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电催化还原氮制氨的最新进展

Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 107-127页

作者：海广通富忠恒刘欣黄秀兵浙江大学衢州研究院浙江衢州324000 清华大学化工系膜技术与工程研究中心北京100084 北京科技大学新材料与技术研究所北京材料基因工程高精尖创新中心北京100083 加拿大国立科学研究院能源材料通讯中心瓦雷纳斯加拿大北京科技大学材料科学与工程学院北京材料基因工程高精尖创新中心北京100083

氮还原反应在生态系统、农业系统和工业氮循环中发挥着至关重要的作用.然而,由于氮气在水中的溶解度低,N≡N三键结构稳定,且存在与析氢反应的激烈竞争,因此目前电化学氮还原反应面临着产率缓慢、法拉第效率低等挑战.尽管研究者们通过不... 详细信息

氮还原反应在生态系统、农业系统和工业氮循环中发挥着至关重要的作用.然而,由于氮气在水中的溶解度低,N≡N三键结构稳定,且存在与析氢反应的激烈竞争,因此目前电化学氮还原反应面临着产率缓慢、法拉第效率低等挑战.尽管研究者们通过不懈的努力已经在该领域取得了显著的进展,但距离其实际应用仍有较大差距.因此,如何通过多方面的调控手段,尽早实现人工固氮的工业化生产,成为当前该领域亟待解决的关键问题.本文系统梳理了电催化还原氮制氨的最新进展.首先,对NRR的机理进行了全面介绍.详细介绍了五种备受关注的氮还原机理:解离机理、结合机理、交替机理、酶促机理以及最新发现的马尔斯-范克雷维伦机理.通过对比电催化氮还原与哈珀法催化氮还原的反应机理,阐明了电催化氮还原的优势.然后,总结了该领域最新的研究进展.详细介绍了高性能氮还原催化剂的最新设计开发成果,基于近五年的相关报道,重点介绍了Mo基催化剂、Cu基催化剂、Ru基催化剂、Bi基催化剂和Fe基催化剂的研究进展.此外,对其他过渡金属基催化剂和非金属催化剂也进行了评述和展望,并对不同催化剂的优缺点进行了系统的比较.随后,对新型氮还原反应装置的研究进展进行了综述.讨论了新型反应器对缓解氮分子低溶解度这一问题的关键作用,强调了研发新型氮还原反应装置对提升电催化氮还原性能的重要性.在NRR反应路径的调控和优化方面,本文总结了最新的研究成果,特别是Li介导的氮还原反应的重要意义,证实了反应路径的调控优化是提升氮还原性能的有效手段.更为重要的是,从目前最新的研究成果出发,提出了氮还原性能的提升需要多方面的协同调控,单一的优化手段难以突破现有的瓶颈,这为后续的研究提供了重要参考.在展望部分,强调了氮还原领域目前面临的挑战并讨论了未来的研究方向.综上,本文系统地总结了近年来的研究进展,包括高性能催化剂、新型反应设备以及氮还原反应路径的调控和优化.提升氮还原反应的整体性能需要多方面的协调调控,仅关注催化剂很难取得重大突破.本文旨在为氮还原催化剂和反应器的设计以及反应路径的调控优化提供参考.

关键词：氮还原反应电催化催化剂反应设备反应途径

机械措施控制加拿大萨斯克彻温草场丛生卷柏生长的经济分析(英文)

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生态学报 2004年第5期24卷 938-945页

作者：彭鸿嘉 Bob Redmann 傅伯杰陈利顶中国科学院生态环境研究中心加拿大萨斯克彻温大学植物科学系

对加拿大萨斯克彻温省干旱棕色土壤带、湿润棕色土壤带及黑棕色土壤带上的沙土和壤土草场区所应用的挖鱼鳞坑和犁翻两种机械措施控制丛生卷柏侵蚀天然草场的效果进行了经济效益分析。分析结果表明 :当市场折扣率为 8%和 10 %时 ,犁翻处... 详细信息

对加拿大萨斯克彻温省干旱棕色土壤带、湿润棕色土壤带及黑棕色土壤带上的沙土和壤土草场区所应用的挖鱼鳞坑和犁翻两种机械措施控制丛生卷柏侵蚀天然草场的效果进行了经济效益分析。分析结果表明 :当市场折扣率为 8%和 10 %时 ,犁翻处理在任何草场区实施均在 2 0 a内不能收回投入 ,说明该处理在经济上是不可行的 ;而挖鱼鳞坑在黑棕色土壤带实施分别需要10 a和 11a才能收回投入 ,在湿润棕色土壤带分别需 12 a和 14 a,而在干燥棕色土壤带则分别需 15 a和 2 2 a。但在实际中 ,这两种处理是否能发挥 2 0 a以上的经济效益还需进一步研究。草场管理者应根据两种处理控制丛生卷柏效果及饲草产量的增量来确定净现值和内部报酬率 ,估测收回投入的年限 ,最终作出合理的经济决策。当然 ,如果考虑到铲除丛生卷柏所带来的一些生态方面的争议 ,草场管理者应慎重考虑其他一些改良措施 ,如改进放牧管理 ,施化肥及播种目标草种等。

关键词：丛生卷柏机械措施经济分析草场萨斯克彻温加拿大

磷细菌在复垦土壤上生长规律及对磷解析特性的影响

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中国生态农业学报 2015年第8期23卷 964-972页

作者：李娜乔志伟洪坚平谢英荷张铁全山西农业大学资源环境学院太谷030801 山西省环境科学研究院太原030027 加拿大农业部温室与加工作物研究中心

为了解磷细菌在山西采煤塌陷复垦土壤上的应用效果,以采煤塌陷复垦土壤为研究对象,通过室内培养方法,设空白对照,探索了施有机肥(M)、磷细菌(B)、磷细菌+葡萄糖(BG)、磷细菌+尿素(BU)、磷细菌+葡萄糖+尿素(BGU)、磷细菌+葡萄糖+尿素+有... 详细信息

为了解磷细菌在山西采煤塌陷复垦土壤上的应用效果,以采煤塌陷复垦土壤为研究对象,通过室内培养方法,设空白对照,探索了施有机肥(M)、磷细菌(B)、磷细菌+葡萄糖(BG)、磷细菌+尿素(BU)、磷细菌+葡萄糖+尿素(BGU)、磷细菌+葡萄糖+尿素+有机肥(BGUM)对磷细菌生长和土壤养分、磷吸附解吸的影响,其中磷细菌菌液浓度为1.2×108 CFU·m L?1,接种量为5 m L·盆?1。结果表明:在培养周期内各处理磷细菌数量呈先增加后减少的趋势,BGUM处理磷细菌数量远高于其他处理;培养的60 d内BGUM处理土壤磷细菌数量由最初的1.0×106 CFU·g?1降到3.3×104 CFU·g?1,60 d后,BGUM处理磷细菌数量分别是BGU、BG、BU、B处理的300倍、367倍、1 650倍、3 300倍。M、B和BGUM处理复垦土壤有效磷含量分别比CK处理增加172.27 mg·kg?1、3.00 mg·kg?1和188.9 mg·kg?1,施用有机肥或者接种磷细菌可以显著增加土壤有效磷含量,葡萄糖、尿素、有机肥与磷细菌配合施用对复垦土壤有效磷增加的效果更显著。随着外加磷源浓度的增加,各处理复垦土壤吸磷量和解吸磷量都呈现增加的趋势,Langmuir等温吸附方程是描述各处理等温吸附特征的最佳方法;与CK相比,BGUM处理土壤最大吸磷量降低幅度最大,减少119.05 mg·kg?1,吸附常数也显著降低,BGUM处理复垦土壤磷的平均解吸率为33.20%,显著高于其他处理(P<0.05)。因此,在各处理中,BGUM处理土壤磷细菌数量最多,对复垦土壤有效磷的增加效果最显著,对土壤最大缓冲容量和平均解吸率影响最大。BGUM处理是磷细菌在复垦土壤上应用的最佳选择,即在复垦土壤上施用磷细菌时,应该与合适的碳源、氮源及有机肥共同配合施用。

关键词：组合磷细菌复垦土壤定殖土壤磷吸附解吸

不同封装材料的中功率GaN基LED器件老化分析（英文）

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发光学报 2016年第10期37卷 1230-1236页

作者：符佳佳曹海城赵丽霞王军喜李晋闽中国科学院半导体研究所半导体照明研发中心北京100083

针对中功率蓝光及相应的白光LED器件进行加速老化实验,并具体分析了器件中硅胶和绿红混合荧光粉等封装材料对老化行为的影响和失效机理。在测试器件的光电老化行为之后,利用反射光谱和飞行时间二次离子质谱对失效器件进行了结构分析。... 详细信息

针对中功率蓝光及相应的白光LED器件进行加速老化实验,并具体分析了器件中硅胶和绿红混合荧光粉等封装材料对老化行为的影响和失效机理。在测试器件的光电老化行为之后,利用反射光谱和飞行时间二次离子质谱对失效器件进行了结构分析。结果表明,温度和湿度对蓝光和白光器件老化行为具有不同的影响。对于中功率蓝光LED而言,其光衰的主要原因是由于S、Cl等元素的引入及氧化等因素引起的黄化导致了透明硅胶反射率的下降。而对于绿红混合荧光粉组成的中功率白光LED来说,其光衰和色漂问题主要归结于在高温特别是高湿环境下工作,器件中荧光粉和硅胶等封装材料发生了一些化学反应,使荧光粉发生分解,并引起了荧光转换效率的下降。

关键词：中功率LED 封装材料老化行为

气流速度对Ti_(3)Al基合金摩擦起燃行为的影响

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材料工程 2024年第5期52卷 17-25页

作者：邱越海弭光宝李培杰隋楠曹京霞中国航发北京航空材料研究院先进钛合金航空科技重点实验室北京100095 清华大学新材料国际研发中心北京100084

采用高温、高速摩擦点燃法研究Ti_(3)Al基合金在220~380 m/s气流环境中的起燃行为,结合理论计算分析气流速度对表面氧浓度、氧化控制步骤的影响,探讨气流速度对起燃行为的影响机理。结果表明:当气流速度达到240 m/s时,Ti_(3)Al基合金开... 详细信息

采用高温、高速摩擦点燃法研究Ti_(3)Al基合金在220~380 m/s气流环境中的起燃行为,结合理论计算分析气流速度对表面氧浓度、氧化控制步骤的影响,探讨气流速度对起燃行为的影响机理。结果表明:当气流速度达到240 m/s时,Ti_(3)Al基合金开始发生起燃;当气流速度达到360 m/s时,Ti_(3)Al基合金不再发生起燃。低气流速度下,高温下的表面氧浓度低于临界值,氧化反应控制步骤由低温下的化学动力学过程转变为高温下的氧向合金表面的扩散过程。随着气流速度的加快,虽然对流散热速率增大,但表面氧浓度增大引起的氧化产热速率的增大速率比对流散热速率的大,使得升温速率增大,促进Ti_(3)Al基合金发生起燃。高气流速度下,高温下的表面氧浓度仍然高于临界值,氧化反应控制步骤始终是化学动力学过程。随着气流速度的增大,高温下的氧化产热速率增大速率比对流散热速率的小,使得升温速率减小,不利于Ti_(3)Al基合金发生起燃。

关键词： Ti_(3)Al基合金气流速度摩擦起燃机理钛火

中国与新亚欧大陆桥沿线七国贸易互补性测度及影响因素研究

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亚太经济 2018年第2期 87-94页

作者：陈继勇杨格武汉大学经济发展研究中心美国加拿大经济研究所武汉大学美国加拿大经济研究所

利用2002-2016年货物贸易数据测算了中国与新亚欧大陆桥经济走廊沿线七国的贸易互补性,并使用主成分分析法和广义矩估计方法,对中国出口与七国进口贸易互补性的影响因素做了实证研究。结果表明:资本要素禀赋和经济金融环境对中国与新亚... 详细信息

利用2002-2016年货物贸易数据测算了中国与新亚欧大陆桥经济走廊沿线七国的贸易互补性,并使用主成分分析法和广义矩估计方法,对中国出口与七国进口贸易互补性的影响因素做了实证研究。结果表明:资本要素禀赋和经济金融环境对中国与新亚欧大陆桥沿线七国初级产品、资本或技术密集型产品的贸易互补性有显著影响;FDI净流入与中国与新亚欧大陆桥沿线七国资本或技术密集型产品的贸易互补性正相关;基础设施水平对中国与新亚欧大陆桥沿线七国初级产品和劳动密集型产品的贸易互补性有显著影响;创新与研发水平对中国与新亚欧大陆桥沿线七国劳动密集型产品、资本或技术密集型产品的贸易互补性有显著影响。

关键词： “一带一路” 新亚欧大陆桥经济走廊贸易互补性指数主成分分析法

现代助听器的降噪技术(单麦克风类)和性能(1)

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听力学及言语疾病杂志 2014年第5期22卷 514-517页

作者：张戌宝瑞士Sonova助听器集团加拿大分部Unitron研发部

助听器技术面临的最大挑战之一是解决输出噪声问题。大多数听力受损者患有感音神经性听力损失，系外毛细胞功能受损所致［1］，当听音环境存在噪声时，他们比听力正常者更加感到语音模糊，严重影响其对语意的理解。长期以来，助听器的... 详细信息

助听器技术面临的最大挑战之一是解决输出噪声问题。大多数听力受损者患有感音神经性听力损失，系外毛细胞功能受损所致［1］，当听音环境存在噪声时，他们比听力正常者更加感到语音模糊，严重影响其对语意的理解。长期以来，助听器的这一噪声问题受到听力康复工作者的高度关注。助听器的降噪技术分两大类：单麦克风的频域处理和多麦克风的波束形成。在多数听音环境中，后者的降噪效果优于前者，但并不能代替前者，因此，主流助听器厂家一直在对助听器单麦克风降噪技术进行研究并付诸应用。Hamacher等［2］较早而又全面地提出了高档助听器中的多种降噪技术。Josef 等［3］将瞬态降噪器、维纳（Wiener ）滤波器和基于调制检测的平稳降噪器组合于一体，互补地降低多种不同环境的噪声。Francis等［4］提出了语音增强（speech enhance-ment ，SE）技术，将噪声掩蔽和患者听力损失同时考虑以使语音的可听谱域最大化。M ark ［5］提出了助听器听音环境中语音优先处理（voice-priority pro-cessing ，V PP ）的哲理：语音存在时，增加理解度，语音不存在时，确保听音舒适，其中的三态噪声管理使降噪技术上了一个台阶。Phonak［6］介绍了助听器双侧无线连通（binaural w ireless link ）技术及其在非对称噪声环境中的性能改善。Ricketts等［7］对组合的数字降噪在助听器中的性能进行了评估，表明该DNR对语音识别没有明显改善，但可改进声音的舒适度。Elberling［8］较详细地介绍了在三态噪声管理系统中使用的语音寻找器（voice finder ）的语音检测原理和效果。Ruth等［9］较全面地总结了当前各种降噪算法的理念并对比它们在实际环境中的性能。Nicole等［10］评估了众多试听者使用的助听器在聚会噪声中的降噪性能，涉及多种因数的相互作用，如听力损失、助听器类型、混响特性和选择的听音目标。Anastasios等［11］提出了一种评估助听器降噪性能的新方法，对语音的复述响应作记录和对完成指定的视频操作计时，根据这两组数据进行客观评估。基于当代助听器领域出现的这些顶尖成就，本文将有关降噪的单麦克风类的最先进技术进行分类综述和性能评估。

关键词：降噪技术助听器麦克风感音神经性听力损失性能语音增强噪声掩蔽噪声环境

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垂测电离图F1层反演方法研究

电波科学学报 2010年第1期25卷 172-177页

作者：王世凯柳文李书苓郭延波凡俊梅焦培南中国电波传播研究所青岛研发中心电波环境特性及模化技术国防重点实验室山东青岛266107

提出了基于准抛物段模型(QPS模型)的F1层不完全发育电离层模型。直接利用QPS模型来表征电离层电子浓度剖面,通过调整模型参数,使实测虚高与计算虚高均方根误差最小时对应的那组参数即为反演的电离层特征参数,该方法在一定程度上克服了... 详细信息

提出了基于准抛物段模型(QPS模型)的F1层不完全发育电离层模型。直接利用QPS模型来表征电离层电子浓度剖面,通过调整模型参数,使实测虚高与计算虚高均方根误差最小时对应的那组参数即为反演的电离层特征参数,该方法在一定程度上克服了判读误差,在虚高最小均方根误差的意义上是最优的。对各层完全发育、F1层不完全发育、F1层被Es层遮蔽等情况,均能有效地反演电离层电子浓度剖面。

关键词：反演 F1层扰动电离图 Es遮蔽 QPS

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基于折叠腔的光腔衰荡光谱技术研究

中国激光 2020年第3期47卷 283-289页

作者：董贺伟郭瑞民崔文超李东中国计量科学研究院环境计量中心北京100029

为了有效减小光腔衰荡光谱仪中光腔的体积,设计了一种Z型折叠腔结构,其外部尺寸仅为26.4 cm×8.5 cm×4.5 cm,展开的光腔长度为73.8 cm。采用傍轴高斯光束传输方程对实验光路进行仿真,通过调节两个凸透镜的焦距和位置,实现了光腔内激光... 详细信息

为了有效减小光腔衰荡光谱仪中光腔的体积,设计了一种Z型折叠腔结构,其外部尺寸仅为26.4 cm×8.5 cm×4.5 cm,展开的光腔长度为73.8 cm。采用傍轴高斯光束传输方程对实验光路进行仿真,通过调节两个凸透镜的焦距和位置,实现了光腔内激光模式与光腔模式的完美匹配,确保激光在腔内以横基模TEM00模式存在。实验中,采用数字延迟脉冲发生器触发声光调制器,开断激光,并高速采集衰荡信号,验证了所设计的折叠腔在光腔衰荡光谱仪上应用的可行性。对实验数据进行指数拟合,所得最大残差不超过0.004μW,衰荡时间为0.852μs,与理论计算结果相符。所设计的Z型折叠腔结构紧凑,可用于商业化小型光腔衰荡光谱仪。

关键词：光谱学光腔衰荡光谱技术 Z型折叠腔模式匹配数据采集