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咪唑鎓盐基材料电催化二氧化碳还原研究进展（英文）

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物理化学学报 2024年第4期 139-153页

作者：张强黄远标曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室中国科学技术大学化学与材料科学学院化学系中国福建光电信息科学与技术创新实验室中国科学院大学

随着化石能源的使用日益增加，大气中CO2的浓度不断上升，给环境带来了挑战。通过催化将CO2转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会，并为燃料合成开辟了一条新的途径，最终有助于减少CO2排放并实现碳中和。在众多的方法中... 详细信息

随着化石能源的使用日益增加，大气中CO2的浓度不断上升，给环境带来了挑战。通过催化将CO2转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会，并为燃料合成开辟了一条新的途径，最终有助于减少CO2排放并实现碳中和。在众多的方法中，利用可再生清洁能源进行CO2电还原反应(CO2RR)以其反应条件温和、反应进度可控、环境友好以及可以产生大量的附加值产品而受到重视。在此背景下，咪唑鎓基材料及其衍生物已成为CO2RR的有潜力的候选材料。这些材料对CO2有很强的亲和力，并且在CO2RR系统中作为电解质和电催化剂都有应用。所以它们的主要优点之一是能够在催化体系中富集CO2，有效地抑制析氢副反应(HER)，并提高CO2RR产物的选择性。了解电催化条件下咪唑鎓基离子液体(Im-ILs)与CO2分子之间的相互作用机制对于从分子角度深入了解为什么添加Im-ILs可以改善CO2RR性能至关重要。此外在非均相电催化剂中，Im-ILs作为表面修饰基团和捕集剂，可以显著改变催化剂的表面环境和疏水性，从而促进CO2RR。值得注意的是，Lehn型和金属卟啉分子催化剂中的咪唑鎓基团已被发现对这些催化剂在CO2RR中的性能有影响。N-杂环卡宾(NHC)基电催化剂作为咪唑鎓与CO2相互作用的活性形式之一，表现出优异的CO2RR性能。将NHC基电催化剂引入多孔多相催化剂和分子催化剂中，可以稳定金属纳米颗粒，提高捕获CO2的能力，从而提高CO2RR活性。总之，在CO2RR中使用咪唑鎓基材料对于推进CO2转化，实现可持续、有效合成高附加值化学品具有巨大的前景。

关键词： CO2电还原离子液体咪唑鎓盐氮杂环卡宾金属纳米颗粒

基础油分子结构对多孔聚酰亚胺含油特性及两者复合体系润滑机理的影响

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摩擦学学报 2024年

作者：李东伟段春俭高传平王超张晟卯张平余王齐华王廷梅河南大学纳米科学与工程研究院中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

利用已成熟的造孔工艺，制备得到了具有一定孔径(1.46 μm)和孔隙率(22.63%)的多孔聚酰亚胺材料(PPI)。选择3种不同极性与黏度的基础油，通过探究基础油极性与PPI含油特性与外界刺激响应行为，揭示了基础油的分子结构与PPI含油特性和刺... 详细信息

利用已成熟的造孔工艺，制备得到了具有一定孔径(1.46 μm)和孔隙率(22.63%)的多孔聚酰亚胺材料(PPI)。选择3种不同极性与黏度的基础油，通过探究基础油极性与PPI含油特性与外界刺激响应行为，揭示了基础油的分子结构与PPI含油特性和刺激响应行为的内在关联。同时，以含不同基础油的PPI为摩擦材料样品，通过改变载荷和速度的方式，实现多孔含油PPI的刺激响应，进而起到润滑的效果。通过探究不同结构基础油的响应润滑行为，分析磨损之后的形貌和组成结构，阐明了不同极性基础油的润滑机制，预期试验结果对多孔含油自润滑材料的设计提供重要参考。

关键词：多孔聚酰亚胺基础油分子结构润滑机理固液复合润滑

锂基脂静态热氧化老化行为的红外吸收光谱定量分析

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 560-568页

作者：孙一平赵启龙苏怀刚于泓渊阴俊娄文静中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000 青岛市资源化学与新材料研究中心山东青岛266000

为探讨锂基润滑脂在高温使用工况下的热老化行为,以不同矿物油、合成油PAO为基础油,以12-羟基硬脂酸锂为稠化剂制备润滑脂样品。使用自行设计的红外光谱定量分析设备,采用静态热老化方式模拟并系统研究了不同老化温度、不同基础油种类... 详细信息

为探讨锂基润滑脂在高温使用工况下的热老化行为,以不同矿物油、合成油PAO为基础油,以12-羟基硬脂酸锂为稠化剂制备润滑脂样品。使用自行设计的红外光谱定量分析设备,采用静态热老化方式模拟并系统研究了不同老化温度、不同基础油种类的锂基润滑脂老化过程。探索了该老化过程中的润滑脂中关键组分分子结构变化及其规律,并分析建立了可用于有效评定润滑脂热老化程度的综合性能指标E。结果表明:锂基润滑脂的热老化过程中,首先基础油发生氧化、硝化、硫化等反应,随着老化程度的加剧,稠化剂发生降解;对于140℃下静态热老化的1#锂基脂样品,E值上升至新脂的1~23倍时为初级氧化阶段,上升至23~38倍时为氧化的平台阶段,结合其他理化指标,前2个阶段为影响润滑脂寿命的主要部分,随老化时间增加,E值继续上升,润滑脂结构开始降解失效。另外,润滑脂老化程度随温度的升高而加速。基础油种类对老化速率有一定影响,聚α烯烃规整的长链烷烃结构在老化过程后期能够保持稠化剂结构的稳定,制备的润滑脂样品具有更好的高温性能。

关键词：锂基脂热老化红外光谱定量分析基础油

Ti-DLC薄膜压阻性能及载流子输运行为研究

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无机材料学报 2024年第8期39卷 879-886,I0001,I0002页

作者：赵志翰郭鹏魏菁崔丽刘山泽张文龙陈仁德汪爱英宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211 中国科学院宁波材料技术与工程研究所海洋关键材料重点实验室宁波315201 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

围绕压阻传感器领域对高性能类金刚石(Diamond Like Carbon,DLC)薄膜压阻敏感材料的需求,针对金属掺杂DLC存在的载流子输运行为和实际多工况(如温度、湿度等)下压阻性能不明的问题,本工作以Ti-石墨复合拼接靶为靶材,采用高功率脉冲磁控... 详细信息

围绕压阻传感器领域对高性能类金刚石(Diamond Like Carbon,DLC)薄膜压阻敏感材料的需求,针对金属掺杂DLC存在的载流子输运行为和实际多工况(如温度、湿度等)下压阻性能不明的问题,本工作以Ti-石墨复合拼接靶为靶材,采用高功率脉冲磁控溅射技术,高通量制备出4种Ti含量(原子分数为0.43%~4.11%)的Ti掺杂类金刚石(Ti-DLC)薄膜,研究了Ti含量对薄膜组分结构、电学性能、变湿度环境下压阻性能的影响规律。结果表明:Ti含量(原子分数)在0.43%~4.11%范围内,掺杂Ti原子均以固溶形式均匀镶嵌于非晶碳网络中,Ti-DLC薄膜电学行为表现为典型半导体特性,在200~350 K温度范围内,薄膜电阻率均随温度升高而降低。载流子传导机制在200~270 K内为Mott型三维变程跳跃传导,在270~350 K范围内则为热激活传导。Ti-DLC薄膜压阻系数(Gauge Factor,GF)最大值为95.1,在20%~80%相对湿度范围内,所有样品GF均随湿度增加而增大,这可能是引入的固溶Ti原子缩短了导电相之间的平均距离,同时吸附表面水分子导致电阻变化。

关键词： Ti掺杂类金刚石薄膜电学性能可变湿度压阻行为

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硅橡胶基膨胀防火封堵材料的制备与性能研究

高分子学报 2024年第8期55卷 1059-1068页

作者：孟振浩邢海平邱健姜治伟李明罡唐涛李三喜沈阳工业大学材料科学与工程学院沈阳110870 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

设计了一种以室温硫化硅橡胶(SR)为基体、硅酸钠为膨胀填料、聚磷酸铵为阻燃剂的膨胀耐火体系,采用共混浇筑法制备了硅橡胶复合材料,并探究了不同模数膨胀剂对材料性能的影响.通过垂直燃烧测试(UL-94)、极限氧指数(LOI)和热重分析(TGA)... 详细信息

设计了一种以室温硫化硅橡胶(SR)为基体、硅酸钠为膨胀填料、聚磷酸铵为阻燃剂的膨胀耐火体系,采用共混浇筑法制备了硅橡胶复合材料,并探究了不同模数膨胀剂对材料性能的影响.通过垂直燃烧测试(UL-94)、极限氧指数(LOI)和热重分析(TGA)测试SR复合材料的热稳定性和阻燃性能.通过膨胀性能测试和耐火性能测试测定了封堵材料的重要指标.此外,通过扫描电子显微镜(SEM)观察了UL-94测试和耐火性能测试后的残炭形貌.结果表明,高模数的硅酸钠有更好的受热膨胀效果,其中2.8模硅酸钠具备最佳的膨胀耐火性能.仅添加膨胀剂的样品无法满足阻燃测试要求,但通过添加少量阻燃剂,极限氧指数可提升至30.9%,达到了垂直燃烧测试V-0等级.膨胀耐火机理研究发现,在受火时,材料外层转化为薄壁中空微球堆叠结构,形成坚固的膨胀阻隔层.同时,阻燃剂利用膨胀阻隔层高效发挥气相阻燃作用,有效提高阻燃效果.此外,所制备的样品能够达到缝隙用防火封堵材料耐火性能3 h等级.因此,硅酸钠/聚磷酸铵/硅橡胶复合材料是一种制备简单、使用方便、高效耐火的封堵材料.

关键词：封堵材料室温硫化硅橡胶聚磷酸铵硅酸钠

基于阳极氧化铝模板增强NaYF4:Yb^(3+)/Er^(3+)上转换发光研究

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物理学报 2024年第3期73卷 284-290页

作者：慕立鹏周姚赵建行王丽蒋礼周见红长春理工大学光电工程学院长春130022 长春理工大学光电测量和光信息传输技术教育部重点实验室长春130022 中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心北京100190

采用共沉淀法制备了Yb^(3+)/Er^(3+)共掺杂的稀土掺杂上转换纳米晶.并对样品的相结构和形貌进行表征.结果表明:制备的NaYF_(4):Yb^(3+),Er^(3+)具有六方晶相,形貌均一.利用两步阳极氧化法制备了阳极氧化铝模板.通过扫描电子显微镜对样... 详细信息

采用共沉淀法制备了Yb^(3+)/Er^(3+)共掺杂的稀土掺杂上转换纳米晶.并对样品的相结构和形貌进行表征.结果表明:制备的NaYF_(4):Yb^(3+),Er^(3+)具有六方晶相,形貌均一.利用两步阳极氧化法制备了阳极氧化铝模板.通过扫描电子显微镜对样品形貌进行表征,结果表明:制备的阳极氧化铝模板周期性良好,孔径均一.在近红外980 nm激发下,阳极氧化铝模板实现了对上转换纳米晶发光强度的增强,使NaYF_(4):Yb^(3+),Er^(3+)的红绿光发射强度分别增强了4.4倍和9.0倍.运用时域有限差分法探究其增强机制,结果表明主要增强机制为阳极氧化铝模板的局域表面等离子共振效应.接着探究了不同入射角度下模板的发光强度,发现随着入射角度的增大,上转换纳米晶红绿光的发光强度均先减小后增大.本研究为上转换纳米晶在防伪领域和太阳能电池领域的应用提供了参考.

关键词：上转换发光阳极氧化铝局域表面等离子共振时域有限差分法

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调控铝在ITH沸石骨架中的位置以用于催化甲醇制烯烃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 114-121页

作者：范凯吴勤明刘烁孔海宇王森 Eduard Kunkes Trees De Baerdemaeker Andrei-Nicolae Parvulescu Nils Bottke Toshiyuki Yokoi Dirk E.De Vos 孟祥举张维萍肖丰收浙江省应用化学重点实验室浙江大学化学系中国浙江杭州310028 浙江大学化学与生物工程学院中国浙江杭州310028 大连理工大学精细化工国家重点实验室中国辽宁大连116012 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国山西太原030001 巴斯夫股份有限公司德国东京工业大学资源化学研究所日本鲁汶大学表面化学与催化中心比利时

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO... 详细信息

随着低碳烯烃需求量的增加,甲醇制烯烃(MTO)成为由非石油资源制取低碳烯烃的关键技术,其中沸石由于具有可调节的酸度、有序的微孔结构和较好的择型性能而被广泛用作MTO反应催化剂.ITQ-13沸石(ITH拓扑结构)由于其独特的九元环结构在MTO反应中表现出较好的丙烯选择性和反应寿命,引起了广泛关注.研究表明,分子筛的酸中心分布与MTO反应性能密切相关,因此,研究ITQ-13沸石中铝分布与MTO反应性能的关系,对进一步提升其MTO催化性能具有重要意义.本文分别以与ITH具有共同基本结构单元(双四元环,D4Rs)的LTA沸石(LTA-ITH)和薄水铝石(C-ITH)为铝源,合成了两类铝硅酸盐ITH沸石.X射线衍射、扫描电子显微镜以及氮气吸脱附表征结果表明,这两类分子筛具有相似的片状形貌和微孔性质.氨气程序升温脱附结果表明,具有相近硅铝比的两类ITH沸石具有相近的酸量.进一步采用27Al魔角旋转核磁共振(MAS NMR)、密度泛函理论计算和1-己烯裂解反应对两类ITH分子筛的铝分布进行研究.结果表明,两类分子筛具有不同的铝分布,LTA-ITH中有更多的铝进入ITH的正弦孔道与直孔道,而C-ITH中有更多的铝分布在交叉孔道.当前,研究者普遍认为MTO反应过程遵循双循环烃池机理,ITH交叉孔道由于具有较大的空间,相比于正弦孔道和直孔道,更有利于芳烃循环中间体的产生,从而有利于形成芳烃循环产物(乙烯),而正弦孔道和直孔道却更有利于烯烃循环过程,导致产生更多的丙烯.对两类ITH进行了MTO催化性能测试,结果表明,LTA-ITH比C-ITH表现出更高的丙烯选择性,并且表现出更高的丙烯与乙烯的比率,表明其烯烃循环过程得到加强,这与^(27)Al MAS NMR以及1-己烯裂解反应得到的结论一致,进一步证明ITH分子筛的铝分布得到有效调控.综上,本文阐明了ITH沸石中铝分布与其反应性能的关系,为调整沸石骨架中的Al位点提供一种新策略,为未来制备高效的MTO沸石基催化剂提供参考.

关键词：骨架铝分布硅铝ITH分子筛甲醇制烯烃铝核磁

嵌段共聚物Single plumber′s nightmare网络结构的动力学构筑方案

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应用化学 2024年第8期41卷 1107-1115页

作者：李鸿孙德文中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

嵌段共聚物通过自组装行为在纳米尺度上形成的三维网络状有序结构在许多领域均具有非常重要的潜在应用价值,受到了高性能材料科学领域研究人员的广泛关注,尤其是其中的单螺旋(Single gyroid)网络状有序结构、单金刚石(Single diamond)... 详细信息

嵌段共聚物通过自组装行为在纳米尺度上形成的三维网络状有序结构在许多领域均具有非常重要的潜在应用价值,受到了高性能材料科学领域研究人员的广泛关注,尤其是其中的单螺旋(Single gyroid)网络状有序结构、单金刚石(Single diamond)网络状有序结构和Single plumber′s nightmare(SPN)网络状有序结构,一直是三维光子晶体研究领域关注的热点之一。虽然采用调节链拓扑结构、共混和多组分等方法在嵌段共聚物体系中发现了前2种网络状有序结构的稳定相区,但是对于SPN网络状有序结构,目前还尚未找到有效的办法来稳定该网络状有序结构。有鉴于此,通过设计B1A1B2A2C3B3、B1A1B2A2C3、B1A1C2B2A2C3、B1A1C2A2C3和B1C1A1C2A2C3快速组分变化线形多嵌段共聚物体系,并基于稳定的简单立方堆积球状有序结构利用C嵌段组分由B组分到A组分的快速转变构造不稳定状态,研究了从这些不稳定状态出发的非平衡态结构演化动力学过程及其机理以及C嵌段位置、数目和长度的影响。研究发现,在C嵌段的组分发生快速转变之后,相应的非平衡态结构演化动力学过程可以在较为宽广的A组分体积分数范围内最终到达亚稳定的SPN网络状有序结构,这可能主要是由于简单立方堆积球状有序结构的对称性与SPN网络状有序结构的对称性均属于第221号空间群。

关键词：嵌段共聚物球状有序结构网络状有序结构快速组分变化非平衡态自组装行为

基于硼氢化钠原位还原的纳米金杂化酶的制备及催化阿魏酸甘油酯合成

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分子催化（中英文） 2024年第1期38卷 26-34,I0001,I0002页

作者：尹一孙立瑞刘青云辛嘉英哈尔滨商业大学食品科学与工程重点实验室黑龙江哈尔滨150076 中国科学院兰州物理化学研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000

建立了一种基于硼氢化钠原位还原法制备纳米金杂化酶用以合成阿魏酸甘油酯的方法,使杂化酶的催化活性、稳定性及结构的刚性皆有所提高.利用硼氢化钠原位还原法制备了NaBH_(4)@AuNPs-CRL杂化酶,通过单因素实验得到了最优的杂化条件,并利... 详细信息

建立了一种基于硼氢化钠原位还原法制备纳米金杂化酶用以合成阿魏酸甘油酯的方法,使杂化酶的催化活性、稳定性及结构的刚性皆有所提高.利用硼氢化钠原位还原法制备了NaBH_(4)@AuNPs-CRL杂化酶,通过单因素实验得到了最优的杂化条件,并利用荧光光谱、红外光谱、X-射线电子能谱、透射电镜等方法探究了杂化前后酶结构的变化.研究表明制备的NaBH_(4)@AuNPs-CRL杂化酶蛋白二级结构中α-螺旋含量减少、β-折叠含量增加,杂化酶比活性为4.91±0.12 U∙mg^(-1),与游离酶相比提高了66.44%,最佳条件下催化合成阿魏酸甘油酯的转化率为98.39%±3.65%,批式操作稳定性实验表明杂化酶的稳定性有较大提升.

关键词：脂肪酶纳米金硼氢化钠杂化酶阿魏酸甘油酯