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负载荧光探针的指示标签对三文鱼新鲜度的实时可视化监测

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中国食品学报 2024年第4期24卷 327-335页

作者：孙小飞李娟宫慧慧王增东钟克利汤立军李学鹏励建荣渤海大学食品科学与工程学院化学与材料工程学院海洋研究院生鲜农产品贮藏加工及安全控制技术国家地方联合工程研究中心辽宁锦州121013 山东安源种业科技有限公司山东烟台265617 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室辽宁大连116023

实时可视化监测鱼肉新鲜度,对于保障食品质量和消费者安全至关重要。以二甲氨基肉桂醛和异弗尔酮丙二腈为原料,合成一种具有供体(D)-π-受体(A)结构的荧光探针CDI,用来实时监测三文鱼肉的新鲜度。此探针对13种胺类物质响应明显,且对水... 详细信息

实时可视化监测鱼肉新鲜度,对于保障食品质量和消费者安全至关重要。以二甲氨基肉桂醛和异弗尔酮丙二腈为原料,合成一种具有供体(D)-π-受体(A)结构的荧光探针CDI,用来实时监测三文鱼肉的新鲜度。此探针对13种胺类物质响应明显,且对水产品腐败过程中产生的尸胺的荧光检测限低至9.91μmol/L。采用物理沉降法将探针CDI负载到纤维滤纸上,再加入盐酸使其质子化,得到负载探针CDI+H~+的指示标签。将指示标签置于三文鱼肉上空时,随着三文鱼肉新鲜度的下降,指示标签从白色变为浅黄色直至黄色,荧光逐渐开启,从紫粉色变为橙红色。通过对照总挥发性盐基氮值,验证了负载探针CDI+H^(+)的指示标签可以通过比色荧光双响应信号很好地区分三文鱼肉的3个新鲜度等级。

关键词：荧光探针指示标签三文鱼新鲜度

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咪唑鎓盐基材料电催化二氧化碳还原研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 131-145页

作者：张强黄远标曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国福建光电信息科学与技术创新实验室福州350108 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学系合肥230000 中国科学院大学北京100049

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方... 详细信息

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方法中,利用可再生清洁能源进行CO_(2)电还原反应(CO_(2)RR)以其反应条件温和、反应进度可控、环境友好以及可以产生大量的附加值产品而受到重视。在此背景下,咪唑鎓基材料及其衍生物已成为CO_(2)RR的有潜力的候选材料。这些材料对CO_(2)有很强的亲和力,并且在CO_(2)RR系统中作为电解质和电催化剂都有应用。所以它们的主要优点之一是能够在催化体系中富集CO_(2),有效地抑制析氢副反应(HER),并提高CO_(2)RR产物的选择性。了解电催化条件下咪唑鎓基离子液体(Im-ILs)与CO_(2)分子之间的相互作用机制对于从分子角度深入了解为什么添加Im-ILs可以改善CO_(2)RR性能至关重要。此外在非均相电催化剂中,Im-ILs作为表面修饰基团和捕集剂,可以显著改变催化剂的表面环境和疏水性,从而促进CO_(2)RR。值得注意的是,Lehn型和金属卟啉分子催化剂中的咪唑鎓基团已被发现对这些催化剂在CO_(2)RR中的性能有影响。N-杂环卡宾(NHC)基电催化剂作为咪唑鎓与CO_(2)相互作用的活性形式之一,表现出优异的CO_(2)RR性能。将NHC基电催化剂引入多孔多相催化剂和分子催化剂中,可以稳定金属纳米颗粒,提高捕获CO_(2)的能力,从而提高CO_(2)RR活性。总之,在CO_(2)RR中使用咪唑鎓基材料对于推进CO_(2)转化,实现可持续、有效合成高附加值化学品具有巨大的前景。

关键词： CO_(2)电还原离子液体咪唑鎓盐氮杂环卡宾金属纳米颗粒

改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化H2S-CO2酸气制合成气的研究

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燃料化学学报 2024年第10期52卷 1412-1425页

作者：冯文爽宇文晓萌穆晓亮赵璐房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原 030001 中国科学院大学北京 100049

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了两者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能... 详细信息

以低温等离子体和催化剂耦合法将H2S和CO2混合酸气一步转化为合成气，既完成了两者清洁化处理，又实现了资源化利用，是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性，显著提升了其催化H2S-CO2制合成气反应性能。结合多种分析表征手段对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件，深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H2S和CO2酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现，引入铜、锌助剂后，硫化钼活性相粒径减小且分散度高，提供了更多活性位点。同时也增强了对H2S和CO2分子吸附强度，从而更利于H2S和CO2分子的吸附活化，揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论，并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。

关键词：硫化氢二氧化碳合成气改性MoS2催化剂低温等离子体

有机电化学晶体管分子材料与功能器件研究进展

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高分子学报 2024年第9期55卷 1111-1133页

作者：项兰义张凤娇狄重安中国科学院大学化学科学学院北京100049 中国科学院有机固体重点实验室中国科学院化学研究所北京100190

有机电化学晶体管通过离子-电子耦合调控共轭分子的电子结构和导电能力,被认为是下一代柔性智能电子的理想载体.本文结合电化学掺杂工作原理,总结了有机电化学晶体管分子材料在离子-电子耦合性能以及在可拉伸性、机械顺应性和生物黏性... 详细信息

有机电化学晶体管通过离子-电子耦合调控共轭分子的电子结构和导电能力,被认为是下一代柔性智能电子的理想载体.本文结合电化学掺杂工作原理,总结了有机电化学晶体管分子材料在离子-电子耦合性能以及在可拉伸性、机械顺应性和生物黏性等力学特征的研究进展,并介绍了器件在互补逻辑电路、生物传感和仿生神经突触等方面的功能应用.此外,从有机共轭分子设计、界面修饰、离子动力学调控和器件结构开发等方面入手,分析了提升器件性能和推动器件多功能化的研究策略,展示了有机电化学晶体管在智能电子方面的重要研究价值.最后,详细探讨了有机电化学晶体管在面向传感-适应-反馈-处理的一体化智能感知器件和低成本商业化制备等方面的关键挑战与机遇.

关键词：有机电化学晶体管共轭分子电学性能力学特征多功能应用

液体束光电子能谱测量水溶液相胸苷光电子谱:综合实验误差分析

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 439-448,I0105页

作者：徐漂卢建夺王冬冬李多多龙金友张嵩张冰武汉科技大学应用物理系武汉430081 中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049

水溶液中的光电子发射过程易受到由弹性及非弹性电子散射、流动势和空间电荷效应引起的误差和影响,然而,直接评估这些误差中各自贡献的大小仍是一项艰巨的挑战。本文以综合实验误差的形式评估了这些误差如何影响真实的光电子动能谱,利... 详细信息

水溶液中的光电子发射过程易受到由弹性及非弹性电子散射、流动势和空间电荷效应引起的误差和影响,然而,直接评估这些误差中各自贡献的大小仍是一项艰巨的挑战。本文以综合实验误差的形式评估了这些误差如何影响真实的光电子动能谱,利用飞秒液体束光电子能谱技术研究不同水溶液流速和激光能量下水溶液相胸苷的紫外光电子动能(或电子结合能)谱.实验中,利用液态水的1b_(1)轨道的精确的竖直电子结合能值(11.33eV)实现对观测到的水溶液相胸苷的电子结合能谱的校准,并估算出液态水的1b_(1)轨道的精确的竖直电子结合能的综合实验误差约为200meV.在不同的流速和激光能量条件下,水溶液相胸苷阳离子基态D_(0)(π^(-1))和阳离子第一激发态D_(1)(n^(-1))的竖直电子结合能的平均综合实验误差被估计为小于3%,即误差范围在几十毫电子伏特至200meV之间.

关键词：光电子能谱液体束胸苷水溶液流动势空间电荷电子散射

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风化壳淋积型稀土矿多级逆流浸取实验研究

中国稀土学报 2024年第1期42卷 102-111,I0004页

作者：冯凯程福祥吴声廖春生严纯华中稀(北京)稀土研究院有限公司北京100085 北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室北京分子科学中心北京100871

风化壳淋积型稀土矿的开采主要通过浸矿剂离子与吸附在黏土矿物表面的稀土离子发生离子交换浸出反应实现。以(NH_(4))_(2)SO_(4)为浸矿剂,采用多级逆流浸取的方式研究了风化壳淋积型稀土矿的浸矿过程,通过在逐级浸取过程中浸出液组分的... 详细信息

风化壳淋积型稀土矿的开采主要通过浸矿剂离子与吸附在黏土矿物表面的稀土离子发生离子交换浸出反应实现。以(NH_(4))_(2)SO_(4)为浸矿剂,采用多级逆流浸取的方式研究了风化壳淋积型稀土矿的浸矿过程,通过在逐级浸取过程中浸出液组分的变化分析了矿土中稀土离子(RE^(3+))和主要杂质铝离子(Al^(3+))的浸出行为,并基于浸矿剂的消耗规律探讨了浸矿剂离子与RE^(3+)和Al^(3+)的离子交换反应机制以及原矿土的净吸附量。结果表明,在浸矿液逐级浸取新鲜矿土的过程中,浸出液中的RE^(3+)和Al^(3+)浓度逐渐增加,铵根离子(NH_(4)^(+))逐渐消耗,交换进入浸出液中的RE^(3+)和Al^(3+)逐级减少;同时,浸出液中的硫酸根离子(SO_(4)^(2-))逐级损耗,说明新鲜矿土除因发生离子交换反应消耗NH_(4)^(+)外,还存在对浸矿剂的净吸附,经计算,本实验原矿土中吸附稀土、吸附铝及净吸附的位点之比约为20∶41∶39。在两轮逆流浸取实验中,Al^(3+)在浸出液中的浸出规律始终与RE^(3+)类似,未表现出与浸出液p H变化(由4.5降低至4.0)的相关性。另外,分析显示,在浸矿反应的p H条件下,RE^(3+)为稀土的主要存在形态,而Al^(3+),Al OH^(2+),Al(OH)_(2)^(+)为铝的主要存在形态,结合物料关系推知NH_(4)^(+)与稀土发生离子交换反应的化学计量比应接近或等于3∶1,而NH_(4)^(+)与铝发生离子交换反应的化学计量比约为1.8∶1。

关键词：风化壳淋积型稀土矿多级逆流浸取离子交换硫酸铵净吸附

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被动标量湍流混合的实验研究方法与进展

实验流体力学 2024年第4期38卷 90-103页

作者：李慧鑫徐多中国科学院力学研究所非线性力学国家重点实验室北京100190 中国科学院大学工程科学学院北京100049

湍流混合与日常生活和工程应用息息相关,研究湍流混合对湍流理论及湍流燃烧、化学工程等重要领域具有重要意义。在湍流混合的实验研究方面,传感器技术和非接触式(光学)测量技术的发展促进了人们对湍流混合多尺度、非线性过程的深入研究... 详细信息

湍流混合与日常生活和工程应用息息相关,研究湍流混合对湍流理论及湍流燃烧、化学工程等重要领域具有重要意义。在湍流混合的实验研究方面,传感器技术和非接触式(光学)测量技术的发展促进了人们对湍流混合多尺度、非线性过程的深入研究和机理认知。本文介绍了标量场湍流混合实验中较为常用的瑞利散射技术和激光诱导荧光技术,着重讨论了提高后者空间测量分辨率的方法,可为湍流混合的二维高分辨率精细化测量提供思路。另外,从实验测量角度对小尺度混合的标度律(黏性−对流区)、标量场的概率密度函数和标量场混合界面的分形维数等方面进行了介绍,旨在结合被动标量湍流混合基础理论简要介绍相关实验研究方法与进展。

关键词：湍流混合被动标量场标度律概率密度函数分形维数

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高强金属丝材的力学行为与变形机理

科学通报 2024年第21期69卷 3154-3176页

作者：陈金玺徐彬戴兰宏陈艳中国科学院力学研究所非线性力学国家重点实验室北京100190 中国科学院大学工程科学学院北京101408

金属丝材作为一类独特的结构及功能材料,具有悠久的发展历史,并在诸多领域发挥着不可替代的作用.目前,人们已经发展了多种成熟的丝材加工工艺,并制备出多种高强韧金属丝材.其中,传统珠光体钢丝保持着金属丝材最高抗拉强度的世界纪录,而... 详细信息

金属丝材作为一类独特的结构及功能材料,具有悠久的发展历史,并在诸多领域发挥着不可替代的作用.目前,人们已经发展了多种成熟的丝材加工工艺,并制备出多种高强韧金属丝材.其中,传统珠光体钢丝保持着金属丝材最高抗拉强度的世界纪录,而新型高熵合金丝材成功克服了传统丝材强度与塑性之间的矛盾关系和低温脆性的问题,显示出在复杂服役环境下的巨大应用潜力.由于金属丝材各异的微观结构和物理化学特性,其表现出各自独特的力学行为和复杂迥异的强塑性变形机理.多晶合金丝材的高强度主要源于界面强化和位错强化等多种强化机制的共同作用,其塑性变形涉及位错运动和变形孪生等多种复杂的塑性变形机理;非晶合金丝材的高强度源于其本征的原子无序结构,其塑性变形则主要与流动缺陷的激活与聚集有关.为了进一步实现金属丝材强韧化,研究者提出了微观组织细化和不均匀结构设计等有效途径.随着金属丝直径的减小,变形尺寸效应显现,考虑尺寸效应的应变梯度塑性理论相继发展并有效应用于金属丝材力学行为描述.本文对金属丝材的发展历史、制备工艺和典型高强金属丝材的力学行为、强塑性变形机理以及本构模型进行了回顾与综述,并对未来研究值得关注的方向提出了几点展望.

关键词：金属丝材制备工艺力学行为塑性变形机理本构模型

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物理化学效应对膨胀土收缩特性的影响机制

岩土力学 2024年第3期45卷 697-704页

作者：马田田于海文韦昌富伊盼盼姚传芹中国科学院武汉岩土力学研究所岩土力学与工程国家重点实验室湖北武汉430071 上海师范大学建筑工程学院上海200233 中国科学院大学北京100049

膨胀土由于其骨架带有较多的固定负电荷,层间存在与负电荷平衡的可交换阳离子,使得土体呈现较强的胀缩性。研究结果表明,膨胀土的胀缩性会受到孔隙溶液化学成分的影响。选用广西地区的强膨胀土作为研究对象,开展了不同浓度的NaCl溶液对... 详细信息

膨胀土由于其骨架带有较多的固定负电荷,层间存在与负电荷平衡的可交换阳离子,使得土体呈现较强的胀缩性。研究结果表明,膨胀土的胀缩性会受到孔隙溶液化学成分的影响。选用广西地区的强膨胀土作为研究对象,开展了不同浓度的NaCl溶液对膨胀土土-水特征曲线和收缩曲线影响的试验研究,引入了粒间应力的概念对收缩曲线进行描述,该粒间应力考虑了渗透、毛细和吸附的影响。结果表明:孔隙盐溶液是通过渗透吸力对土-水特征曲线产生影响,对基质吸力的影响较小。土样在脱湿过程中的收缩变形是由粒间应力来控制的,类似于加压固结现象。大部分的收缩都发生在毛细阶段,为弹塑性变形;吸附阶段的收缩较少,为弹性变形。通过识别压缩曲线上的弹塑性分界点可以得出毛细和吸附作用的分界点,该分界点与独立测量的不同密实度下的持水曲线结果一致。结果表明,粒间应力能够更好地描述膨胀土的化学-力学行为,特别是在低含水率条件下。

关键词：膨胀土土-水特征曲线收缩曲线孔隙盐溶液粒间应力