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基于特征波长积分吸收光谱法的H2S体积分数监测

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激光与光电子学进展 2024年第9期61卷 486-491页

作者：胡晟煜王飞崔海滨浙江大学能源工程学院能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027

通过厌氧消化产生清洁燃气是目前处理餐厨垃圾的主要手段之一。由于餐厨垃圾中含有硫元素,厌氧消化过程中会不可避免地产生H2S气体。H2S不仅会腐蚀管路还会污染环境,因此对其体积分数进行在线测量具有重要意义。传统的H2S体积分数测量... 详细信息

通过厌氧消化产生清洁燃气是目前处理餐厨垃圾的主要手段之一。由于餐厨垃圾中含有硫元素,厌氧消化过程中会不可避免地产生H2S气体。H2S不仅会腐蚀管路还会污染环境,因此对其体积分数进行在线测量具有重要意义。传统的H2S体积分数测量方法如亚甲基蓝分光光度法、碘量法和电化学法等具有操作复杂、测量速度慢、易受其他气体干扰等缺点,无法用于指导脱硫系统工况及时调整。将紫外吸收光谱法和连续波长积分法相结合用于H2S体积分数的在线测量,选择210~230 nm波段作为特征波段,得到吸收光谱积分特征值与H2S体积分数之间的线性关系,其拟合度大于0.999。对实验室配制200×10^(-6)~1200×10^(-6)范围的H2S标气进行体积分数测量,测量值的最大误差为3.1%,结果表明,该技术能够应用于沼气中H2S体积分数的准确监测。最后将测量仪器应用于餐厨垃圾厌氧消化工程并进行现场测试,结果表明,该仪器能够较准确地监测厌氧消化过程中沼气中的H2S体积分数变化。

关键词：紫外线吸收光谱沼气硫化氢实时监测

铋纳米颗粒负载的氮掺杂石墨毡用于稳定高效的铁铬液流电池

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 131-141页

作者：车航欣高宇飞杨家辉洪崧郝磊端徐亮 Sana Taimoor Alex WRobertson 孙振宇北京化工大学化学工程学院有机-无机复合材料国家重点实验室北京100000 桂林电子科技大学机电工程学院广西桂林541000 Department of Physics University of WarwickCoventry CV47ALUK

铁铬氧化还原液流电池(ICRFB)是一种具有成本效益的可规模化储能系统,其利用资源丰富、低成本的铬和铁作为电解液的活性物质。然而,ICRFB存在Cr^(3+)/Cr^(2+)电化学活性低、负极易产生严重的析氢反应(HER)等问题。本文报道了一种简单的... 详细信息

铁铬氧化还原液流电池(ICRFB)是一种具有成本效益的可规模化储能系统,其利用资源丰富、低成本的铬和铁作为电解液的活性物质。然而,ICRFB存在Cr^(3+)/Cr^(2+)电化学活性低、负极易产生严重的析氢反应(HER)等问题。本文报道了一种简单的合成策略,即通过自聚合和湿化学还原方法结合煅烧处理,在氮掺杂石墨毡(GF)表面沉积了非晶态铋(Bi)纳米颗粒(NPs),其作为ICRFB的负极材料时可展示出高效的电化学性能。生成的BiNPs与H+形成中间体,极大地抑制了HER副反应。此外,Bi的引入和GF表面的N掺杂通过协同作用显著提高了Fe^(2+)/Fe^(3+)和Cr^(3+)/Cr^(2+)的电化学活性,降低了电荷传递电阻,提高了反应传质速率。在不同的电流密度下,经25次循环,库仑效率仍高达97.7%。在60.0 mA cm^(-2)电流密度下,能量效率达到85.8%,超过了许多其他报道的材料。循环100次后容量达到862.7 mAh/L,约为GF的5.3倍。

关键词：铁铬液流电池 Bi 负极氮掺杂石墨毡

苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望

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化工进展 2024年第5期43卷 2587-2599页

作者：段翔田野董文威宋松李新刚化学工程联合国家重点实验室催化科学与工程天津市重点实验室天津大学化工学院天津300072 北京旭阳科技有限公司北京100071

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已... 详细信息

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO_(2)晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。

关键词：苯酐钒系催化剂反应网络反应机制失活机制催化剂表征

富含氧空位的由多金属氧簇辅助的银基异质结用于高效电催化固氮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 209-218页

作者：陈昕煜赵聪聪任静李波刘倩倩李葳杨帆陆思琦赵宇飞颜力楷臧宏瑛东北师范大学化学学院功能材料化学研究所纳米生物传感分析吉林省高等学校重点实验室多酸与网格材料化学教育部重点实验室吉林长春130024 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的... 详细信息

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的固氮电催化剂,但是由于析氢反应的强烈竞争,目前已报道的氮还原催化剂仍然受到低法拉第效率和低氨产率的限制.因此,开发活性位点丰富、氮气吸附能力强、催化性能优异的氮还原电催化剂成为当务之急.贵金属催化剂由于其纳米结构中富含活性位点,并且金属表界面处具有较好的导电性,因此表现出较高的法拉第效率.而分子催化剂因可调的电子结构和明确的构效关系引起了广泛关注.多金属氧簇是一种典型的金属聚阴离子团簇,由氧原子连接的含氧多面体组成,且具备优异的氧化还原性能.因此,本课题组尝试将多金属氧簇分子引入到氮还原催化剂中,并探究其催化机理.本文选取了一个多金属氧簇为前驱体,在溶剂、还原剂和诱导剂共存时,通过一锅法合成了富含氧空位的AgPW_(11)/Ag纳米方块电催化剂.实验结果表明,富含氧空位的AgPW_(11)/Ag异质结催化剂在-0.2 V(***)电位时表现出高达46.02±1.03μg h^(-1)mg^(-1)_(cat).的氨产率和34.07±0.16%的法拉第效率,催化反应能够稳定运行32h且性能未见衰减,显著优于银催化剂.随后系统地研究了AgPW_(11)/Ag催化剂的氮还原活性位点,发现异质结中的银单质为催化反应提供了高导电性的支持,而催化剂中的银氧簇具有较好的电子得失能力,有利于促进氮还原反应中的六电子转移过程.丰富的氧空位利于吸附氮气,也能协同提升AgPW_(11)/Ag对电化学氮还原的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,在还原后的银氧簇中,银原子d轨道与氮气π*轨道之间的强相互作用激活了吸附的氮气,促进了第一个质子化过程:*N_(2)向*N-NH的转化(电化学决速步).综上,本工作建立了异质结催化剂的催化性能与其分子结构之间的构效关系,为开发多金属氧簇及其衍生物作为电催化剂提供了依据和思路.

关键词：多酸金属氧簇电催化氮还原氧空位密度泛函理论异质结

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气固鼓泡床结构双流体传热模型及其模拟验证

化工学报 2024年第4期75卷 1497-1507页

作者：赵金鹏张永民兰斌罗节文赵碧丹王军武中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

介尺度结构显著影响非均匀气固复杂系统内的流动传递反应特性。构建了结构双流体传热模型用于模拟复杂气固系统内的流动传热过程,按照流动控制机制将鼓泡床系统划分成由气体主导的气泡相和颗粒主导的乳化相两个相互渗透的连续流体,进而... 详细信息

介尺度结构显著影响非均匀气固复杂系统内的流动传递反应特性。构建了结构双流体传热模型用于模拟复杂气固系统内的流动传热过程,按照流动控制机制将鼓泡床系统划分成由气体主导的气泡相和颗粒主导的乳化相两个相互渗透的连续流体,进而确立考虑介尺度结构影响的控制方程及本构关系,其中相间曳力、乳化相黏度、相间传热系数及各相热导率均采用合理的经验关联式进行封闭。利用双流体传热模型与显式解析壁面流动和传热边界层方法相结合,对安装加热管的鼓泡床系统进行了模拟。结果表明:结构双流体传热模型可成功预测鼓泡床系统内固含率的轴向分布及床层壁面传热系数的变化规律;模拟结果与实验数据吻合较好,密相区壁面传热系数模拟值与实验值的相对误差小于10%,稀相区壁面传热系数的模拟值与实验值在同一量级,表明结构双流体传热模型可准确刻画鼓泡床系统内气固两相的流动传热特性。

关键词：多相流鼓泡床介尺度结构连续介质模型传热

超重力强化精细化工反应流程再造技术原理及应用

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中国科学:化学 2024年

作者：初广文徐涵卓罗勇张亮亮孙宝昌邹海魁陈建峰北京化工大学教育部超重力工程研究中心北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室

精细化工在高端制造、特种材料和人类健康等方面发挥着重要作用.然而,精细化工反应物料大多具有毒性及易燃易爆性,且已建成工艺通常采用间歇/半间歇操作,自动化水平低,存在生产安全隐患.针对已建成的精细化工工艺流程,通过流程再造实现... 详细信息

精细化工在高端制造、特种材料和人类健康等方面发挥着重要作用.然而,精细化工反应物料大多具有毒性及易燃易爆性,且已建成工艺通常采用间歇/半间歇操作,自动化水平低,存在生产安全隐患.针对已建成的精细化工工艺流程,通过流程再造实现流程简化、工作物料体积减少、操作方式连续化及本质安全性提升等目标已成为研究热点.基于本课题组的研究工作,本文提出采用超重力强化精细化工反应流程再造策略,基于超重力强化传递速率使之与反应速率相匹配的技术原理,发展了超重力连续化、短流程集成技术,并以氧化、氟化、偶氮化、烷基化以及氯化等工艺为应用实例,阐述了超重力强化反应流程再造的成效.

关键词：超重力精细化工流程再造本质安全性

苝二酰亚胺共价有机框架超级还原剂用于高效光催化芳基卤化物还原反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 171-183页

作者：金昱丞刘小琳曲琛李长骏王海龙詹晓宁曹昕怡李晓锋于宝秋张琪齐冬冬姜建壮北京科技大学化学系功能分子与晶态材料科学与应用北京市重点实验室北京材料基因组工程高级创新中心北京100083 北京化工大学材料科学与工程学院有机-无机复合材料国家重点实验室北京100029

自由基离子型分子光催化剂被证实是具有很强还原能力的可见光超级还原剂,它们在促进惰性的有机反应(例如将芳基卤化物还原为芳基自由基)方面具有突出的催化能力.然而,由于分子聚集严重地降低其催化活性,因而针对非均相超级还原剂的研究... 详细信息

自由基离子型分子光催化剂被证实是具有很强还原能力的可见光超级还原剂,它们在促进惰性的有机反应(例如将芳基卤化物还原为芳基自由基)方面具有突出的催化能力.然而,由于分子聚集严重地降低其催化活性,因而针对非均相超级还原剂的研究较少.本文提出了一种新的方法来解决上述问题,通过溶剂热反应将具有连续光诱导电子转移机制的苝二亚胺超级还原剂(PDI)异质化为二维给体-受体(D-A)共价有机框架(COFs).即以N,N'-双(3-戊基)-2,5,8,11-四(4-甲酰基苯基)苝二酰亚胺(TFPDI)与1,3,6,8-四(4-氨基苯基)芘\(Py-TA)或2,3,6,7-四(4-氨基基苯基)四硫富瓦烯(TTF-TA)为原料,通过溶剂热反应分别制备了两种高晶态二维D-A型COF结构:USTB-21和USTB-22,并用于芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物的光催化还原反应.X射线衍射和理论模拟结果表明,USTB-21和USTB-22具有二维共价键连接的层状结构,分别呈现AA和AB的堆积方式.在各自最佳反应条件下,COFs显示出与均相催化剂相媲美的可见光催化性能,可高效地还原一系列芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物.其中,USTB-22在可见光驱动不同的芳香卤化物还原时,3 h内的转化率高达99%.瞬态吸收光谱结果表明,相比于均相催化剂(N,N'-双(2,6-二异丙基苯基)苝二酰亚胺),自由基阴离子激发态寿命是150 ps,USTB-21和USTB-22具有更长的激发态寿命,分别为210和260 ps.顺磁共振波谱测试结果证明,自由基阴离子光催化剂异质化成晶态D-A型COFs能够有效地促进电荷分离效率和延长激发态寿命.上述结果说明,USTB-22具有良好的光催化性能主要是因为其激发态寿命较长以及电荷分离效率较好.理论模拟结果表明,所制备的材料具有D-A型的电子结构.对COF的模型片段进行理论计算,揭示了各步反应路径中吉布斯自由能的变化,从而进一步阐明了光催化机理.在催化反应过程中,芳基卤化物还原途径可分为两个阶段:第一阶段为双光子能量输入和光驱电子转移,包括光子捕获和(TTF-PDI•−)^(*)产生以及光驱动电子转移到4-溴苯乙酮底物;第二阶段为能量输出,用于还原4-溴苯乙酮底物生成苯乙酮.综上所述,本文通过溶剂热反应将具有连续光诱导电子转移机制的苝二亚胺超级还原剂异质化为二维D-A型COFs结构.该结构在芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物等的光催化还原反应中,可很好地促进电子从光催化剂转移到反应物,进而显著提高光催化反应的活性和选择性;本研究对于未来设计新型自由基离子型高效光催化剂提供了新的思路.

关键词：苝酰亚胺共价有机骨架光催化剂均相芳基卤化物的还原

离子液体萃取分离FCC柴油中双环芳香性硫氮组分：实验和分子机理

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化工学报 2024年

作者：蒋斯麒胡玉峰程永强刘清华雷志刚中国石化工程建设有限公司中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油加工国家重点实验室北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

萃取技术可以作为加氢脱硫脱氮工艺的重要补充用于分离油品中芳香性硫氮组分。本研究在分子尺度和实验尺度对离子液体萃取分离苯并噻吩和喹啉进行探讨。利用COSMO-RS模型从37种常见离子液体中确定了1-乙基-3-甲基咪唑双氰胺盐（[EMIM][D... 详细信息

萃取技术可以作为加氢脱硫脱氮工艺的重要补充用于分离油品中芳香性硫氮组分。本研究在分子尺度和实验尺度对离子液体萃取分离苯并噻吩和喹啉进行探讨。利用COSMO-RS模型从37种常见离子液体中确定了1-乙基-3-甲基咪唑双氰胺盐（[EMIM][DCA]）为最佳离子液体萃取剂。通过液液相平衡实验证明了[EMIM][DCA]萃取分离苯并噻吩和喹啉的可行性，再生实验表明所选离子液体在5次循环中萃取性能始终保持稳定。在分子尺度揭示了萃取过程的分离机理，分子动力学模拟和量子化学计算结果表明离子液体与苯并噻吩/喹啉之间形成的π-π相互作用和C-H···N氢键相互作用是离子液体高效分离苯并噻吩和喹啉的主要作用力。计算结果可为新型高效萃取剂设计提供理论指导。

关键词：萃取脱硫脱氮离子液体相平衡分子模拟量子化学计算 COSMO-RS模型

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螺旋取代聚炔圆偏振发光材料研究进展

中国科学：化学 2024年第8期54卷 1289-1307页

作者：钟海赵彪邓建平北京化工大学材料科学与工程学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

圆偏振发光(CPL)材料凭借其独特的光物理特性,在3D显示、防伪、生物成像、不对称催化等领域展现出巨大的应用潜力.通常,手性和发光组分的同时存在是实现CPL的必要条件.螺旋取代聚炔的手性放大效应赋予其强烈的光学活性,且主链的动态螺... 详细信息

圆偏振发光(CPL)材料凭借其独特的光物理特性,在3D显示、防伪、生物成像、不对称催化等领域展现出巨大的应用潜力.通常,手性和发光组分的同时存在是实现CPL的必要条件.螺旋取代聚炔的手性放大效应赋予其强烈的光学活性,且主链的动态螺旋结构使其具有刺激响应性,因而在构筑CPL材料方面具有显著的优势.本文依据手性和发光组分之间相互作用方式的不同,系统地综述了螺旋取代聚炔CPL材料的构筑方法和手性光学性能,并介绍了其在手性传感、防伪和光电器件方面的应用.最后,探讨了该领域当前的挑战和未来的发展前景.

关键词：圆偏振发光手性取代聚炔螺旋聚合物