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不饱和醛选择性加氢高效催化剂的研究

化学进展 2024年第3期36卷 297-318页

作者：杨星月周石杰杨宇森卫敏北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

不饱和醛的选择性加氢作为一类重要的精细化学品加工转化过程,在香精香料、药物食品生产、农产品加工等领域具有广泛应用。但是目前所应用催化剂的反应活性仍有待提高,需对催化剂进行进一步调控。本文总结了提高催化剂加氢选择性的三种... 详细信息

不饱和醛的选择性加氢作为一类重要的精细化学品加工转化过程,在香精香料、药物食品生产、农产品加工等领域具有广泛应用。但是目前所应用催化剂的反应活性仍有待提高,需对催化剂进行进一步调控。本文总结了提高催化剂加氢选择性的三种策略,包括:改变金属活性位点的电子性质、增强金属活性位点与亲电位点之间的协同作用和利用结构效应来改变催化剂对于C=O键或C=C键的吸附能力和加氢活性。概括了氢源种类、反应溶剂、反应温度和氢气压力等反应条件对催化性能的影响。并归纳了不饱和醛选择性加氢有关的密度泛函理论计算、反应的动力学模型及反应中的构效关系。最后,讨论了不饱和醛选择性加氢催化剂面临的问题和挑战,并提出了可行的解决方案。

关键词：选择性加氢不饱和醛动力学研究构效关系结构设计

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电催化二氧化碳还原制备气态产物的研究进展

化工学报 2024年第7期75卷 2385-2408页

作者：刘旭升李泽洋杨宇森卫敏北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京化工大学化学学院北京100029

随着工业化进程的快速推进,CO_(2)排放量预计将持续上升,CO_(2)捕获、储存和再利用受到研究者们的广泛关注。在各类CO_(2)转化技术中,电催化技术因其反应条件温和可控、能耗低、环境污染小等优点,是最有前途的策略之一。近些年来,CO_(2... 详细信息

随着工业化进程的快速推进,CO_(2)排放量预计将持续上升,CO_(2)捕获、储存和再利用受到研究者们的广泛关注。在各类CO_(2)转化技术中,电催化技术因其反应条件温和可控、能耗低、环境污染小等优点,是最有前途的策略之一。近些年来,CO_(2)选择性地转化为气态产物如一氧化碳、合成气、甲烷、乙烯和乙烷已有许多报道。本文对电催化CO_(2)还原生成气体产物的反应机理和催化剂设计策略进行了介绍;对电催化CO_(2)还原进行了总结与展望,包括新型电催化剂、机理研究、外部因素的影响以及级联反应。

关键词：电催化CO_(2)还原气态产物反应机理催化剂设计策略

硫掺杂碳包覆Fe0.95S1.05纳米球复合材料的储钠性能

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物理化学学报 2024年第6期40卷 52-61页

作者：肖雪李佳纯孟祥桐邱介山北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室

铁硫化物因其较高的理论容量，被认为是一种很有前途的钠离子电池负极材料。然而，铁硫化物在充放电过程中存在较大的体积变化，导致其倍率性能和稳定性较差。本文通过简单的一步法策略，制备了一种具有三维簇状结构的硫掺杂碳包覆的Fe0... 详细信息

铁硫化物因其较高的理论容量，被认为是一种很有前途的钠离子电池负极材料。然而，铁硫化物在充放电过程中存在较大的体积变化，导致其倍率性能和稳定性较差。本文通过简单的一步法策略，制备了一种具有三维簇状结构的硫掺杂碳包覆的Fe0.95S1.05纳米球(Fe0.95S1.05@SC)，并研究了其储钠性能。硫掺杂碳层可提高材料的导电率，缓解Fe0.95S1.05纳米球在反应过程中产生的体积膨胀，故提升了材料的稳定性。Fe0.95S1.05@SC的相互贯通的簇状结构，为电子和离子的传输提供了通道，使材料具备优异的倍率性能。在半电池体系中，Fe0.95S1.05@SC在0.1A·g-1下循环100圈后，保留614.7 m Ah·g-1的高比容量，10 A·g-1下比容量仍可以达到235.7 m Ah·g-1。在全电池体系中，在0.1和10 A·g-1时，Fe0.95S1.05@SC的可逆容量分别为482.8和288.3 m Ah·g-1。该材料具有良好电化学性能，在钠离子电池中具有广阔的应用前景。

关键词：钠离子电池负极硫掺杂碳 Fe0.95S1.05@SC电极

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甲醇水蒸气重整制氢催化剂的研究进展

化工进展 2024年

作者：冯凯孟浩杨宇森卫敏北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室

甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质，具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本综述首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特... 详细信息

甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质，具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本综述首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点；然后从单金属、双金属以及金属价态调控方面综述了金属活性位点的结构优化策略；接着从载体元素掺杂、缺陷位点调控以及载体晶相控制方面阐述金属-载体界面结构调控策略；进一步从载体诱导活化以及金属位点缓释方面论述了活性位点重构策略；最后对未来开发高性能催化剂的制备策略及其揭示构效关系所采用的表征技术和理论计算方法进行了展望。

关键词：甲醇重整制氢氢气高性能催化剂催化剂调控策略可再生能源

基于反应耦合的低能耗水合氯化钙脱水制无水氯化钙

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化工学报 2024年第4期75卷 1508-1518,F0002页

作者：臧雅晴张益钧王金钊王倩李殿卿冯俊婷段雪衢州资源化工创新研究院浙江衢州324000 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

在降低工业热脱水工艺能耗的迫切需求下,基于反应耦合基本原理,报道了一种低温水煤气变换反应耦合水合氯化钙低能耗脱水的新策略。以工业水合氯化钙为原料,将其中具有一定化学反应活性的结晶水作为反应物与CO耦合反应,在413 K下即可制... 详细信息

在降低工业热脱水工艺能耗的迫切需求下,基于反应耦合基本原理,报道了一种低温水煤气变换反应耦合水合氯化钙低能耗脱水的新策略。以工业水合氯化钙为原料,将其中具有一定化学反应活性的结晶水作为反应物与CO耦合反应,在413 K下即可制备得到符合国家标准(GB/T 26520—2021)要求的Ⅰ型工业无水氯化钙产品(CaCl_(2)·0.38H_(2)O),较在N_(2)条件下获得同等结晶水含量产品的处理时间缩短了1/3,说明耦合催化脱水策略在降低过程能耗方面具有优势。原位FTIR和CO-TPD-MS实验研究表明,CO可化学吸附或准化学吸附于水合氯化钙样品表面,结合MS分析在脱水产物中检测到CO_(2)和H_(2),说明发生了一定程度的耦合催化脱水。进一步,对所得无水氯化钙样品进行SEM、压汞测试及水蒸气吸附测试,结果表明,与CO耦合反应使得无水CaCl_(2)样品形成了较为丰富的孔结构,在作为干燥剂使用时有利于增加与水的接触面积,从而使其表现出比商用无水氯化钙更快的吸水速率。本工作报道的低能耗耦合催化脱水策略有望拓展至更多材料的脱水环节。

关键词：水煤气变换反应自催化氯化钙水合物一氧化碳

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TiO_(2)@V_(2)O_(5)空心纳米球催化剂增强MgH_(2)体系储氢性能

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科学通报 2024年第14期69卷 1923-1933页

作者：史柯柯刘木子刘芳田甜王佳丽陈伟刘光宋宇飞李晋平太原理工大学化学工程与技术学院气体能源高效清洁利用山西省重点实验室太原030024 北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

氢化镁(MgH_(2))是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH_(2)储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO_(... 详细信息

氢化镁(MgH_(2))是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH_(2)储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO_(2)@V_(2)O_(5)双金属氧化物催化剂.添加12 wt%TiO_(2)@V_(2)O_(5)后,MgH_(2)的起始解吸温度显著降低至204℃.在100℃条件下,MgH_(2)在15 min内吸附4.21 wt%的H_(2),在300℃条件下释放6.18 wt%的H_(2),MgH_(2)的活化能从142.78 kJ/mol降低到86.47 kJ/mol.差示扫描量热分析(differential scanning calorimeter,DSC)结果表明,MgH_(2)的氢解吸活化能从197 kJ/mol降低到76.32 kJ/mol.在300℃下循环30次后,储氢量可保持98.49%.研究表明,钛价态的可逆变化和还原金属V的催化作用改善了MgH_(2)动力学及稳定性.

关键词：氢化镁二氧化钛五氧化二钒动力学性能循环稳定性

废轮胎裂解炭黑在能源存储及转换中的应用进展

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材料导报 2024年第8期38卷 72-82页

作者：陈美玲孙艳芝吴玉锋袁浩然潘军青北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京工业大学材料与制造学部北京100124 中国科学院广州能源所广州510610

全球每年大量报废的废轮胎产生引起严重的资源浪费和环境污染等问题,热裂解作为废轮胎高效的最终处理方式之一获得了广泛的应用。裂解炭黑作为废轮胎裂解主要副产物,它的高值化利用有利于推动废轮胎裂解行业健康发展和价值链提升。该裂... 详细信息

全球每年大量报废的废轮胎产生引起严重的资源浪费和环境污染等问题,热裂解作为废轮胎高效的最终处理方式之一获得了广泛的应用。裂解炭黑作为废轮胎裂解主要副产物,它的高值化利用有利于推动废轮胎裂解行业健康发展和价值链提升。该裂解炭黑含有高达75%~81%的无定形碳,经过纯化(除灰分)和改性处理可获得具有与商品炭黑导电性相当的多孔碳材料,在能源存储和能源转换方面有着日益重要的应用。本文结合废轮胎裂解炭黑纯化方法以及改性方式,主要围绕裂解炭黑在超级电容器、二次电池和电催化等方面的研究进展,对裂解炭黑资源化研究和应用现状等进行综述分析。

关键词：废轮胎裂解炭黑超级电容器二次电池电催化

硼氮共掺杂海藻酸钠基多孔炭及其快速高效储锌

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 506-514页

作者：卢亚平王红星刘澜涛庞伟伟陈晓红北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室材料电化学过程与技术北京市重点实验室北京100029 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

近年来,锌离子电容器(ZIHCs)因其环境友好性和优异的电化学性能而备受关注。然而,ZIHCs的研究体系尚不成熟,为改善ZIHCs的储能动力学和循环稳定性等问题,亟需研发出低成本和高性能的碳基电极材料。本工作以海藻酸钠为碳前驱体,五硼酸铵... 详细信息

近年来,锌离子电容器(ZIHCs)因其环境友好性和优异的电化学性能而备受关注。然而,ZIHCs的研究体系尚不成熟,为改善ZIHCs的储能动力学和循环稳定性等问题,亟需研发出低成本和高性能的碳基电极材料。本工作以海藻酸钠为碳前驱体,五硼酸铵为氮源和硼源,采用一步水热活化策略合成了氮/硼含量较高的分级多孔炭(NBSPC)。这种策略可以有效重塑炭的多孔结构,产生大量的活性位点,贡献额外的赝电容,从而提高其电化学性能。以NBSPC为正极构建了锌离子电容器,其在40 A g^(-1)的超高电流密度下,可以实现85.4 mAh g^(-1)优异的倍率性能,并在10 A g^(-1)的电流密度下可以稳定循环15000次,容量保持率高达94.5%。

关键词：海藻酸钠衍生多孔炭氮/硼共掺杂一步水热活化锌离子电容器

二氧化碳电催化还原反应制合成气催化剂研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2760-2775页

作者：黄澎邹颖王宝焕王逍妍赵勇梁鑫胡迪煤炭科学技术研究院有限公司北京100013 北京化工大学化学工程学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

利用电催化二氧化碳还原反应(CRR)将CO_(2)转变为有价值的合成气(CO/H_(2))受到广泛关注。CRR电催化剂的开发对于高效、精确制备合成气至关重要。本文综述了CRR制备合成气的反应过程、反应机理以及催化剂等方面的研究进展,介绍了现有CR... 详细信息

利用电催化二氧化碳还原反应(CRR)将CO_(2)转变为有价值的合成气(CO/H_(2))受到广泛关注。CRR电催化剂的开发对于高效、精确制备合成气至关重要。本文综述了CRR制备合成气的反应过程、反应机理以及催化剂等方面的研究进展,介绍了现有CRR催化剂的种类、优点、存在的问题以及发展方向,具体分析了催化剂的掺杂元素种类和比例对反应中间体的影响,指出了掺杂非金属元素的金属原子边缘和活性位对CRR的作用,探讨了催化剂设计和反应条件调节对CO和H_(2)比例的精确调控。本文也讨论了增加反应活性位点、降低中间体的反应能垒等促进CRR以及调节合成气碳氢比的方式。此外,提出了可通过催化剂多级形貌调控、多活性位点设计、CO_(2)还原与阳极反应耦合等途径,提升CRR制合成气效率的策略。最后,探讨和展望了CRR制合成气在未来工业化生产中存在的挑战和问题。

关键词：合成气二氧化碳电化学催化剂