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限制几何构型三价钛金属配合物介导的可控自由基聚合

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高分子学报 2024年

作者：秦宇飞景帅然刘波中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院北京化工大学化学学院

三价钛金属配合介导的自由基聚合因其可控性好、所得聚合物无需进一步纯化而受到广泛关注.本工作利用限制几何构型三价钛金属配合物1作为控制剂，分别与1-溴-1-苯乙烷（I1）、α,α-二甲基苄溴（I2）、1-碘-1-苯乙烷（I3）构成引发体系... 详细信息

三价钛金属配合介导的自由基聚合因其可控性好、所得聚合物无需进一步纯化而受到广泛关注.本工作利用限制几何构型三价钛金属配合物1作为控制剂，分别与1-溴-1-苯乙烷（I1）、α,α-二甲基苄溴（I2）、1-碘-1-苯乙烷（I3）构成引发体系，引发甲基丙烯酸甲酯自由基聚合，研究了引发剂种类对聚合活性及所得聚合物的分子量及分子量分布的影响，进一步以1和I1构成的二元引发体系为模型，研究了聚合动力学，同时对单体与引发剂比例以及聚合温度对单体转化率、所得聚合物分子量及分布的影响进行了研究，结合核磁技术和顺磁共振技术对1和I1反应的跟踪，对聚合机理进行了推测.

关键词：自由基聚合三价钛配合物甲基丙烯酸甲酯

基于光调控胆甾相液晶的圆偏振发光材料的研究进展

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中国科学：化学 2024年第8期54卷 1321-1328页

作者：康文欣任天淇孟宪宇李山郭金宝北京化工大学材料科学与工程学院北京100029 北京化工大学碳纤维及功能高分子教育部重点实验室北京100029

圆偏振发光(CPL)在手性荧光探针、圆偏振有机发光二极管和光学防伪等领域具有潜在应用.为了扩大CPL材料的应用范围,研究人员开始关注刺激响应型CPL活性材料.胆甾相液晶(CLC)因其高度有序的手性环境以及优异的可调性已成为刺激响应CPL活... 详细信息

圆偏振发光(CPL)在手性荧光探针、圆偏振有机发光二极管和光学防伪等领域具有潜在应用.为了扩大CPL材料的应用范围,研究人员开始关注刺激响应型CPL活性材料.胆甾相液晶(CLC)因其高度有序的手性环境以及优异的可调性已成为刺激响应CPL活性材料的理想选择.目前,基于CLC的光响应CPL材料已得到广泛开发,这些材料通常能在多组分系统中实现CPL信号响应.本综述重点关注CLC中光调控CPL的研究进展,总结了CPL调控的三种策略:(1)利用光驱动过程光开关分子的手性或螺旋变化调控CLC的CPL信号;(2)利用手性光开关与手性掺杂剂间手性竞争关系调控CLC的CPL信号;(3)利用光驱动非手性二向色性染料有序参数值变化调控CPL信号.本综述有望为基于光响应CLC的CPL调控提供重要的参考和指导,以推动其在更广泛领域的应用.

关键词：圆偏振发光光调控胆甾相液晶手性反转

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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

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物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

透水NaA分子筛膜强化的CO_(2)加氢高效制甲醇

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化工进展 2024年第5期43卷 2834-2842页

作者：李海鹏吴桐王琪郜时旺王晓龙李旭高新华年佩魏逸彬中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司北京102209 宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021 高效灵活煤电及碳捕集利用封存全国重点实验室北京100031 二氧化碳捕集与处理北京市重点实验室北京102209

近年来,利用可再生能源产生的绿氢与CO_(2)反应制备甲醇备受关注。然而,由于CO_(2)催化加氢反应受热力学平衡限制,CO_(2)的转化率与甲醇选择性较低;另外,副产物水易导致催化剂失活。本研究采用母液晶种法在α-Al_(2)O_(3)膜管外制备了... 详细信息

近年来,利用可再生能源产生的绿氢与CO_(2)反应制备甲醇备受关注。然而,由于CO_(2)催化加氢反应受热力学平衡限制,CO_(2)的转化率与甲醇选择性较低;另外,副产物水易导致催化剂失活。本研究采用母液晶种法在α-Al_(2)O_(3)膜管外制备了无缺陷的单通道NaA分子筛外膜,通过在膜管外填充Cu基催化剂,构建了一种分子筛膜-催化剂反应分离双功能反应体系,以同时实现CO_(2)加氢生成甲醇和在线选择性除水。通过XRD、SEM、N_(2)等温吸附-脱附、H_(2)-TPR表征技术对NaA分子筛膜和催化剂进行理化性质表征,并在膜反应器上对催化剂的CO_(2)催化加氢性能进行评价。结果表明,与传统固定床反应器对比,本反应体系可有效拉动反应平衡,大幅提高CO_(2)转化率。在250℃、3MPa条件下,CO_(2)转化率由3.34%提高至28.78%,甲醇收率由3.28%提高至27.62%。

关键词：二氧化碳加氢甲醇 Cu基催化剂膜反应器

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浆态床反应器中多相分离研究进展

化工进展 2024年

作者：柳永兵王亚军谷平张永民郭怀勇刘凯陕西未来能源化工有限公司辽宁石油化工大学机械工程学院中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

在低温费-托合成浆态床反应器中涉及液态产品与催化剂颗粒的分离、反应器顶部气体中夹带液体（固体）的分离与浆液中催化剂细粉的去除三类多相分离问题，三类问题的有效解决对浆态床反应器的连续、稳定运行至关重要。文中综述了不同分... 详细信息

在低温费-托合成浆态床反应器中涉及液态产品与催化剂颗粒的分离、反应器顶部气体中夹带液体（固体）的分离与浆液中催化剂细粉的去除三类多相分离问题，三类问题的有效解决对浆态床反应器的连续、稳定运行至关重要。文中综述了不同分离技术用于解决三类多相分离问题的应用与研究进展。对于液态产品与催化剂颗粒分离，器内过滤是工业装置普遍采用的技术，但存在气体泄漏等问题。器外过滤可避免器内过滤存在的问题，但研究相对欠缺。重力沉降设备的创新及与其它技术的结合可有效缩短分离周期。磁分离与超临界流体萃取因分离精度较高具有潜在优势，但目前研究尚处于实验室阶段。对于气体中夹带液体（固体）分离，主要采用旋风分离器和折流板分离器，根据工业建议，两种设备的组合使用可提升分离效果。对于浆液中催化剂细粉去除，不同孔径的过滤单元因无法精确控制去除颗粒大小而无法实施，而基于水力旋流器的“透析式”细粉连续分级技术可在高效去除细粉的同时回收有效催化剂。最后，对后续的研究进行了展望，以工业应用为导向，开展更广、更深的研究是未来的重点方向。

关键词：低温费-托合成浆态床反应器液固分离气液(固)分离颗粒分级

基于CALPUFF模型的山东省独立焦化行业大气污染物分析与预测

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工程科学学报 2024年第7期46卷 1311-1323页

作者：陈晓春李建晖陈少博尤倩陈晓辉伯鑫北京化工大学化学工程学院北京100029 首都经济贸易大学管理工程学院北京100070

基于已建立的2018年山东省高分辨率独立焦化行业排放清单,结合焦化行业制定的相关政策,本研究设置了基准情景(BAU-2018、BAU-2025、BAU-2035)和减排优化情景(ERO-2025、ERO-2035),使用CALPUFF模型模拟了各情景下山东省独立焦化行业SO_(2... 详细信息

基于已建立的2018年山东省高分辨率独立焦化行业排放清单,结合焦化行业制定的相关政策,本研究设置了基准情景(BAU-2018、BAU-2025、BAU-2035)和减排优化情景(ERO-2025、ERO-2035),使用CALPUFF模型模拟了各情景下山东省独立焦化行业SO_(2)、NO_x、PM_(10)及PM_(2.5)的污染情况及各污染物的减排潜力.研究结果表明,在BAU-2018情景中,山东省各市SO_(2)、NO_x、PM_(10)和PM_(2.5)的年均贡献比例的范围分别为0.06%~0.84%、0.01%~0.63%、0.04%~0.19%和0.07%~0.21%;在各阶段中,ERO-2025情景较于现状(BAU-2018)的各污染物排放与贡献浓度降低幅度最大;最优情景ERO-2035较于BAU-2018,SO_(2)、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)和CO_(2)的排放量分别为减少了60.12%、78.24%、75.07%、74.20%和37.47%,SO_(2)、NO_x、PM_(10)和PM_(2.5)年均贡献浓度降幅分别为60.74%、78.56%、75.00%和74.53%.全面执行超低排放标准对污染物减排具有显著效果,同时显示出巨大的污染物与CO_(2)的协同减排潜力.

关键词：焦化 CALPUFF 环境影响超低排放 CO_(2)

一种用于检测四环素和对硝基苯酚的高稳定性镉(Ⅱ)金属有机骨架

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无机化学学报 2024年第3期40卷 646-654页

作者：张欢王记江范广唐龙岳二林白超王潇张玉琦延安大学化学与化工学院延安市新能源新功能材料重点实验室陕西省化学反应工程重点实验室延安716000 咸阳师范学院化学与化工学院咸阳712000

采用水-溶剂热法合成了1例金属有机骨架(MOF):{[Cd(L)_(0.5)(4,4′-bpy)_(0.5)]·H_(2)O}_(n)(1),其中H_(4)L=(1,1′∶4′,1″-三联苯)-2,2″,4,4″-四羧酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶)。通过单晶X射线衍射、元素分析、粉末X射线衍射、热重分析以及红外光谱分析对配合物1的结构进行了表征。单晶结构分析表明1为三维结构,属于单斜晶系,C2/c空间群,Cd连接L^(4-)和4,4′-bpy形成二维平面结构,层与层之间通过L^(4-)连接,构筑成了三维网状结构。该MOF表现出良好的稳定性并且可以通过荧光猝灭法检测四环素(TET)和对硝基苯酚(4-NP),四环素和对硝基苯酚的检出限分别为0.15和0.062μmol·L^(-1)。此外,还研究了其荧光猝灭机理。1可成功应用于延河水样中TET和4-NP含量的测定。

关键词：金属有机骨架晶体结构四环素对硝基苯酚

Lewis酸碱调控镧掺杂氧化锌催化CO_(2)转化制碳酸乙烯酯

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 305-312页

作者：杜昌元苏倩许振洋付梦倩贾松岩董丽沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面Lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG... 详细信息

本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面Lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG的转化率为0.54%,EC的时空收率和选择性分别为7.326 mmol/(h·g)和99%,并具有良好的稳定性。结合对催化剂的晶体结构、形貌和表面酸碱性等分析,结果显示,La均匀分布在ZnO中空纳米片中,经过550℃煅烧的La掺杂ZnO的表面具有最多的Lewis酸碱性位点,催化剂的催化活性随中强Lewis酸碱性位点增多而升高。

关键词： CO_(2) ZnO 碳酸乙烯酯 Lewis酸碱催化

氯取代近红外双缆共轭高分子材料与低能量损失单组分有机太阳能电池

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物理化学学报 2024年第8期40卷 28-35页

作者：李若男梁世洁许韵华张翠芬唐正刘柏侨李韦伟北京交通大学物理科学与工程学院北京100044 北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029 之江实验室智能芯片与器件研究中心杭州311121 东华大学先进低维材料中心上海201620

近红外型双缆共轭高分子材料的光电转换效率(PCE)已经超过了10%,然而较大的能量损失限制了其性能的进一步提升。本工作中,我们合成了两个氯取代的近红外双缆共轭聚合物材料,分别命名为as-DCPIC-Cl和as-DCPIC-2Cl。氯原子的引入使得单组... 详细信息

近红外型双缆共轭高分子材料的光电转换效率(PCE)已经超过了10%,然而较大的能量损失限制了其性能的进一步提升。本工作中,我们合成了两个氯取代的近红外双缆共轭聚合物材料,分别命名为as-DCPIC-Cl和as-DCPIC-2Cl。氯原子的引入使得单组分有机太阳能电池的能量损失低至0.57 eV。其中,基于as-DCPIC-Cl的器件实现了10.14%的PCE,为基于非稠环电子受体的双缆共轭聚合物的最高性能。研究表明,氯原子在实现高性能单组分有机太阳能电池方面具有重要的作用。

关键词：双缆共轭高分子单组分有机太阳能电池近红外能量损失