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甲醇水蒸气重整制氢催化剂的研究进展

化工进展 2024年第10期43卷 5498-5516页

作者：冯凯孟浩杨宇森卫敏北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质,具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本文首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点;... 详细信息

甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质,具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本文首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点;然后从单金属、双金属以及金属价态调控方面综述了金属活性位点的结构优化策略;接着从载体元素掺杂、缺陷位点调控以及载体晶相控制方面阐述了金属-载体界面结构调控策略;进一步从载体诱导活化以及金属位点缓释方面论述了活性位点重构策略;最后对未来开发高性能催化剂的制备策略及其揭示构效关系所采用的表征技术和理论计算方法进行了展望。

关键词：甲醇重整制氢氢气高性能催化剂催化剂调控策略可再生能源

水滑石光催化剂结构调控用于二氧化碳还原的研究进展

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化工进展 2024年第7期43卷 3891-3909页

作者：罗丛佳豆义波卫敏北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

光催化转化二氧化碳(CO_(2))为太阳能燃料或化学品被认为是缓解能源危机和温室效应的有效途径之一。为提高CO_(2)光还原产物的活性、选择性,光催化剂的结构设计和性能调控至关重要。在众多光催化剂中,二维层状双金属氢氧化物(layered do... 详细信息

光催化转化二氧化碳(CO_(2))为太阳能燃料或化学品被认为是缓解能源危机和温室效应的有效途径之一。为提高CO_(2)光还原产物的活性、选择性,光催化剂的结构设计和性能调控至关重要。在众多光催化剂中,二维层状双金属氢氧化物(layered double hydroxides,LDHs)又称水滑石,因其层板阳离子组成及比例可调变、层间客体阴离子可交换等特性在光催化领域展现出广阔的应用前景。本文综述了LDHs结构调控策略用于强化光催化CO_(2)还原的研究进展。首先介绍了光催化CO_(2)还原的机理和LDHs光催化材料的结构特征;然后重点总结了基于缺陷工程、形貌尺寸调控和异质结构筑等策略调控LDHs光催化剂的电子结构及几何结构,优化后的LDHs通过增强光吸收、电子空穴分离迁移能力及表面还原反应能力,尤其是通过调控活性位结构降低反应势垒,实现了性能强化;最后,基于LDHs光催化剂在CO_(2)还原领域存在的挑战,包括LDHs的设计构筑、机理探索以及多碳产物的调控提出了相关解决思路和策略。

关键词：二氧化碳还原催化剂光化学

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电催化二氧化碳还原制备气态产物的研究进展

化工学报 2024年第7期75卷 2385-2408页

作者：刘旭升李泽洋杨宇森卫敏北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京化工大学化学学院北京100029

随着工业化进程的快速推进,CO_(2)排放量预计将持续上升,CO_(2)捕获、储存和再利用受到研究者们的广泛关注。在各类CO_(2)转化技术中,电催化技术因其反应条件温和可控、能耗低、环境污染小等优点,是最有前途的策略之一。近些年来,CO_(2... 详细信息

随着工业化进程的快速推进,CO_(2)排放量预计将持续上升,CO_(2)捕获、储存和再利用受到研究者们的广泛关注。在各类CO_(2)转化技术中,电催化技术因其反应条件温和可控、能耗低、环境污染小等优点,是最有前途的策略之一。近些年来,CO_(2)选择性地转化为气态产物如一氧化碳、合成气、甲烷、乙烯和乙烷已有许多报道。本文对电催化CO_(2)还原生成气体产物的反应机理和催化剂设计策略进行了介绍;对电催化CO_(2)还原进行了总结与展望,包括新型电催化剂、机理研究、外部因素的影响以及级联反应。

关键词：电催化CO_(2)还原气态产物反应机理催化剂设计策略

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熊果苷的生物合成研究进展

生物工程学报 2024年第8期40卷 2457-2472页

作者：张雨捷石曈王佳孙新晓申晓林袁其朋北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

熊果苷是一种氢醌衍生的糖苷化合物，根据糖苷键的构型不同又分为β-熊果苷和α-熊果苷。熊果苷作为安全稳定的美白剂被广泛应用于化妆品领域，同时还具有抗氧化、抗菌、抗炎症、抗肿瘤等药理活性。植物提取法生产熊果苷存在植物生长周... 详细信息

熊果苷是一种氢醌衍生的糖苷化合物，根据糖苷键的构型不同又分为β-熊果苷和α-熊果苷。熊果苷作为安全稳定的美白剂被广泛应用于化妆品领域，同时还具有抗氧化、抗菌、抗炎症、抗肿瘤等药理活性。植物提取法生产熊果苷存在植物生长周期长、提取工艺复杂、产率低等问题，而化学合成法合成熊果苷具有反应条件严苛、立体选择性差、收率低等缺点。近年来，生物合成法因其反应条件简单温和、生产过程经济环保等优势，逐渐成为合成熊果苷的热门研究方向。本文总结了4种熊果苷生物合成方式的最新研究进展，包括植物转化法、酶催化法、全细胞催化法以及微生物发酵法，讨论了这几种生物合成方式的优势与不足，并展望了其未来发展方向。

关键词：熊果苷生物合成酶催化全细胞催化微生物发酵

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构建微生物细胞工厂利用木糖合成高值化学品

生物工程学报 2024年第8期40卷 2695-2709页

作者：王彤陆亮宇申晓林孙新晓王佳袁其朋北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

木质纤维素是地球上最丰富的可再生资源。以木质纤维素为原料利用微生物细胞工厂合成高附加值化学品是实现绿色生物制造的关键。木糖是木质纤维素中含量仅次于葡萄糖的第二大可发酵糖，因此构建可高效代谢木糖的微生物细胞工厂对于实现... 详细信息

木质纤维素是地球上最丰富的可再生资源。以木质纤维素为原料利用微生物细胞工厂合成高附加值化学品是实现绿色生物制造的关键。木糖是木质纤维素中含量仅次于葡萄糖的第二大可发酵糖，因此构建可高效代谢木糖的微生物细胞工厂对于实现木质纤维素的全利用具有重要意义。然而与葡萄糖相比，大多数微生物代谢木糖的效率较低，限制了木糖的应用。近年来，微生物代谢机制的深入理解和合成生物学技术的不断进步极大地提高了微生物代谢木糖的效率，拓展了木糖衍生产品的种类。本文综述了自然界存在的几条木糖代谢途径及其衍生的相关产品，总结了构建木糖和葡萄糖共利用菌株的策略，概括了利用木质纤维素水解产物合成目标产品的研究进展，并对相关技术瓶颈和未来发展方向进行了讨论与展望。

关键词：木质纤维素木糖代谢葡萄糖-木糖共利用合成生物学

硫掺杂碳包覆Fe_(0.95)S_(1.05)纳米球复合材料的储钠性能

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物理化学学报 2024年第6期40卷 44-53页

作者：肖雪李佳纯孟祥桐邱介山北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

铁硫化物因其较高的理论容量,被认为是一种很有前途的钠离子电池负极材料。然而,铁硫化物在充放电过程中存在较大的体积变化,导致其倍率性能和稳定性较差。本文通过简单的一步法策略,制备了一种具有三维簇状结构的硫掺杂碳包覆的Fe_(0.9... 详细信息

铁硫化物因其较高的理论容量,被认为是一种很有前途的钠离子电池负极材料。然而,铁硫化物在充放电过程中存在较大的体积变化,导致其倍率性能和稳定性较差。本文通过简单的一步法策略,制备了一种具有三维簇状结构的硫掺杂碳包覆的Fe_(0.95)S_(1.05)纳米球(Fe_(0.95)S_(1.05)@SC),并研究了其储钠性能。硫掺杂碳层可提高材料的导电率,缓解Fe_(0.95)S_(1.05)纳米球在反应过程中产生的体积膨胀,故提升了材料的稳定性。Fe_(0.95)S_(1.05)@SC的相互贯通的簇状结构,为电子和离子的传输提供了通道,使材料具备优异的倍率性能。在半电池体系中,Fe_(0.95)S_(1.05)@SC在0.1A·g^(-1)下循环100圈后,保留614.7 m Ah·g^(-1)的高比容量,10 A·g^(-1)下比容量仍可以达到235.7 m Ah·g^(-1)。在全电池体系中,在0.1和10 A·g^(-1)时,Fe_(0.95)S_(1.05)@SC的可逆容量分别为482.8和288.3 m Ah·g^(-1)。该材料具有良好电化学性能,在钠离子电池中具有广阔的应用前景。

关键词：钠离子电池负极硫掺杂碳 Fe_(0.95)S_(1.05)@SC电极

基于反应耦合的低能耗水合氯化钙脱水制无水氯化钙

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化工学报 2024年第4期75卷 1508-1518,F0002页

作者：臧雅晴张益钧王金钊王倩李殿卿冯俊婷段雪衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

在降低工业热脱水工艺能耗的迫切需求下,基于反应耦合基本原理,报道了一种低温水煤气变换反应耦合水合氯化钙低能耗脱水的新策略。以工业水合氯化钙为原料,将其中具有一定化学反应活性的结晶水作为反应物与CO耦合反应,在413 K下即可制... 详细信息

在降低工业热脱水工艺能耗的迫切需求下,基于反应耦合基本原理,报道了一种低温水煤气变换反应耦合水合氯化钙低能耗脱水的新策略。以工业水合氯化钙为原料,将其中具有一定化学反应活性的结晶水作为反应物与CO耦合反应,在413 K下即可制备得到符合国家标准(GB/T 26520—2021)要求的Ⅰ型工业无水氯化钙产品(CaCl_(2)·0.38H_(2)O),较在N_(2)条件下获得同等结晶水含量产品的处理时间缩短了1/3,说明耦合催化脱水策略在降低过程能耗方面具有优势。原位FTIR和CO-TPD-MS实验研究表明,CO可化学吸附或准化学吸附于水合氯化钙样品表面,结合MS分析在脱水产物中检测到CO_(2)和H_(2),说明发生了一定程度的耦合催化脱水。进一步,对所得无水氯化钙样品进行SEM、压汞测试及水蒸气吸附测试,结果表明,与CO耦合反应使得无水CaCl_(2)样品形成了较为丰富的孔结构,在作为干燥剂使用时有利于增加与水的接触面积,从而使其表现出比商用无水氯化钙更快的吸水速率。本工作报道的低能耗耦合催化脱水策略有望拓展至更多材料的脱水环节。

关键词：水煤气变换反应自催化氯化钙水合物一氧化碳

硼氮共掺杂海藻酸钠基多孔炭及其快速高效储锌

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 506-514页

作者：卢亚平王红星刘澜涛庞伟伟陈晓红北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室材料电化学过程与技术北京市重点实验室北京100029 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

近年来,锌离子电容器(ZIHCs)因其环境友好性和优异的电化学性能而备受关注。然而,ZIHCs的研究体系尚不成熟,为改善ZIHCs的储能动力学和循环稳定性等问题,亟需研发出低成本和高性能的碳基电极材料。本工作以海藻酸钠为碳前驱体,五硼酸铵... 详细信息

近年来,锌离子电容器(ZIHCs)因其环境友好性和优异的电化学性能而备受关注。然而,ZIHCs的研究体系尚不成熟,为改善ZIHCs的储能动力学和循环稳定性等问题,亟需研发出低成本和高性能的碳基电极材料。本工作以海藻酸钠为碳前驱体,五硼酸铵为氮源和硼源,采用一步水热活化策略合成了氮/硼含量较高的分级多孔炭(NBSPC)。这种策略可以有效重塑炭的多孔结构,产生大量的活性位点,贡献额外的赝电容,从而提高其电化学性能。以NBSPC为正极构建了锌离子电容器,其在40 A g^(-1)的超高电流密度下,可以实现85.4 mAh g^(-1)优异的倍率性能,并在10 A g^(-1)的电流密度下可以稳定循环15000次,容量保持率高达94.5%。

关键词：海藻酸钠衍生多孔炭氮/硼共掺杂一步水热活化锌离子电容器

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外场辅助策略在电解水制氢方面研究进展

化学工业与工程 2024年第5期41卷 73-85页

作者：师启伟闫一凡罗兰栗振华北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室

电解水制氢技术为可再生能源的储存、转化和利用提供了一条具有光明前景的途径。电催化剂的设计和改性被广泛应用于提升电催化性能，但目前已进入瓶颈期，难以取得突破性进展。因此实现高性能电解水制氢需要进一步发展新技术。引入外场... 详细信息

电解水制氢技术为可再生能源的储存、转化和利用提供了一条具有光明前景的途径。电催化剂的设计和改性被广泛应用于提升电催化性能，但目前已进入瓶颈期，难以取得突破性进展。因此实现高性能电解水制氢需要进一步发展新技术。引入外场(光场、磁场、弹性应力场和重力场等)是一种有效改善传质和改变反应动力学的新兴方法，可显著提高电催化性能。主要介绍了外场辅助策略在电解水制氢反应(析氢反应、析氧反应和耦合有机氧化反应)中的最新进展，希望能够为电解水制氢的未来发展提供一些借鉴。

关键词：外场辅助电解水析氢反应(HER) 析氧反应(OER) 有机氧化