。

关键词：纳米表面化学轨道重构尺寸效应表面效应电子结构原理纳米尺度协同化学吸附

ZIF衍生的中空NiS_(2)/CoS_(2)@HNC的制备及储锂性能

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科学通报 2024年第3期69卷 464-472页

作者：周雪陈平刘莹孙晓杰大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室大连116024

过渡金属硫化物是石墨负极材料的优异替代品,但其导电性差、充放电过程中体积膨胀严重.针对这些问题,本文从组成和结构设计的角度出发,通过自模板法简单高效地合成中空十二面体结构的NiS_(2)/CoS_(2)@HNC复合材料.研究表明,NiS_(2)/CoS_... 详细信息

过渡金属硫化物是石墨负极材料的优异替代品,但其导电性差、充放电过程中体积膨胀严重.针对这些问题,本文从组成和结构设计的角度出发,通过自模板法简单高效地合成中空十二面体结构的NiS_(2)/CoS_(2)@HNC复合材料.研究表明,NiS_(2)/CoS_(2)@HNC复合材料用于锂电池负极时显示出良好的电化学性能,在0.2 A g^(−1)电流密度下循环100圈能达到828 mA h g^(−1)的高可逆容量,还具有优异的倍率性能.这主要得益于材料中不同成分间的协同作用以及结构优势,中空氮碳层封装NiS_(2)、CoS_(2)纳米颗粒,缩短了Li+的传输路径,增强了材料的导电性,同时很好地缓解了Li+脱嵌过程中体积膨胀造成的容量衰减.

关键词：锂离子电池负极材料过渡金属硫化物中空结构

炭材料在电解水制氢耦合有机氧化方面的研究进展

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 64-77页

作者：王治栋夏天栗振华邵明飞北京化工大学北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000

利用可再生能源(太阳能、风能)发电进行电解水制氢是获取“绿氢”的必经之路。然而,目前电解水制氢仍面临电解效率低和能耗高的巨大挑战。通过将电解水体系与热力学上更有利的有机氧化反应耦合是解决上述问题的重要途径,在有效提升阴极... 详细信息

利用可再生能源(太阳能、风能)发电进行电解水制氢是获取“绿氢”的必经之路。然而,目前电解水制氢仍面临电解效率低和能耗高的巨大挑战。通过将电解水体系与热力学上更有利的有机氧化反应耦合是解决上述问题的重要途径,在有效提升阴极产氢效率的同时还可以在阳极获得高附加值化学品(用于进一步分摊并降低制氢成本)。这一新兴领域的发展关键在于制备具有高选择性和高稳定性的催化材料。碳基材料具有来源丰富、比表面积高、孔隙率高等优点,在高性能有机电氧化和电解水析氢催化剂方面引起了科研人员的广泛关注。本研究总结了碳基材料在电解水制氢耦合有机氧化方面的最新研究进展,并讨论了该材料在这一新兴电催化领域的发展前景和面临挑战,以推进新型炭材料的发展。

关键词：炭材料氢气电解水有机物氧化电催化

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长链烷基共晶相变材料的制备及性能

精细化工 2024年第7期41卷 1504-1510页

作者：吴亚楠王璇唐炳涛张宇昂大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

基于长链烷基良好的相容性特点,以二十烷(ES)、十八烷(OC)、月桂酸(LA)和十六醇(HD)为原料,通过熔融共混法制备了ES-LA、OC-LA和OC-LA-HD共晶相变材料。通过施罗德公式预测理论共晶点的组成及相变温度,结合步冷曲线与DSC结果,共同确定... 详细信息

基于长链烷基良好的相容性特点,以二十烷(ES)、十八烷(OC)、月桂酸(LA)和十六醇(HD)为原料,通过熔融共混法制备了ES-LA、OC-LA和OC-LA-HD共晶相变材料。通过施罗德公式预测理论共晶点的组成及相变温度,结合步冷曲线与DSC结果,共同确定共晶点最佳质量比分别为m(ES)∶m(LA)=0.61∶0.39、m(OC)∶m(LA)=0.74∶0.26和m(OC)∶m(LA)∶m(HD)=0.61∶0.21∶0.18,共晶温度分别为30.3、25.4、21.9℃,与理论计算结果吻合。采用FTIR、XRD、TGA及DSC对共晶相变材料的化学结构、结晶行为、热稳定性和储热能力进行了表征。结果表明,3种共晶相变材料通过物理作用进行复合,无化学反应发生。其相变温度均在18~32℃之间,且低于其任意单一组分,相变焓值均>190 J/g,具有良好的热稳定性和循环稳定性。

关键词：烷烃脂肪酸脂肪醇共晶相变复合材料热能存储建筑用化学品

高通量合成装置强化金属催化剂制备过程的研究进展

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化工进展 2024年第1期43卷 246-259页

作者：衡霖宇邓卓然程道建魏彬赵利强北京化工大学机电工程学院北京100029 北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029 北京化工大学化学工程学院北京100029 北京化工大学信息科学与技术学院北京100029

催化剂性能受制备过程多种因素影响,为优化催化剂制备配方与工艺条件,通常需要大量人工操作的实验试错过程,由此造成的低效率与低精度不可避免。在机械自动化控制水平不断发展的背景下,高通量合成装置的研发与投用将提升实验制备催化剂... 详细信息

催化剂性能受制备过程多种因素影响,为优化催化剂制备配方与工艺条件,通常需要大量人工操作的实验试错过程,由此造成的低效率与低精度不可避免。在机械自动化控制水平不断发展的背景下,高通量合成装置的研发与投用将提升实验制备催化剂过程的效率、精度与安全性。本综述从金属催化剂常用的合成方法(包括浸渍法、离子交换法、化学气相沉积法和沉淀沉积法)出发,阐述了薄膜沉积法、微流控技术、自动合成机器人、喷墨打印法等高通量合成装置如何协助强化催化材料制备过程和加速催化剂配方优化进程。本文将着重分析金属催化剂制备工艺的需求与高通量合成装置特征之间的一一对应关系。金属催化剂合成过程对高通量合成技术的需求日益增加,构建一种与合成工艺相适配、实用的金属催化剂高通量合成平台,可以为催化剂的研究带来巨大的推动力。

关键词：催化剂制备优化设计合成装置高通量

磺酰氯促进金属氯化物插层石墨以实现高效钠存储

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 538-548页

作者：兰淑琴任伟成王钊于畅余金河刘迎宾谢远洋张秀波王健健邱介山大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 山东农业大学化学与材料科学学院山东泰安271018 北京化工大学化工学院化学资源工程国家重点实验室北京100029

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异,石墨层间距大等特点,可用作钠离子电池负极材料。然而,在传统金属氯化物插层石墨过程中,不可避免地用到氯气,既增加了实验操作的风险,也对实验设备提出更高要求。基于上述原因,本文创新性地使... 详细信息

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异,石墨层间距大等特点,可用作钠离子电池负极材料。然而,在传统金属氯化物插层石墨过程中,不可避免地用到氯气,既增加了实验操作的风险,也对实验设备提出更高要求。基于上述原因,本文创新性地使用SO_(2)Cl_(2)作为氯源来促进BiCl_(3)插层石墨。该方法不仅有效提高了BiCl_(3)插层效率,也避免了直接使用氯气带来的安全性风险。采用该方法所合成的三氯化铋-石墨插层化合物(BiCl_(3)-GICs)的层间距为1.26 nm,BiCl_(3)插层含量高达42%。以其为负极材料,组装的钠离子电池具有高的比容量(213 mAh g^(-1)at 1 A g^(-1))和优异的倍率性能(170 mAh g^(-1)at 5 A g^(-1))。此外,原位拉曼光谱测试结果表明,首圈放电后石墨与插层的BiCl_(3)相互作用减弱,该过程有效促进了钠离子在石墨层内的存储。采用该方法可成功制备多种类型金属氯化物-石墨插层化合物,为开发高性能储能材料提供了可行思路。

关键词：磺酰氯金属氯化物-石墨插层化合物插层强化过程负极材料钠离子电池