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微反应器中连续还原胺化反应的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 186-197页

作者：张家昊李盈盈徐彦琳尹佳滨张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应... 详细信息

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应的影响。基于这些影响因素,进一步介绍了连续微反应器技术在还原胺化过程中的应用,总结了以伯胺/仲胺/叔胺为目标产物的连续还原胺化过程、以硝基化合物为原料的连续还原胺化过程、酶催化及无催化剂的连续还原胺化过程。微反应器中的温度控制、传质强化和停留时间分布能进一步实现反应强化和选择性提升。基于微反应器的连续还原胺化技术及该技术与新型催化材料的结合有望在胺类物质的生产领域扮演越来越重要的角色。

关键词：还原胺化多相反应微反应器连续合成催化剂

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基于人工智能的微分散基础研究

化工学报 2024年第4期75卷 1096-1104页

作者：刘梦绮王凯骆广生清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

微分散是微化工技术的重要组成部分,其装备和过程的复杂性使得相关研究受到诸多限制,传统思想指导下微分散基础研究以“设计-实验-模型”为思路,进展缓慢。近年来,人工智能方法因其强大的识别和回归能力在化工领域备受关注,人工智能辅... 详细信息

微分散是微化工技术的重要组成部分,其装备和过程的复杂性使得相关研究受到诸多限制,传统思想指导下微分散基础研究以“设计-实验-模型”为思路,进展缓慢。近年来,人工智能方法因其强大的识别和回归能力在化工领域备受关注,人工智能辅助的微分散基础研究有利于形成微化工过程认识的新范式,促进微化工技术发展。本文介绍了人工智能方法的一般思路及其针对微分散研究的适用性,综述了人工智能技术在显微图像识别、液滴和气泡分散尺寸预测以及微分散过程控制和优化中的研究进展,对未来基于人工智能的微化工研究进行了展望。

关键词：微流体学分散模型算法人工智能

铂基氧还原催化剂:从单晶电极到拓展表面纳米材料

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化工学报 2024年第4期75卷 1256-1269页

作者：孙铭泽黄鹤来牛志强清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然而,在规整表面的单晶电极上得到的经验并不能完全指导纳米催化剂的设计,这是因为纳米颗粒存在着尺寸效应带来的活性-利用率的矛盾关系。通过在纳米尺度上模拟单晶电极的性质,构造纳米薄膜材料及二维晶面可控的纳米材料,可以一定程度上实现拓展表面性质。结合本课题组的研究工作,本文总结了拓展表面催化剂用于氧还原反应的理论和实验结果,探讨了纳米催化剂的发展和目前存在的问题,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：氧还原燃料电池单晶电极纳米催化剂电化学氢

有机液体储氢中全氢化乙基咔唑催化脱氢研究进展

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化工学报 2024年第4期75卷 1198-1208页

作者：范以薇刘威李盈盈王培霞张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全... 详细信息

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全氢化乙基咔唑脱氢温度高、催化剂稳定性差等问题是限制该技术大规模应用的主要挑战。基于此,介绍了全氢化乙基咔唑催化脱氢过程的反应机理,阐述其反应路径、反应动力学、催化反应过程;综述了目前脱氢催化剂的研究进展,对脱氢催化剂的循环性能进行总结,并归纳了失活机理;结合脱氢反应的特点提出反应器设计的挑战,并介绍目前典型的脱氢反应器。最后,针对现阶段全氢化乙基咔唑脱氢反应的潜在挑战,对该技术在储氢领域的应用进行了展望。

关键词：有机液体储氢全氢化乙基咔唑脱氢反应动力学催化剂反应器

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微分散液滴的光纤检测研究

化工学报 2024年第1期75卷 211-220页

作者：温唯谷袁志宏王凯骆广生清华大学化学工程系北京100084 清华大学化学工程联合国家重点实验室北京100084

微分散是微化工技术的重要组成部分,传统利用显微摄像分析和统计微分散液滴的方法成本高,不易推广。提出了一种基于光纤传感的微分散液滴在线检测技术,该方法基于漫反射光纤、光纤传感器、数据采集卡和LabVIEW程序实现了微通道内液滴生... 详细信息

微分散是微化工技术的重要组成部分,传统利用显微摄像分析和统计微分散液滴的方法成本高,不易推广。提出了一种基于光纤传感的微分散液滴在线检测技术,该方法基于漫反射光纤、光纤传感器、数据采集卡和LabVIEW程序实现了微通道内液滴生成频率和长度的在线检测,满足0.21 mm以上直径液滴的检测,检测频率上限为500 Hz,当液滴通过光纤时间超过15 ms时,还可检测液滴长度。研究结果表明光纤直径和光纤传感器响应时间是影响该方法检测性能的主要因素,与相似平台对比,以较低的成本实现了较高检测性能。

关键词：微通道微分散光电检测光纤传感器液滴检测

由乙烯焦油制备锂离子电池负极材料用碳质前驱体的氧化反应机理与反应动力学

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 354-366页

作者：郭天瑞陈荣起高伟王艳莉詹亮华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质... 详细信息

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质谱和红外技术对不同反应温度下的尾气成份进行在线分析以揭示乙烯焦油在空气中的氧化反应机理。根据不同反应温度下乙烯焦油与氧气的热失重曲线,整个反应过程被分为4个阶段,进一步利用Coats-Redfern等转化率法分析17种常用反应动力学模型与实验数据的拟合度,筛选出最适宜表达乙烯焦油与氧气的反应动力学模型。结果表明:(1)在乙烯焦油的氧化过程中,芳香化合物的支链先与氧气反应生成醇类、醛类小分子化合物和含有过氧自由基的芳香化合物,然后含有过氧自由基的芳香化合物进行热缩聚反应形成分子量更大的芳香族化合物;(2)可采用四级反应模型描述乙烯焦油的前3阶段反应动力学,活化能分别为47.33、18.69和9.00 kJ·mol^(−1);可采用三维扩散模型描述第4阶段的反应动力学,其活化能为88.37 kJ·mol^(−1)。(3)经所制沥青包覆改性后,石墨负极循环300圈后的容量保持率由51.54%增长为79.07%。

关键词：乙烯焦油氧化反应机理反应动力学碳质前驱体锂离子电池

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驱动温度可调的依序自滚动液晶弹性体

高分子学报 2024年第5期55卷 614-623页

作者：周筱睿杨博郑宁浙江大学化学工程与生物工程学院化学工程联合国家重点实验室杭州310058

传统的自驱动液晶弹性体,受限于单一的材料化学设计,仅能在特定条件(或温度范围)下实现自主运动.为了解决这一限制,本研究基于扭曲带状的自驱动液晶弹性体,通过调节网络的交联密度和引入非液晶共聚单体的方法,成功实现了对自驱动液晶弹... 详细信息

传统的自驱动液晶弹性体,受限于单一的材料化学设计,仅能在特定条件(或温度范围)下实现自主运动.为了解决这一限制,本研究基于扭曲带状的自驱动液晶弹性体,通过调节网络的交联密度和引入非液晶共聚单体的方法,成功实现了对自驱动液晶弹性体工作温度的精确设计.在进一步优化材料的驱动性能和力学性能后,获得了工作温度范围不同的自驱动液晶弹性体,分别实现了不同软体驱动器在升温和降温过程中的按需依次滚动.这种可调工作温度的自驱动液晶弹性体将显著拓展软机器人材料的设计应用领域.

关键词：液晶弹性体软体驱动器自主运动

高黏体系中纳米颗粒稳定气泡的形变及破裂行为

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化工学报 2024年第6期75卷 2180-2189页

作者：赵赫费滢洁朱春英付涛涛马友光天津大学化工学院化学工程联合国家重点实验室天津300072

采用高速摄像机研究了微通道内高黏流体中纳米颗粒稳定的气泡在流动过程中的形态及其对下游对称Y型分岔口处气泡破裂的影响。在直通道内运动气泡呈现出弹状、哑铃状和手榴弹状3种形态,气泡的形态主要受分散相流率影响。Y型分岔口处气泡... 详细信息

采用高速摄像机研究了微通道内高黏流体中纳米颗粒稳定的气泡在流动过程中的形态及其对下游对称Y型分岔口处气泡破裂的影响。在直通道内运动气泡呈现出弹状、哑铃状和手榴弹状3种形态,气泡的形态主要受分散相流率影响。Y型分岔口处气泡的破裂流型主要为部分阻塞破裂,吸附有纳米颗粒的气泡的破裂周期较常规气泡更大,其破裂周期之差ΔTb随毛细管数Ca变化呈现出3种不同的规律:当Ca>0.042时,ΔTb为正且与Ca呈正相关;当Ca<0.042时,存在ΔTb为正且与Ca呈负相关和ΔTb为负且与Ca呈正相关两种情况。此外,变形气泡在Y型分岔口处呈现非对称破裂行为,其破裂的非对称性与气泡的变形程度相关,当Ca大于临界毛细管数CaCr时气泡尾部直径减小的速度加快,从而加剧气泡的变形,气泡破裂的非对称性显著增大。研究表明,吸附纳米颗粒的气泡的CaCr值与无颗粒体系中气泡相同,但吸附有纳米颗粒的手榴弹状气泡的形变程度更大,破裂的非对称性也更明显。

关键词：微通道气泡纳米颗粒破裂高黏流体

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微化工精馏分离技术研究进展

化工学报 2024年第1期75卷 47-59页

作者：郑雨婷方冠东张梦波张浩淼王靖岱阳永荣化学工程联合国家重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

综述了以微尺度结构为核心的微化工精馏分离技术的研究进展。基于传统精馏存在的节能技术落后、设备效能低以及难分离近沸点物系等问题,介绍了易于实现过程强化的微精馏分离技术,包括常规微蒸馏/微精馏、毛细管力微精馏、离心力微精馏... 详细信息

综述了以微尺度结构为核心的微化工精馏分离技术的研究进展。基于传统精馏存在的节能技术落后、设备效能低以及难分离近沸点物系等问题,介绍了易于实现过程强化的微精馏分离技术,包括常规微蒸馏/微精馏、毛细管力微精馏、离心力微精馏、真空微精馏、重力微精馏等多种方法,在流动化学应用中将起到重要作用。在微尺度条件下,相间传质传热效率随传质距离的缩短显著增强,同时精馏分离流程具有安全可控、连续高效的特点。微尺度精馏分离技术具有独特优势,为化工精馏实现环保、降耗的目标提供了解决方案,也为流动化学合成系统的开发与完善提供了可能。

关键词：蒸馏精馏微通道分离微化工技术流动化学