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质谱成像技术在中药分析领域中的研究与应用

中国科学:化学 2025年第3期55卷 661-677页

作者：申夺闵建新陈杰颜冬梅刘会会李斌聂宗秀江西中医药大学院士工作站中国科学院化学研究所活体分析化学重点实验室北京分子科学国家实验室

中药的化学成分复杂且存在多成分、多途径、多靶点协同作用的机制,解析中药是一个很大的挑战.质谱成像是一种将质谱与离子成像相结合的技术,无需复杂的样品预处理过程,效率高、特异性强,且保留了物质的空间分布特征.作为一种原位可视化... 详细信息

中药的化学成分复杂且存在多成分、多途径、多靶点协同作用的机制,解析中药是一个很大的挑战.质谱成像是一种将质谱与离子成像相结合的技术,无需复杂的样品预处理过程,效率高、特异性强,且保留了物质的空间分布特征.作为一种原位可视化代谢物分布的工具,质谱成像技术被广泛用于中药研究.本文概述了在中药分析领域常用的质谱成像技术的原理与适用类型,总结其在中药活性成分的合成途径研究、中药质量控制研究、中药药理毒理机制研究等方面的应用,同时指出其存在的问题,以期质谱成像技术在中药分析领域中的进一步应用.

关键词：质谱成像中药分析活性成分质量控制药理机制

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质谱成像技术在中药分析领域中的研究与应用

中国科学:化学 2025年

作者：申夺闵建新陈杰颜冬梅刘会会李斌聂宗秀江西中医药大学院士工作站中国科学院化学研究所活体分析化学重点实验室北京分子科学国家实验室

关键词：质谱成像中药分析活性成分质量控制药理机制

高效液相色谱-串联质谱法分析游离RNA修饰核苷的研究进展

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色谱 2025年第1期43卷 3-12页

作者：张绿叶张维冰汪海林中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 华东理工大学化学与分子工程学院上海市功能性材料化学重点实验室上海200237 中国科学院大学北京100049

核糖核苷酸(RNA)的转录后修饰在基因表达调控中发挥重要作用,而RNA在降解与再合成过程中产生大量游离核苷,包含未修饰的基础核苷和多种类型的修饰核苷。修饰核苷无法被进一步分解,在胞内积累,或在转运蛋白作用下运输到胞外环境,直到被... 详细信息

核糖核苷酸(RNA)的转录后修饰在基因表达调控中发挥重要作用,而RNA在降解与再合成过程中产生大量游离核苷,包含未修饰的基础核苷和多种类型的修饰核苷。修饰核苷无法被进一步分解,在胞内积累,或在转运蛋白作用下运输到胞外环境,直到被机体代谢,并在过程中发挥信号分子的作用。对生物样本中各级代谢物中修饰核苷的准确鉴定与定量能够为RNA降解和游离修饰核苷排泄调控提供重要信息,协助研究其生物学功能和发现潜在的临床应用。例如,小分子修饰核苷在应激反应和疾病状态下作为信号分子调控机体的应答;病理状态下体液和组织中发生特异性变化的修饰核苷可作为生物标志物,为疾病的诊断和治疗提供信息。高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)技术作为一种高灵敏度、高选择性、快速高效的分析工具,已在游离修饰核苷分析中展现出重要的应用价值。但HPLC-MS/MS准确分析游离修饰核苷仍面临一些挑战,如生物样品成分的复杂性,多种类目标物的化学性质差异,多种目标物的含量呈数量级的差异,以及众多的修饰核苷中同分异构体的干扰等。这些因素使得开发同时定量多种核苷的HPLC-MS/MS方法难度增加。本综述介绍了内源性游离RNA修饰核苷的来源及检测方法,概述了HPLC-MS/MS技术在内源性核苷分析中的样品前处理、色谱分离、质谱检测模式和定量方法开发等方面的研究进展,并综述了游离RNA修饰核苷的生物学功能、调控机制研究和作为疾病潜在分子标志物等的应用。

关键词： RNA修饰代谢物分析高效液相色谱-串联质谱修饰核苷

北宋定窑茶叶末釉的微观结构与矿物形态学研究

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岩矿测试 2025年第1期44卷 115-126页

作者：徐建业王富芳梁汉东李展平煤炭精细勘探与智能开发全国重点实验室北京100083 中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院北京100083 清华大学分析中心北京100084 清华大学化学系有机光电子与分子工程教育部重点实验室北京100084

茶叶末釉古瓷作为最早出现的结晶釉之一,开展深入研究可明确其矿物晶体特征、呈色机理以及古代烧制工艺,丰富古陶瓷数据库。目前相关研究多来源于二十世纪末,样本稀少且囊括的年代和窑口严重不足,所用科学仪器多已淘汰,亟需更多实验分... 详细信息

茶叶末釉古瓷作为最早出现的结晶釉之一,开展深入研究可明确其矿物晶体特征、呈色机理以及古代烧制工艺,丰富古陶瓷数据库。目前相关研究多来源于二十世纪末,样本稀少且囊括的年代和窑口严重不足,所用科学仪器多已淘汰,亟需更多实验分析与数据支撑。本文采用光学显微镜(OM)、激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)、激光共聚焦拉曼光谱(LRS)、飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)等现代科学仪器对北宋定窑茶叶末釉样本中矿物晶体开展了分析和表征。结果表明,釉中主晶相与辽金龙泉务窑一致,为钙长石和辉石;釉面整体表现为酱-黑色釉基质富铁(Fe2O3含量均值9.73%)和矿物结晶富铁(Fe2O3含量均值11.33%),除α-Fe2O3和Fe3O4晶体等熔后重结晶矿物,还有铁镁尖晶石、残余高岭石等未融熔矿物,反演出制釉原料中有镁的加入以及烧成温度可能低于1200℃,异于前人高温烧制的观点。SIMS离子成像揭示了胎釉交界处为厚约20~80μm的钙长石晶体层,而非化妆土或玻璃态的致密反应层。研究揭示了茶叶末古瓷中Fe元素不均匀富集,部分区域过饱和而析出含铁矿物晶体,釉面颜色则主要由黄褐色的矿物晶体斑点和酱-黑色玻璃基质共同组成,同时ToF-SIMS在古瓷微区原位的形貌结构和元素分析上效果显著,能够辨别钙长石、碱性长石等微米级矿物。

关键词：茶叶末瓷矿物元素成像 ToF-SIMS LA-ICP-MS

蓝布正总酚酸的体内外成分分析及其促急性伤口愈合与抑制瘢痕形成的作用

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中国实验方剂学杂志 2025年第3期31卷 156-167页

作者：孔熙贤田广环吴桐胡少伟赵洁潘福竺刘憬曈邓勇欧阳意吴宏伟中国中医科学院中药研究所北京100700 遵义医科大学药学院贵州遵义563000 中国中医科学院医学实验中心北京100700

目的:鉴别蓝布正总酚酸体内、外化学成分,结合药效学和网络药理学分析明确蓝布正总酚酸促进急性伤口愈合与抑制瘢痕形成的作用及机制。方法:采用超高效液相色谱-四极杆-静电场轨道阱高分辨质谱法(UPLC-Q-Orbitrap-MS)鉴定蓝布正总酚酸... 详细信息

目的:鉴别蓝布正总酚酸体内、外化学成分,结合药效学和网络药理学分析明确蓝布正总酚酸促进急性伤口愈合与抑制瘢痕形成的作用及机制。方法:采用超高效液相色谱-四极杆-静电场轨道阱高分辨质谱法(UPLC-Q-Orbitrap-MS)鉴定蓝布正总酚酸的化学成分及外用给药后体内吸收成分;120只ICR小鼠随机分为模型组、重组人表皮生长因子(rhEGF)组(4 mg·kg^(-1))、蓝布正总酚酸低、中、高剂量组(3.5、7、14 mg·kg^(-1)),每组24只。构建全皮层切除模型,各给药组分别于伤口处涂抹给药,模型组涂抹等体积生理盐水,连续30 d,期间于给药6、12、30 d后每组随机处死8只小鼠,观察小鼠创面愈合情况,苏木素-伊红(HE)、马松(Masson)、天狼星红染色动态观察皮肤组织病理变化,酶联免疫吸附测定法(ELISA)动态测定皮肤组织中的白细胞介素(IL)-6、肿瘤坏死因子-α(TNF-α)、血管内皮生长因子A(VEGFA)、基质金属蛋白酶(MMP)-3和MMP-9含量。利用网络药理学预测蓝布正总酚酸促进急性伤口愈合与抑制瘢痕形成相关靶点,并进行关键成分和靶点的分子对接,对相关靶点进行基因本体(GO)生物过程分析和京都基因与基因组百科全书(KEGG)信号通路富集分析,构建“药材-化合物-靶点-通路-药理作用-疾病”网络图,进一步探讨其潜在机制。结果:鉴定出蓝布正总酚酸共含有146个化合物,包括苯丙素类28个、鞣质类31个、三萜类23个、黄酮类49个、其他类15个,从小鼠血清中发现入血原型成分16个。药效学结果显示,与模型组比较,蓝布正总酚酸各剂量组相对伤口愈合率、相对瘢痕抑制率增加(P分析筛选出肿瘤蛋白53(TP53)、非受体酪氨酸激酶(SRC)、蛋白激酶B1(Akt1)、信号传导与转录活化因子3(STAT3)、表皮生长因子受体(EGFR)等10个核心靶点,涉及糖基化终末产物(AGE)/AGE受体(RAGE)、磷脂酰肌醇3-激酶(PI3K)/蛋白激酶B(Akt)、丝裂原活化蛋白激酶(MAPK)等75条通路;经分子对接验证,关键成分老鹳草素、染料木素、木麻黄鞣质与TP53、SRC、Akt1、STAT3、EGFR结合能力较好。结论:该研究较全面地反映了蓝布正总酚酸的化学成分及外用给药后的入血成分,并验证了其可促进急性伤口愈合,抑制瘢痕形成。其中的关键成分可能与TP53、Akt1和EGFR等靶点结合通过免疫炎症、血管再生等相关通路发挥治疗作用。

关键词：超高效液相色谱-四极杆-静电场轨道阱高分辨质谱法(UPLC-Q-Orbitrap-MS) 蓝布正总酚酸成分鉴定入血成分伤口愈合瘢痕修复网络药理学

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双路独立可调离子源用于分子质量的准确测定

高等学校化学学报 2012年第6期33卷 1167-1171页

作者：马力坡王光辉辛斌陈义中国科学院化学研究所活体分析化学院重点实验室中国科学院北京质谱中心北京100190 北京分子科学国家实验室

研制了一种可移动的大气环境电喷雾离子化源,用其构建了位置可调的双路离子源,能分路、同时注入待测样品与标准.将其与四极杆-飞行时间(Q-TOF)质谱联用进行研究,证明其能独立、动态调节待测样品和标准的质谱信号或峰高比例,适于有限样... 详细信息

研制了一种可移动的大气环境电喷雾离子化源,用其构建了位置可调的双路离子源,能分路、同时注入待测样品与标准.将其与四极杆-飞行时间(Q-TOF)质谱联用进行研究,证明其能独立、动态调节待测样品和标准的质谱信号或峰高比例,适于有限样品质量的准确测定,质量误差一般<2×10-6,最大不超过5×10-6.

关键词：大气环境电喷雾离子枪可调双离子源质谱准确质量测定

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非样品手性配体交换毛细管电泳测定手性多巴

高等学校化学学报 2012年第3期33卷 470-474页

作者：邱昌桂王晓瑜郭振朋宋丽娟陈义中国科学院化学研究所活体分析化学院重点实验室北京100190 北京分子科学国家实验室北京100190 北京质谱中心北京100190

以L-多巴为测定目标,以天然芳香氨基酸为替代样品,建立了以非样品α-羟基酸为手性配体,以铜和镍等二价金属为中心离子的手性配体交换毛细管电泳新方法.当弱配位的α-羟基酸与中心离子的摩尔比大于6∶1时,所建立的方法即可实现对D,L-氨... 详细信息

以L-多巴为测定目标,以天然芳香氨基酸为替代样品,建立了以非样品α-羟基酸为手性配体,以铜和镍等二价金属为中心离子的手性配体交换毛细管电泳新方法.当弱配位的α-羟基酸与中心离子的摩尔比大于6∶1时,所建立的方法即可实现对D,L-氨基酸和D,L-多巴的基线分离,可用于口服多巴药片含量的测定,检测出质量分数为0.5%的异构体杂质,其定量的线性范围是0.025～2.5 mmol/L,回收率为96.3%.据此方法测得某商品药片的实际含量(质量分数)为标称值的(97.33±0.70)%.

关键词：配体交换毛细管电泳羟基酸金属络合物手性分离氨基酸多巴测定

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质谱成像在脑神经科学中的应用进展

分析化学 2019年第10期47卷 1592-1600页

作者：黄熹刘会会毛兰群熊彩侨聂宗秀中国科学院化学研究所中国科学院活体分析化学重点实验室北京分子科学国家实验室中国科学院大学

大脑是人体内功能最复杂、结构最精细的器官。脑内的化学物质种类众多,含量迥异,分布不一,对这些重要分子进行分析表征一直颇具挑战性。质谱成像是一种具有高灵敏、免标记、化学专一性且可同时监测多种分子空间分布的新兴成像技术。质... 详细信息

大脑是人体内功能最复杂、结构最精细的器官。脑内的化学物质种类众多,含量迥异,分布不一,对这些重要分子进行分析表征一直颇具挑战性。质谱成像是一种具有高灵敏、免标记、化学专一性且可同时监测多种分子空间分布的新兴成像技术。质谱成像已广泛应用于神经退行性疾病、中枢神经肿瘤及脑中药代动力学的研究。本文简要介绍了质谱成像方法的基本原理和重要技术进展,并着重讨论了近年来质谱成像在上述脑神经科学领域中的代表性应用。

关键词：质谱成像脑神经科学基质辅助激光解吸电离解吸电喷雾电离评述

基于原位液相飞行时间二次离子质谱的电化学固液界面研究

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质谱学报 2024年第1期45卷 1-13,I0001页

作者：张燕燕汪福意中国科学院化学研究所活体分析化学院重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049 北京质谱中心北京100190

电化学界面是能源转换与存储、生物化学、传感器和腐蚀等领域的核心,研究电化学界面结构与性能的关系一直是电化学和化学测量学的热点与难点。本文重点介绍了基于高真空兼容微流控装置的原位液相飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)技术的... 详细信息

电化学界面是能源转换与存储、生物化学、传感器和腐蚀等领域的核心,研究电化学界面结构与性能的关系一直是电化学和化学测量学的热点与难点。本文重点介绍了基于高真空兼容微流控装置的原位液相飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)技术的原理、特性,及其在电化学固液界面实时、原位探测方面的研究进展。随着微流控装置的进一步创新以及ToF-SIMS仪器的不断发展,原位液相ToF-SIMS将为电催化、电池等领域的复杂电化学固液界面研究提供重要手段。

关键词：电化学固液界面原位液相飞行时间二次离子质谱原位分析实时分析