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理论研究Cu@C_(2)N催化剂表面上水分子对电催化CO_(2)还原反应机理的影响

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物理化学学报 2024年第1期40卷 24-25页

作者：徐涵煜宋雪旦张青于畅邱介山大连理工大学化工学院辽宁省能源材料化工重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究... 详细信息

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究水分子在CO_(2)RR中对质子-电子对转移的影响。采用密度泛函理论,系统地研究了铜原子嵌入C_(2)N单层催化剂(Cu@C_(2)N)和石墨烯作为衬底的Cu@C_(2)N/石墨烯复合催化剂(Cu@C_(2)N/G)表面上不同加氢模型的CO_(2)RR反应机理。在水辅助氢穿梭模型中,氢原子与水分子结合形成水合质子,水合质子将自身的氢原子转移到催化剂表面的反应物上形成反应中间体,增强了中间体与催化剂之间的相互作用。此外,在Cu@C_(2)N/G催化剂中,石墨烯将电子转移到表面的Cu@C_(2)N上,提高了催化剂的CO_(2)RR催化活性。进一步,计算了Cu@C_(2)N和Cu@C_(2)N/G催化剂上CO_(2)RR和析氢反应的极限电位,讨论催化剂的活性和选择性。结果表明CO_(2)在低电位下容易生成HCOOH,施加高电位时可以生成CO、CH3OH和CH4并伴随着H2的生成。

关键词： CO_(2)还原反应电催化氮掺杂石墨烯水辅助氢穿梭反应机理密度泛函理论

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低浓度二氧化碳还原光催化剂结构设计的研究进展

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化工进展 2024年

作者：于梦洁吴语童罗发祥豆义波北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室衢州资源化工创新研究院

光催化二氧化碳(CO2)转化为增值化学品和燃料是缓解全球变暖、实现“碳中和”目标的有前途的策略之一。为了推进该领域的发展，高效光催化剂的设计合成至关重要。相比于前期研究，近五年研究学者集中在低浓度CO2光还原的研究上。基于此... 详细信息

光催化二氧化碳(CO2)转化为增值化学品和燃料是缓解全球变暖、实现“碳中和”目标的有前途的策略之一。为了推进该领域的发展，高效光催化剂的设计合成至关重要。相比于前期研究，近五年研究学者集中在低浓度CO2光还原的研究上。基于此，本文综述了低浓度二氧化碳还原光催化剂结构设计的研究进展。首先介绍了光催化CO2还原的机理、路径及其影响因素；其次总结了基于金属有机骨架材料、共价有机框架材料、金属氧化物、单原子这四类光催化剂的结构特征和调控策略；深入探讨了催化剂的CO2吸附和富集能力、电子-空穴分离迁移能力及表面位点活性等重要因素对低浓度CO2光催化还原效率和选择性的影响；最后，针对低浓度CO2还原光催化剂在产物选择性，转化效率，高值C2产品合成方面存在的挑战，我们从催化剂结构设计方向提供了相关的解决思路和策略。

关键词：二氧化碳捕集光化学催化剂碳氢化合物

富勒烯诱导块状中间相沥青形成中间相炭微球（英文）

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新型炭材料(中英文) 2024年

作者：陈文胜刘澜涛王政段淳枫张型伟马兆昆陈晓红宋怀河北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室材料电化学过程与技术北京市重点实验室

中间相沥青（mesophase pitch, MP）形态的可控转变对于研究MP的形成机理和应用具有重要的现实意义。本研究将富勒烯(fullerene, C60)添加于萘基中间相沥青（Naphthalene-based mesophase pitch, NMP）中，并进行热处理，实现了中间相... 详细信息

中间相沥青（mesophase pitch, MP）形态的可控转变对于研究MP的形成机理和应用具有重要的现实意义。本研究将富勒烯(fullerene, C60)添加于萘基中间相沥青（Naphthalene-based mesophase pitch, NMP）中，并进行热处理，实现了中间相显微形态从融并体型到球状的可逆转变。通过偏光显微镜和扫描电子显微镜研究了C60添加量和热处理温度对中间相形态转变的影响。热重分析、傅立叶变换红外光谱、X射线衍射和拉曼光谱对C60诱导NMP成球这一物理过程进行了印证。结果表明，在300–320°C的热处理温度下，添加5 wt.%的C60可以使融并体型中间相转化为球形液晶态，中间相小球的尺寸随温度升高而增大。此外，我们建立了一个模型来解释C60在可逆转变过程中的独特诱导效应。本工作揭示了C60诱导下的中间相的形态转变可控转变行为，为后续中间相形态及应用研究提供了新思路。

关键词：逆相转化富勒烯诱导机理中间相织构 π电子诱导效应中间相微球

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电解水制氢耦合有机物氧化研究进展

石油炼制与化工 2024年第1期55卷 42-51页

作者：夏天栗振华邵明飞段雪北京化工大学化学学院化工资源有效利用全国重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院

利用可再生能源(太阳能、风能)驱动的电解水制氢技术是获取“绿氢”的必经之路,是实现碳中和的重要战略措施。然而,目前电解水制氢技术仍面临电解效率低和能耗高等问题。其原因之一在于阳极析氧反应(OER)动力学过程缓慢,制约了阴极产氢... 详细信息

利用可再生能源(太阳能、风能)驱动的电解水制氢技术是获取“绿氢”的必经之路,是实现碳中和的重要战略措施。然而,目前电解水制氢技术仍面临电解效率低和能耗高等问题。其原因之一在于阳极析氧反应(OER)动力学过程缓慢,制约了阴极产氢,并且阳极产物氧气的附加值较低。利用电解水过程中阳极产生的“活性氧”物种催化有机物选择性氧化(替代OER),被证明是能够降低电解水反应电压、提高产氢效率的有效策略,并且利用阳极得到高附加值化学品可以进一步分摊并降低制氢成本,最近受到科研界和产业界的广泛关注。基于此,总结了近年来电解水制氢耦合有机物氧化方面的研究进展,包括:阳极表面水活化产生活性氧的种类及其催化有机氧化反应机理、反应物吸附过程强化提升反应速率相关策略、电解水制氢耦合氧化反应器设计和产物分离等技术。最后,对该领域的未来发展前景和面临的挑战进行了总结和展望。

关键词：电解水制氢活性氧耦合反应有机氧化反应物富集

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水泥生料共热耦合原位加氢制合成气

洁净煤技术 2024年第4期30卷 90-101页

作者：张卫涛于少康徐明董猛郭大冰杨宇森邵明飞段雪北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324003 东北林业大学化学化工与资源利用学院黑龙江哈尔滨150006

水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO_(2)排放行业,占全球CO_(2)排放的7%。水泥生料(CaCO_(3)、Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO_(2)。基于双碳背景,通... 详细信息

水泥工业是世界第三大能源消耗行业和第二大CO_(2)排放行业,占全球CO_(2)排放的7%。水泥生料(CaCO_(3)、Fe_(2)O_(3)、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)的混合物)通过高温(>900℃)煅烧得到水泥熟料,此过程能耗高且释放大量CO_(2)。基于双碳背景,通过球磨法制备水泥生料,采用碳酸盐共热耦合原位加氢还原的创新策略,实现在700℃下水泥生料原位加氢生成CO,其选择性可达94.8%,CO生成速率达0.76 mmol/min,显著降低了碳酸盐的热解温度并抑制了CO_(2)排放,同时获得了均匀多孔的CaO颗粒。采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面及孔径分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等表征手段,重点探究了反应温度和水泥不同组分(Fe、Si和Al)等因素对碳酸盐加氢性能的影响。结果表明,Fe元素有助于提升CO产物选择性且生成少量甲烷,Si和Al元素的加入降低了碳酸盐加氢反应速率。In situ DRIFTS表明水泥生料加氢生成CO可能遵循甲酸盐中间物种机制。本研究通过水泥生料共热耦合原位加氢制备合成气,实现水泥工业源头降耗与减排增效,为低碳水泥熟料的制备技术提供了新策略与理论依据。

关键词：水泥生料碳酸盐共热耦合碳减排合成气

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废弃塑料回收与转化的研究进展

中国塑料 2024年第4期38卷 79-87页

作者：胡延庆胡凡周剑池豆义波北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000

综述了塑料在传统物理机械回收和当前研究热点化学升级转化的成果,重点对化学催化方法包括热催化、微波催化、生物催化、电催化、光催化等具有潜在应用前景的方法进行了阐述。系统介绍了化学升级转化塑料,特别是催化转化中核心催化剂的... 详细信息

综述了塑料在传统物理机械回收和当前研究热点化学升级转化的成果,重点对化学催化方法包括热催化、微波催化、生物催化、电催化、光催化等具有潜在应用前景的方法进行了阐述。系统介绍了化学升级转化塑料,特别是催化转化中核心催化剂的设计构筑、催化产物种类、产率和选择性的调控以及构效关系的机理揭示。此外,通过对比各类方法探讨了优缺点、总结了相关方法面临的问题。最后,基于目前废旧塑料回收存在的挑战和后期发展方向提出了建议,以期为废弃塑料回收为高附加值化学品提供理论指导。

关键词：废弃塑料物理回收化学催化高附加值化学品

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改性凹凸棒石/苏木复合颜料的制备和性能

精细化工 2024年

作者：刘晓艺崔红岩曹力化姜超唐颖冯拥军北京工商大学化学与材料工程学院北京市植物资源研究开发重点实验室北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室

用盐酸处理凹凸棒石（PAL）制备了酸洗凹凸棒石（PA），然后对PA进行有机改性（壳聚糖、阳离子表面活性剂双十八烷基二甲基氯化铵、硅烷偶联剂KH550）制备了3种改性PAL（PCS、PDO、PKH），最后以PA、PCS、PDO、PKH负载苏木色素制备了4... 详细信息

用盐酸处理凹凸棒石（PAL）制备了酸洗凹凸棒石（PA），然后对PA进行有机改性（壳聚糖、阳离子表面活性剂双十八烷基二甲基氯化铵、硅烷偶联剂KH550）制备了3种改性PAL（PCS、PDO、PKH），最后以PA、PCS、PDO、PKH负载苏木色素制备了4种改性凹凸棒石/苏木复合颜料（简称复合颜料，下同）PAS、PCSS、PDOS、PKHS。通过FTIR、XRD、TEM、BET、TG及颜色表征，探究不同改性方法对复合颜料的粉体学性质、稳定性和生物安全性的影响。结果表明，有机改性和苏木色素负载并未改变PAL的晶相结构和纤维形态；复合颜料显著提高了苏木色素的热稳定性、酸碱稳定性和遮盖性能。复合颜料PCSS表现出较佳的综合性能，热稳定性〔120 ℃处理6 h，总色差值（ΔE）<6〕、酸碱稳定性最好（pH=5～9浸泡24 h，ΔE<4），水和乙醇溶出度最低（2.13和1.02 mg/g），生物安全性高（无血管刺激性）。

关键词：凹凸棒石苏木色素壳聚糖复合颜料稳定性化妆品日化原料

磺酰氯促进金属氯化物插层石墨以实现高效钠存储

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 538-548页

作者：兰淑琴任伟成王钊于畅余金河刘迎宾谢远洋张秀波王健健邱介山大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 山东农业大学化学与材料科学学院山东泰安271018 北京化工大学化工学院化学资源工程国家重点实验室北京100029

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异,石墨层间距大等特点,可用作钠离子电池负极材料。然而,在传统金属氯化物插层石墨过程中,不可避免地用到氯气,既增加了实验操作的风险,也对实验设备提出更高要求。基于上述原因,本文创新性地使... 详细信息

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异,石墨层间距大等特点,可用作钠离子电池负极材料。然而,在传统金属氯化物插层石墨过程中,不可避免地用到氯气,既增加了实验操作的风险,也对实验设备提出更高要求。基于上述原因,本文创新性地使用SO_(2)Cl_(2)作为氯源来促进BiCl_(3)插层石墨。该方法不仅有效提高了BiCl_(3)插层效率,也避免了直接使用氯气带来的安全性风险。采用该方法所合成的三氯化铋-石墨插层化合物(BiCl_(3)-GICs)的层间距为1.26 nm,BiCl_(3)插层含量高达42%。以其为负极材料,组装的钠离子电池具有高的比容量(213 mAh g^(-1)at 1 A g^(-1))和优异的倍率性能(170 mAh g^(-1)at 5 A g^(-1))。此外,原位拉曼光谱测试结果表明,首圈放电后石墨与插层的BiCl_(3)相互作用减弱,该过程有效促进了钠离子在石墨层内的存储。采用该方法可成功制备多种类型金属氯化物-石墨插层化合物,为开发高性能储能材料提供了可行思路。

关键词：磺酰氯金属氯化物-石墨插层化合物插层强化过程负极材料钠离子电池

TiO@VO空心纳米球催化剂增强MgH体系储氢性能

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科学通报 2024年

作者：史柯柯刘木子刘芳田甜王佳丽陈伟刘光宋宇飞李晋平太原理工大学化学工程与技术学院气体能源高效清洁利用山西省重点实验室北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室

氢化镁是(MgH2)是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH2储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO2@V2O... 详细信息

氢化镁是(MgH2)是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH2储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO2@V2O5双金属氧化物催化剂.添加12 wt%Ti O2@V2O5后,MgH2的起始解吸温度显著降低至204℃.在100℃条件下,MgH2在15 min内吸附4.21 wt%的H2,在300℃条件下释放6.18 wt%的H2,MgH2的活化能从142.78 kJ/mol降低到86.47 kJ/mol.差示扫描量热分析(differential scanning calorimeter,DSC)结果表明,MgH2的氢解吸活化能从197 kJ/mol降低到76.32 kJ/mol.在300℃下循环30次后,储氢量可保持98.49%.研究表明,钛价态的可逆变化和还原金属V的催化作用改善了MgH2动力学及稳定性.

关键词：氢化镁二氧化钛五氧化二钒动力学性能循环稳定性