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用于丁二烯选择性加氢Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂的设计

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 304-315页

作者：陈智冰陈鑫泰吕雅丽牟效玲范佳辉李经伟严丽林荣和丁云杰浙江师范大学杭州高等研究院浙江杭州311231 浙江师范大学先进催化材料教育部重点实验室浙江金华321004 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

丁二烯选择性加氢是提升碳四综合利用效率的关键技术,因此受到了工业界和学术界的广泛关注.然而,在实际操作过程中,原料中的单烯烃也可能发生加氢,这降低了整个工艺过程的经济性.此外,丁二烯分子内含有两个共轭的C=C双键,其化学性质活泼... 详细信息

丁二烯选择性加氢是提升碳四综合利用效率的关键技术,因此受到了工业界和学术界的广泛关注.然而,在实际操作过程中,原料中的单烯烃也可能发生加氢,这降低了整个工艺过程的经济性.此外,丁二烯分子内含有两个共轭的C=C双键,其化学性质活泼,容易在金属催化剂表面发生聚合生成碳沉积物,从而导致催化剂失活.因此,如何提高烯烃的选择性和催化剂的稳定性成为一项挑战.目前,丁二烯加氢反应主要采用Pd,Pt,Au等贵金属催化剂,但贵金属的高昂价格和稀缺性限制了其大规模应用.因此,开发基于廉价金属的替代催化剂具有重要意义.镍基体系在丁二烯的选择性加氢中显示出一定潜力,然而,其实际应用受到积炭和过度加氢导致的严重失活等问题的影响.本文在前期工作固相法合成Ni_(3)ZnC_(0.7)@C(采用无溶剂的固态反应法合成,将金属硝酸盐与双氰胺机械混合,再于氢气下高温还原制得,其中Ni_(3)ZnC_(0.7)颗粒外围具有碳层覆盖,详见Dalton Trans.,2023,52,11571–11580)基础上,通过对Ni_(3)ZnC_(0.7)@C进行可控的空气氧化处理去除碳层,设计制备了一种具有双核壳结构的Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C新型催化剂.该催化剂的特点是金属镍小团簇均匀分散在中心Ni_(3)ZnC_(0.7)纳米粒子上,而Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni被全部包裹在多孔碳壳中.利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、高分辨透射电镜、热重分析和Ar离子溅射X射线光电子能谱等技术进行了表征,并提出了氧化过程中催化剂组成与结构的变化规律.实验结果表明,Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂在丁二烯选择性加氢反应中表现出较好的活性和稳定性,其性能超过了Ni_(3)ZnC_(0.7)@C和很多文献报道的镍催化体系,如Ni_(3)InC0.5和Ni_(3)In合金等.此外,本文还发现Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂在初始反应阶段的积炭行为具有自限性.相对于碳载体本身,反应中原位沉积的少量碳质(“软”积炭)能够在更低温度下被氧化,并且碳沉积在反应初期达到平衡,该现象不仅能够抑制催化剂的进一步失活,还可以显著提高总丁烯的选择性.在温和反应条件下,Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂能够获得高于93%的总丁烯选择性和98%的转化率,并且在长达80 h测试中依然保持催化性能稳定.综上,本文通过利用镍及其间隙化合物的独特性质,开发了一种高活性、高选择性的非贵金属催化剂.通过调节电子结构、表面反应性以及潜在的协同效应,显著提高了催化性能.此外,研究发现反应中原位生成的“软”积炭不仅能够抑制催化剂的过度失活,还有助提高催化剂的选择性和稳定性.上述结果对于研究存在类似积炭问题的其他催化过程具有借鉴意义.

关键词：丁二烯加氢间隙化合物 Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C 稳定性结构演变

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临氢环境下管线钢氢损伤机理研究进展

中国腐蚀与防护学报 2024年第5期44卷 1125-1133页

作者：李鑫韦博鑫鲁仰辉孙晨于文涛徐猛刘伟国家电投集团科学技术研究院有限公司北京102200 中国科学院金属研究所沈阳110016

当前全球低碳绿色发展已刻不容缓,氢能作为零碳能源呼声高涨。氢储运环节是产业链中极其重要的一环,而管道输氢最为经济高效,但管线钢处于直接氢气环境中,面临的氢损伤问题再度成为学界热门。文章重点综述了氢分子在钢表面转化为氢原子... 详细信息

当前全球低碳绿色发展已刻不容缓,氢能作为零碳能源呼声高涨。氢储运环节是产业链中极其重要的一环,而管道输氢最为经济高效,但管线钢处于直接氢气环境中,面临的氢损伤问题再度成为学界热门。文章重点综述了氢分子在钢表面转化为氢原子的吸附渗入过程和氢脆微观机理的最新研究进展;总结了管线钢强度、微观组织、氢陷阱等材料性质和氢气分压、温度、载荷等外部环境因素与氢损伤之间的关系,进一步归纳了预防和抑制管线钢氢脆行为的方法,最后对管线钢氢损伤研究过程中当前面临的难题提出了具体建议。

关键词：氢气管道氢脆机理氢吸附解离氢损伤影响因素

预应力混凝土风机塔架结构安全性影响因素研究

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水电能源科学 2024年第5期42卷 202-206,130页

作者：张俊俊甄理黄昊孙林远刘志鹏陈改新中国水利水电科学研究院流域水循环模拟与调控国家重点验室北京100038 中国水利水电科学研究院水利部水工程材料重点实验室北京100038 水利部产品质量标准研究所浙江杭州310024

预应力混凝土塔架较钢制塔架具有更高的抗疲劳特性及稳定性,能够满足复杂地形的建设需求。基于现场监测数据,利用混凝土塑性损伤模型对塔架结构进行全尺寸建模,通过对比监测数据与数值仿真结果,研究了预应力损失、混凝土劣化及表观缺陷... 详细信息

预应力混凝土塔架较钢制塔架具有更高的抗疲劳特性及稳定性,能够满足复杂地形的建设需求。基于现场监测数据,利用混凝土塑性损伤模型对塔架结构进行全尺寸建模,通过对比监测数据与数值仿真结果,研究了预应力损失、混凝土劣化及表观缺陷等因素对塔架结构力学性能的影响规律。结果表明,预应力混凝土塔架结构安全受多种因素影响,随着结构的劣化塔架刚度逐渐软化,低阶振型对结构共振的影响较大,塔架结构损伤形式趋向于受拉破坏。

关键词：混凝土塔架预应力损失混凝土劣化表观缺陷塑性损伤

双重动态交联vitrimer树脂中电树枝劣化及局部放电与降解回收特性

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中国电机工程学报 2024年第19期44卷 7852-7862,I0031页

作者：刘贺晨孙章林魏利伟刘畅刘云鹏周松松刘杰河北省绿色高效电工新材料与设备重点实验室(华北电力大学) 河北省保定市071003 新能源电力系统国家重点实验室(华北电力大学) 北京市昌平区102206 中国电力科学研究院有限公司北京市海淀区100192 国网河北省电力有限公司电力科学研究院河北省石家庄市050021

构建动态可逆交联网络是实现树脂类电工材料环保化的重要手段。该文基于动态交换反应理论,在传统环氧/酸酐树脂体系中引入酯交换促进剂三乙醇胺和动态二硫键,制备具有双重动态交联的类玻璃化环氧树脂(vitrimer),并采用针板电极模型研究... 详细信息

构建动态可逆交联网络是实现树脂类电工材料环保化的重要手段。该文基于动态交换反应理论,在传统环氧/酸酐树脂体系中引入酯交换促进剂三乙醇胺和动态二硫键,制备具有双重动态交联的类玻璃化环氧树脂(vitrimer),并采用针板电极模型研究不同二硫键含量下该树脂体系的电树枝引发与生长及局部放电特性,利用分形维数定量描述不同树脂体系中电树枝形态特征,利用表面电位衰减测试和交联结构的量子化学计算分析不同二硫键含量的vitrimer陷阱特性和电子轨道分布特征。结果表明:随着树脂体系中二硫键的增多,树脂陷阱能级提高,电子轨道能级减小,树脂电树引发电压略有降低,电树生长速度加快且电树形态分形维数降低。最后,通过模拟绕组浇注器件降解回收实验研究树脂动态交换与降解特性。研究发现,双重动态交联网络赋予树脂优异的动态特性,实现内部高价值材料的高效无损回收,可为电工材料的环保化及退役设备的回收处理提供新的思路和选择。

关键词：类玻璃高分子电树枝局部放电陷阱能级量子化学计算降解回收

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SiO_(2)中间层反应连接LaCrO_(3)陶瓷的机理及界面应力模拟研究

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材料导报 2024年第17期38卷 96-103页

作者：赵敏郭洪飞侯小虎邬佳芳内蒙古工业大学材料科学与工程学院呼和浩特010051 内蒙古科学技术研究院先进材料与能源研究所呼和浩特010020

合适的连接技术是提高LaCrO_(3)陶瓷加工性能的有效方法。本工作提出以低成本SiO_(2)粉末为中间层、利用放电等离子技术连接LaCrO_(3)的工艺,研究了LaCrO_(3)连接件的连接机理、显微形貌、力学性能等,并利用有限元模拟分析连接件界面应... 详细信息

合适的连接技术是提高LaCrO_(3)陶瓷加工性能的有效方法。本工作提出以低成本SiO_(2)粉末为中间层、利用放电等离子技术连接LaCrO_(3)的工艺,研究了LaCrO_(3)连接件的连接机理、显微形貌、力学性能等,并利用有限元模拟分析连接件界面应力分布状态。结果表明:LaCrO_(3)/SiO_(2)混合粉末(物质的量比(0.95~1.55)∶1)在1250~1450℃下复合反应生成Cr掺杂的La_(2)Si_(2)O_(7),SiO_(2)中间层连接LaCrO_(3)陶瓷为反应、扩散连接。在1450℃时,连接件获得最高连接强度(29.3 MPa),SiO_(2)中间层及其母材附近区域产生应力集中。SiO_(2)可以作为辅助制造和修复复杂形状LaCrO_(3)陶瓷的一种有潜力的连接中间层。

关键词： LaCrO_(3) La_(2)Si_(2)O_(7) 连接应力模拟

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恶臭污染的测定方法与预测模型研究进展

地学前缘 2024年第2期31卷 13-19页

作者：祝富杰曲龙泽李平魏文侠李培中王立夫李本行王姣任更波吴志能马小东河北工业大学能源与环境工程学院天津300401 河北师范大学化学与材料科学学院河北石家庄050024 北京市科学技术研究院资源环境研究所北京100089

随着人们对环境问题的认识,恶臭污染已经成为一类典型的环境公害。我国的恶臭污染来源广泛,臭气浓度的测定成本昂贵,构建基于简易输入参数的臭气预测模型降低恶臭污染判定与控制的难度,是目前恶臭污染研究的热点问题。本研究从臭气定义... 详细信息

随着人们对环境问题的认识,恶臭污染已经成为一类典型的环境公害。我国的恶臭污染来源广泛,臭气浓度的测定成本昂贵,构建基于简易输入参数的臭气预测模型降低恶臭污染判定与控制的难度,是目前恶臭污染研究的热点问题。本研究从臭气定义的基本概念入手,总结对比了不同的臭气标准和测定方法。综述了目前常用的臭气预测模型,包括基于污染物浓度的多元线性回归法和不同的臭气浓度/强度预测模型,发现不同研究或者不同模型得到的结果差异较大。其中,为预测模型提供准确的嗅觉阈值是优化模型的关键。另外,作为一种环境问题,本研究也对臭气的大气扩散以及排放速率进行了综述研究,研究中使用不同的大气扩散模型对臭气的大气扩散过程进行预测。但不同模型需要的基础数据和知识背景不同,因此需要根据实际的应用场景选择合适的模型。排放速率作为大气扩散模型中的重要输入参数,可以通过不同的方法和装置进行测定,不同方法的测定结果存在差异,后续研究中需要依据更多的现场数据对预测结果进行验证。基于以上综述,本研究将为恶臭污染的识别和控制提供科学指导。

关键词：恶臭污染臭气浓度/强度测定方法预测模型大气扩散模型

CuPc/FeNC双组分催化剂协同催化硝酸盐转化为氨

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 104-113页

作者：王毅王硕付云凡桑佳琪臧一鹏魏鹏飞李合肥汪国雄包信和中国科学院大连化学物理研究所能源材料化学协同创新中心大连洁净能源国家实验室催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学能源学院北京100049

氨(NH_(3))作为重要的化学品和能源储存介质,需求量与日俱增.本文旨在通过电化学硝酸根还原反应(NO_(3)^(−)RR),将NO_(3)^(−)转化为NH3,不仅解决了NO_(3)^(−)引起的环境污染问题,又可以满足对NH_(3)的迫切需求.然而,NO_(3)^(−)RR涉及多... 详细信息

氨(NH_(3))作为重要的化学品和能源储存介质,需求量与日俱增.本文旨在通过电化学硝酸根还原反应(NO_(3)^(−)RR),将NO_(3)^(−)转化为NH3,不仅解决了NO_(3)^(−)引起的环境污染问题,又可以满足对NH_(3)的迫切需求.然而,NO_(3)^(−)RR涉及多个电子和质子转移过程,其中,NO_(2)^(−)是NO_(3)^(−)活化转化和深度还原合成NH_(3)的重要中间体.酞菁铜(CuPc)能够高效地活化转化NO_(3)^(−)为NO_(2)^(−),但在低过电位时无法有效地将NO2−还原为NH3,难以获得较高的氨法拉第效率(FENH3)和分电流密度.而氮配位的铁单原子催化剂(FeNC)则有较好的NO_(2)^(−)吸附活化特性.因此,利用双组分催化剂之间的协同作用以实现高效NO_(3)^(−)RR的活性和选择性是本文的主要研究思路.本文设计了CuPc/FeNC串联催化剂,利用CuPc和FeNC对NO_(3)^(−)和NO_(2)^(−)的吸附活化能力的差异,实现了高效的协同催化转化.X射线衍射、高角环形暗场扫描透射电镜、X射线光电子能谱及X射线吸收谱结果表明,FeNC催化剂中Fe原子均匀分布于ZIF-8热解后的基底.通过将FeNC和CuPc负载于气体扩散电极,在流动电解池中完成NO_(3)^(−)***/FeNC催化剂在较低电势区间中能够实现接近100%的NH3法拉第效率,同时在−0.57 V ***时达到273 mA cm–2的NH3分电流密度,并且在整个电势范围内有效地抑制了NO_(2)^(–)聚集.与单组分催化剂CuPc和FeNC对比结果表明,在−0.53 V ***时,CuPc/FeNC催化剂表现出较高的FE(NH_(3))/FE(NO_(2)^(−))比值,是CuPc催化剂的50倍;同时CuPc/FeNC催化剂上NH3分电流密度是FeNC催化剂的1.5倍.进一步研究了NO_(3)^(–)RR中的串联反应机制,其中FeNC催化剂表现出较高的NO_(2)^(–)RR活性,并且有效抑制了析氢反应.此外,CuPc/FeNC催化剂和FeNC催化剂在NO_(2)^(−)RR中表现出类似的NH3分电流密度,这表明在NO_(3)^(−)RR中,CuPc/FeNC催化剂性能的提高来源于FeNC位点能够进一步还原CuPc位点产生的NO_(2)^(–).理论计算结果表明,FeNC比CuPc表现出更强的NO_(2)^(–)吸附活化能力,说明NO_(2)^(−)在FeNC上更容易进行加氢还原.NO_(3)^(−)RR反应全路径分析结果表明,对于^(*)NO_(3)还原到*NO2过程,CuPc相对于FeNC位点具有明显降低的反应自由能,说明CuPc有利于NO_(2)^(−)的生成;而FeNC位点在后续的^(*)NO_(2)还原合成^(*)NH_(3)过程中具有更低的反应自由能,这与实验结果一致.一系列非原位和原位表征证明了CuPc催化剂在高电位下存在少量金属颗粒析出,与CuPc催化剂在高电位下NH_(3)分电流密度快速增加结果一致.综上,本工作中CuPc和FeNC催化剂之间的协同作用弥补了各自的不足,通过串联反应机制,在低过电位下有效增加了NH_(3)的法拉第效率和电流密度,实现了高效的协同催化转化,为设计和合成高效催化剂提供了新思路.

关键词：硝酸根电化学还原为氨协同催化转化串联催化双组分催化剂动态现场原位表征

基于密度聚类算法改进的语义主路径分析方法研究

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情报学报 2024年第3期43卷 287-301页

作者：陈亮余池尚玮姣许海云吕世炅陈利利中国科学技术信息研究所北京100038 中国林业科学研究院林业科技信息研究所北京100091 山东理工大学管理学院淄博255000

语义主路径分析方法在改进传统主路径分析法中主路径内容单一、主题一致性较差等不足的同时,留下了两个缺陷,即所选主路径在语义空间的位置可能偏离主题聚簇中心、不同主路径的主题区分度并不明显。本文在语义主路径分析方法的基础上,... 详细信息

语义主路径分析方法在改进传统主路径分析法中主路径内容单一、主题一致性较差等不足的同时,留下了两个缺陷,即所选主路径在语义空间的位置可能偏离主题聚簇中心、不同主路径的主题区分度并不明显。本文在语义主路径分析方法的基础上,提出一种逐步优化的主路径选择方法,即将主题聚簇密度和路径遍历权重进行叠加形成复合密度,通过调节复合密度中两个要素的比重来优化主题聚簇中心的定位,当聚簇中心的位置变化收敛后,将位于不同主题聚簇中心的路径作为结果输出。将本文方法分别用于电动汽车锂离子电池专利引文网络和材料科学领域高影响力论文引文网络,实验结果显示,本文方法所产生的多条主路径不仅在主题聚簇中的布局更加合理,而且选取不当主路径的可能性也大大降低,从而验证了本文方法的有效性。

关键词：语义主路径分析主题一致性主题聚类材料科学电动汽车锂离子电池

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氧化物神经元器件及其神经网络应用

无机材料学报 2024年第4期39卷 345-358页

作者：李宗晓胡令祥王敬蕊诸葛飞中国科学院宁波材料技术与工程研究所宁波315201 宁波工程学院电子与信息工程学院宁波315211 中国科学院脑科学与智能技术卓越创新中心上海200031 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100029 浙江大学温州研究院温州325006

目前,人工智能在人类社会发挥着越来越重要的作用,以深度学习为代表的人工智能算法对硬件算力的要求也越来越高。然而随着摩尔定律逼近极限,传统冯·诺依曼计算架构越来越难以满足硬件算力提升的迫切需求。受人脑启发的新型神经形态计... 详细信息

目前,人工智能在人类社会发挥着越来越重要的作用,以深度学习为代表的人工智能算法对硬件算力的要求也越来越高。然而随着摩尔定律逼近极限,传统冯·诺依曼计算架构越来越难以满足硬件算力提升的迫切需求。受人脑启发的新型神经形态计算采用数据处理与存储一体架构,有望为开发低能耗、高算力的新型人工智能技术提供重要的硬件基础。人工神经元和人工突触作为神经形态计算系统的核心组成部分,是当前研究的前沿和热点。本文聚焦氧化物人工神经元,从神经元数学模型出发,重点介绍了基于氧化物电子器件的霍奇金–赫胥黎神经元、泄漏–累积–发射神经元和振荡神经元的最新研究进展,系统分析了器件结构、工作机制对神经元功能模拟的影响规律。进一步,根据不同尖峰发射动态行为,阐述了基于氧化物神经元硬件的脉冲神经网络和振荡神经网络的研究进展。最后,讨论了氧化物神经元在器件、阵列、神经网络等层面面临的挑战,并展望了其在神经形态计算等领域的发展前景。

关键词：氧化物神经元器件类脑计算神经形态计算人工神经网络综述