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原位还原精制凹凸棒石高级氧化降解磺胺嘧啶

精细化工 2024年

作者：王兴鹏姜超李慧玉陈馨冯拥军北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室甘肃西部凹凸棒石应用研究院河西学院甘肃省河西走廊特色资源利用省级重点实验室

基于干湿集成解离技术处理甘肃白银低品位含铁凹凸棒石（APT），得到了改性精制凹凸棒石（SAPT），采用高温原位还原法经氢气还原制备了原位还原凹凸棒石（HAPT）。采用XRF、XRD、FTIR、SEM和TEM对HAPT进行了表征，探究了HAPT在过硫酸盐... 详细信息

基于干湿集成解离技术处理甘肃白银低品位含铁凹凸棒石（APT），得到了改性精制凹凸棒石（SAPT），采用高温原位还原法经氢气还原制备了原位还原凹凸棒石（HAPT）。采用XRF、XRD、FTIR、SEM和TEM对HAPT进行了表征，探究了HAPT在过硫酸盐（PDS）存在下对抗生素磺胺嘧啶（SDZ）的降解性能，考察了HAPT投加量、PDS浓度、初始SDZ质量浓度、初始pH和反应温度对SDZ降解率的影响。结果表明，在HAPT投加量为2 g/L（以SDZ初始溶液的体积计，下同）、PDS浓度为3.6 mmol/L、初始pH为3、反应温度30 ℃的条件下，HAPT/PDS体系在4 h内对初始质量浓度为10 mg/L的SDZ的降解率达到96.8%。电子顺磁共振和活性物种捕获实验结果表明，HAPT/PDS体系中主要的活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基，其中硫酸根自由基起主导作用。

关键词：凹凸棒石原位还原过硫酸盐磺胺嘧啶羟胺高级氧化技术水处理技术

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TG-FTIR研究煤油共热解产物逸出行为

燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 525-535页

作者：周晓东吴浩刘景梅黄雪莉刘婷钟梅马凤云新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,... 详细信息

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,结合热解活化能计算,探索共热解过程中塔河渣油(AR)对淖毛湖煤(NMH)热解产物逸出产物的影响。结果表明,单独热解时AR先于NMH发生热解反应。两者1∶1(质量比)混合共热解时,相比于单独热解计算的理论值,最大失重峰温度前移7℃,失重率增加约3%,共热解平均活化能降低23.6 kJ/mol,表明AR率先热解会诱发NMH热解,降低热解反应能垒。TG-FTIR结果显示,AR产生的烷烃类自由基会与NMH热解产生的含氧自由基结合,形成醇、醚等烷基类含氧有机化合物,从而抑制煤中羧基转化为CO_(2)的过程。研究结果有助于揭示共液化反应过程中重油对煤液化产物组成的影响。

关键词：塔河渣油淖毛湖煤共热解含氧官能团诱导促进

耦合谐振系统中基于Fano共振的光学压力传感器

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物理学报 2024年第8期73卷 131-137页

作者：陈召马昕新李童王艺霖北京化工大学数理学院北京100029 山西大学光电研究所量子光学与光量子器件国家重点实验室太原030006

光学压力传感器在微小形变检测、环境监测以及医学领域等方面具有非常重要的作用.然而,外加压力与谐振腔形变前后的光学响应之间的定量关系很难获得.本文提出了一种基于金属-介质-金属波导的耦合谐振腔系统用于实现光学压力传感器.利用... 详细信息

光学压力传感器在微小形变检测、环境监测以及医学领域等方面具有非常重要的作用.然而,外加压力与谐振腔形变前后的光学响应之间的定量关系很难获得.本文提出了一种基于金属-介质-金属波导的耦合谐振腔系统用于实现光学压力传感器.利用有限元方法对该系统的力学特性以及受力前后的光学传输特性进行详细分析.仿真结果显示谐振腔的最大形变量与所施压力呈简单的线性关系.给出了光学压力传感器灵敏度的直接定义,并基于条形腔与槽形腔耦合产生的Fano共振现象,获得了灵敏度为6.75 nm/MPa的光学压力传感器件.除此之外,添加了stub谐振腔,获得了双Fano共振现象,且随着外部压力的变化,两个Fano线型表现出不同的变化规律;特别地,合适的压力数值可使得双Fano共振变成单Fano共振.该结构的特点适用于不同压力下的光学性质变化检测、化学高压实验测量和化学反应动力学过程的研究.

关键词：表面等离激元金属-介质-金属波导光学压力传感器 Fano 共振

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机器学习方法预测含硼材料能隙

化学学报 2024年第4期82卷 387-395页

作者：李珺卿宋千禧刘子义王东琪大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁省碳资源催化转化重点实验室化学学院化工学院大连116024

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研... 详细信息

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研究范式转变的需求,通过特征选择、网格搜索优化以及特征重要性分析,探索了多种重要的机器学习算法在含硼材料能隙预测中的应用.结果表明,采用随机森林算法的能隙预测模型决定系数(R^(2))可达0.84,并发现含硼材料的总磁化强度(total magnetization)特征与能隙存在显著的负相关关系,即材料的总磁化强度越小,其能隙越大.本工作表明机器学习方法可用于定向设计具有特定能隙的含硼材料.同时,结果也表明,作为一种集成学习模型,随机森林具有较好的学习能力与稳定的预测性能,可以应用到其它类型材料体系的能隙以及其它材料属性的预测,加速材料性能的设计与优化过程,对新型功能材料的快速筛选与高性能预测具有重要的科学意义.

关键词：含硼材料能隙总磁化强度机器学习

锆基金属有机骨架材料:缺陷调控、表征及化学防护应用研究进展

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精细化工 2024年第1期41卷 49-60页

作者：秦浩捷周川张守鑫李晓鹏赵越李和国王瑞雪北京化工大学机电工程学院北京100029 国民核生化灾害防护国家重点实验室北京100191

锆基金属有机骨架(Zr-MOFs)材料不仅具有比表面积大、孔隙率高及易功能化等特点,还具有简单丰富的合成方法和优异的稳定性,在气体吸附、气体分离、催化、传感等领域展现出巨大的应用潜力。适当程度的缺陷可以在不破坏Zr-MOFs结构的前提... 详细信息

锆基金属有机骨架(Zr-MOFs)材料不仅具有比表面积大、孔隙率高及易功能化等特点,还具有简单丰富的合成方法和优异的稳定性,在气体吸附、气体分离、催化、传感等领域展现出巨大的应用潜力。适当程度的缺陷可以在不破坏Zr-MOFs结构的前提下改变其理化性质,显著提高吸附、催化等性能。通过缺陷工程调控材料的缺陷结构,利用多种技术手段精确表征缺陷信息,推进缺陷化Zr-MOFs在特定领域的实际应用具有重要的意义。首先,介绍了Zr-MOFs缺陷调控的主要方法,包括模板法和合成后修饰法。接着,论述了缺陷表征的常用手段,并对不同技术手段的优缺点展开讨论。然后,综述了缺陷化Zr-MOFs在化学防护领域中的应用,重点介绍了有毒工业化学品的吸附、化学战剂的催化降解、气体传感和分离。最后,展望了缺陷化Zr-MOFs的发展前景。

关键词：锆基金属有机骨架缺陷调控表征化学防护

太阳能直接驱动CH_(4)和CO_(2)干重整技术进展

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洁净煤技术 2024年第4期30卷 21-40页

作者：薛耀李金昊杨志佳王若愚孟宪光林蒙赵宇飞北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000 华北理工大学材料科学与工程学院河北唐山063210 南方科技大学碳中和能源研究院广东深圳518055

随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH_(4)/CO_(... 详细信息

随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH_(4)/CO_(2))转化为有价值的合成气,可以大幅降低传统热催化过程所产生的能耗及碳排放。然而,当前太阳能直接驱动干重整制合成气技术距离工业应用仍有一些距离,存在反应分子转化速率低、光能-化学能转化效率低、催化剂易烧结及积碳造成的催化剂失活等问题。针对干重整反应的固有特性以及当前光热研究领域普遍存在的问题,围绕该反应涉及的催化剂制备、载体构筑、反应器及系统搭建与优化,详细介绍了光热干重整反应的研究进展,最后展望了太阳能直接驱动光热催化干重整体系的前景和挑战。

关键词： CO_(2)干重整合成气光热催化结构载体太阳能系统

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Co-YPO_(4)双功能催化剂促进乙醇高值转化制丁二烯

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 166-175页

作者：周百川李文翠王嘉孙丹卉向诗煜高新芊陆安慧大连理工大学化工学院辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯... 详细信息

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯成为很有吸引力的生产丁二烯的路线之一.目前催化乙醇制丁二烯的催化剂种类较多,合理设计具有活性位点结构和功能的催化新材料是提升催化剂活性的关键.稀土金属元素如Y,La和Ce等具有独特的电子层结构,并且具有中等强度的Lewis酸性,本文尝试将稀土磷酸盐与具有乙醇脱氢活性的过渡金属位点结合起来,设计过渡金属改性的稀土磷酸盐催化剂并用于乙醇转化制丁二烯.本文开发了Co-YPO_(4)双功能催化剂,应用于乙醇转化制丁二烯反应,所制材料表现出较高的催化活性与稳定性.在YPO4催化剂上,乙醇主要发生脱水反应,生成大量的乙烯和乙醚,且丁二烯选择性不超过5%;而在Co-YPO_(4)催化剂上,乙醇转化产物分布出现明显改变,丁二烯选择性增加.在乙醇重时空速和反应温度分别为1.0 gC2H5OH×gCat.‒1×h^(‒1)和350℃的条件下,乙醇转化率为78.2%,丁二烯选择性为68.5%.原位紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱以及H_(2)^(-)程序升温还原表征结果表明,Co2+中心与PO_(4)^(3‒)基团存在强的配位相互作用,形成稳定且高度分散的[Co-O-P]物种.通过NH_(3)^(-)程序升温脱附(TPD)和吡啶探针分子吸附红外对YPO4和Co-YPO4进行酸性表征,结果表明,YPO_(4)和Co-YPO4表面均是典型的Lewis酸性位点;结合CO_(2)-TPD表征发现,Co^(2+)与YPO4表面部分Y3+位点发生置换,即引入适量的Co会减弱酸性同时增强表面碱性.进一步通过停留时间、乙醇程序升温表面反应和原位乙醇吸附反应漫反射红外光谱测试对反应机理进行详细研究.结果表明,乙醇首先在Co^(2+)位发生脱氢生成乙醛和H_(2),随后乙醛迁移至Y^(3+)位点吸附活化,两分子乙醛依次发生C‒C偶联、加氢以及脱水反应生成丁二烯.动力学测试结果表明,乙醇脱氢是整个反应过程的关键步骤,整体反应路径如下:乙醇→乙醛→丁烯醛→丁烯醇→丁二烯.综上所述,以乙醇作为平台分子合成丁二烯能够丰富可持续发展的新能源结构体系.本文揭示了磷酸根基团通过配位作用稳定Co^(2+)物种,Co^(2+)和Y^(3+)位点协同催化乙醇选择性生成丁二烯,为乙醇高值转化催化剂设计提供了新思路.

关键词：乙醇丁二烯脱氢碳碳偶联磷酸盐

光热协同驱动SrTiO_(x)负载CuCo催化CO_(2)-CH_(4)和H_(2)O共转化制备C_(2)含氧化合物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 164-178页

作者：朱彦儒张志军张健蒋双江安哲宋红艳舒心习卫郑黎荣何静北京化工大学化工资源工程国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000 天津理工大学天津市先进功能多孔材料重点实验室/电子显微镜研究中心天津300384 中国科学院高能物理研究所北京100049

催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,... 详细信息

催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,其加氢活化通常是强吸热过程(如CO_(2)活化成CO的ΔH_(2)98K=42.1 kJ mol^(–1)),因此需要在一定温度下才能获得满意的CO_(2)转化率.与此同时,CH_(4)作为碳化学价态最低的化合物,其氧化过程与CO_(2)的还原过程可以耦合,共同转化为高值化学品,同样受到了广泛关注.但CH_(4)的活化同样需要高温等苛刻条件,因此,在温和条件下共转化CO_(2)和CH_(4),选择性构建高值C_(2)含氧化合物,是一个重要且具有挑战性的研究方向.本文提出利用光外场和水活化策略,即利用光解水产生的活性氢和活性氧物种,在温和条件下实现CO_(2)和CH_(4)的高效、高选择性活化及共转化.光照下,在钛酸锶(SrTiO_(x))负载的具有丰富Cu-Co界面的催化剂上,光解水产生的活性氢和活性氧物种,分别活化CO_(2)的碳氧键和CH_(4)的碳氢键,在Cu和Co位点上分别形成*CH_(x)O和*CH_(3)物种,进而通过C–C偶联高效生成C_(2)含氧化合物.在200°C和光照条件下,C_(2)含氧化合物(CH_(3)CHO和CH_(3)CH_(2)OH)的生成速率高达2.05 mmol g^(–1)h^(–1),同时产物选择性>86%.同位素标记、红外光谱示踪的原位反应和催化实验结果表明,紫外光激发下,SrTiO_(x)上的金属位点促进了光催化水裂解,生成活性氢和活性氧物种(该过程为整个反应的决速步骤).活性氢物种使吸附在SrTiO_(x)上的CO_(2)活化并转化为CO;随后,在CuI/Cu^(0)对上,CO加氢生成*CH_(x)O中间体.另一方面,在Co位点上,CH_(4)与活性氧物种发生反应,被活化为*CH_(3)中间体.最后,*CH_(x)O与*CH_(3)两种中间体在CuCo界面处发生C–C偶联反应,进而形成C_(2)含氧化合物.与传统的热催化下的CO_(2)和CH_(4)共转化过程相比,光热协同策略使该反应温度降低了超过600°C,并且反应活化能降低了约12 kJ mol^(–1),表明光热协同策略不仅可以大幅降低反应温度,还能极大提升反应动力学,为强吸热反应过程提供了一条提效降耗的反应途径.综上所述,本工作通过构建结构精准可控的SrTiO_(x)负载的CuCo邻近界面结构,同时利用光解水产生的活性氢/氧物种促进CO_(2)和CH_(4)活化,实现了高效定向共转化.本文提出的“光热协同”策略为高效活化CO_(2)制高值化学品提供了新的研究思路,同时显著降低了能耗,对解决强吸热催化反应高能耗问题提供了参考.

关键词：光热协同 CO_(2)和CH_(4)共转化 SrTiO_(x)负载CuCo 水裂解 C_(2)含氧化合物

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煤矸石资源化及其渣山土壤重构技术研究进展

中国钼业 2024年第2期48卷 57-64页

作者：马文清刁淑腾李陈王一平李长慧李增和雷晓东北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 青海大学农牧学院青海西宁810016

煤炭开采过程中会伴随产生煤矸石固体废弃物,大量露天堆放的煤矸石形成渣山,占用大量土地的同时破坏当地生态系统,造成土壤严重退化和植被破坏等问题。中国煤矸石资源化利用率远低于产出率,同时现有的煤矸石渣山修复技术主要以土壤重构... 详细信息

煤炭开采过程中会伴随产生煤矸石固体废弃物,大量露天堆放的煤矸石形成渣山,占用大量土地的同时破坏当地生态系统,造成土壤严重退化和植被破坏等问题。中国煤矸石资源化利用率远低于产出率,同时现有的煤矸石渣山修复技术主要以土壤重构技术为主,在低海拔矿区得到广泛应用,但对于生态脆弱的高寒高海拔矿区仍极具挑战性。本文简述了煤矸石的理化性质和现有资源化利用技术,对比了国内外煤矸石渣山土壤重构技术的不同,详细综述了以表土回填、客土覆盖和人造土壤为主的土壤重构技术在我国低海拔矿区的应用,以及以青海木里煤田为代表的高海拔矿区现有的土壤重构方法。探讨了煤矸石现有资源化利用技术的不足和土壤重构技术存在的问题,对高海拔矿区土壤重构的机遇与挑战进行了展望。煤矸石资源化利用应以高附加值为主,土壤重构技术应从本质上利用煤矸石有机质高的优点,在成本、安全性和效果持续性等方面亟需改善,以促进其在煤矸石资源化利用和渣山修复中的发展。

关键词：煤矸石资源化渣山修复土壤重构