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新型自支撑锑锡氧化物电极氧化降解阿特拉津性能研究

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工程科学与技术 2024年第4期56卷 46-56页

作者：王雪谢佳芳张健李丁赵全保董四君河北大学生命科学学院河北保定071000 中国科学院城市环境研究所福建厦门361021 中国科学院污染物转化重点实验室福建厦门361021

阿特拉津(ATZ)作为农业领域广泛应用的除草剂,其分子结构稳定,残留周期长,难以通过自然途径有效降解,长期积累对生态环境及人类健康构成显著威胁。当前,Sb掺杂SnO_(2)(ATO)电极被广泛应用于电化学氧化降解污染物领域,但目前基于ATO材料... 详细信息

阿特拉津(ATZ)作为农业领域广泛应用的除草剂,其分子结构稳定,残留周期长,难以通过自然途径有效降解,长期积累对生态环境及人类健康构成显著威胁。当前,Sb掺杂SnO_(2)(ATO)电极被广泛应用于电化学氧化降解污染物领域,但目前基于ATO材料制备电极通常是在平面基底上涂覆催化剂层,由于传质受限且电荷转移阻抗较大,ATO电极的反应速率受限,有机污染物去除速率较慢。鉴于此,开发新型高效稳定的电极材料成为解决上述问题的关键。为提升ATO电极的传质性能与结构稳定性,以果糖为成孔剂,采用压片成型与高温烧结技术,成功制备了一体成型的自支撑3维多孔ATO(Fru-ATO)阳极。利用扫描电子显微镜(SEM)与X射线衍射分析仪(XRD)等设备对电极的形貌特征与结晶性能进行详尽表征,并系统研究了不同烧结温度对阳极结构及其性能的影响。此外,通过调整溶液初始pH值、电解质浓度及施加电流密度等条件,进一步优化了ATZ的电化学降解效果。结果表明,随着烧结温度的升高,Fru-ATO阳极材料的颗粒尺寸逐渐增大,XRD图谱显示其结晶度显著提升,峰形更尖锐且峰强增强,同时析氧电位正向移动,对ATZ的降解效率也显著提高。在优化的实验条件下(pH=6,Na_(2)SO_(4)电解质溶液浓度为0.1mol/L,电流密度为10.0mA/cm^(2)),1000℃下烧结6h所得Fru-ATO(1000-Fru-ATO)阳极在30min内可降解90%的ATZ(20mg/L),60min内降解效率达到99%,且经10次循环实验后仍保持优异的循环稳定性。进一步通过液相色谱-三重四极杆质谱联用技术,鉴定出ATZ降解过程中的17种中间产物,并据此提出了3条可能的降解路径。成功制备了具有高结晶度与3维多孔结构的Fru-ATO阳极,该电极不仅内部氧化锡结构排列有序,促进了电催化氧化过程中的电荷转移,而且其多孔结构有效暴露了更多活性位点,显著提高了传质效率。这种传质与电荷转移的双重增强机制,极大地促进了活性氧物种(尤其是单线态氧^(1)O_(2))的生成,从而实现了ATZ的快速高效降解。

关键词： SnO_(2)-Sb 电催化阳极氧化阿特拉津(ATZ) 废水处理

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近十年天然产物药物的生物合成研究进展

合成生物学 2024年第3期5卷 408-446页

作者：冯金潘海学唐功利中国科学院大学杭州高等研究院化学与材料科学学院浙江杭州310024 中国科学院上海有机化学研究所生命过程小分子调控全国重点实验室上海200032

天然产物一直是潜在的先导药物的重要来源,天然产物及其结构类似物在历史上对疾病治疗做出了重大贡献,特别是对癌症和传染病的治疗。在过去两百年的时间里,天然产物的发现和研究经历了巨大的变化,由传统的分离鉴定为主的经典研究方法转... 详细信息

天然产物一直是潜在的先导药物的重要来源,天然产物及其结构类似物在历史上对疾病治疗做出了重大贡献,特别是对癌症和传染病的治疗。在过去两百年的时间里,天然产物的发现和研究经历了巨大的变化,由传统的分离鉴定为主的经典研究方法转为了基因组时代的多学科组合研究。虽然近二十年发现和挖掘了丰富的活性天然产物,但与自然界中巨大的天然产物合成潜力相比仍有不足,庞大的陆地和海洋天然产物资源尚待开发。同时,与传统的化学合成分子相比,天然产物具有丰富的骨架多样性和结构复杂性,在新药发现中展现了巨大的优势。虽然在天然产物的新药创新方面仍面临着种种挑战,但新的分析技术和挖掘策略的出现有望迎来天然产物发现的新阶段。本文总结了近十年(2014年1月—2023年10月)美国食品药品监督管理局批准成药的天然产物及源自天然产物的半合成药物,并对其中纯天然产物来源分子、重要的半合成天然产物前体的生物合成研究进展进行了详细总结。此外还简要总结了一些FDA批准的老药在过去十年中取得的重要生物合成研究进展。期望通过对成药天然产物生物合成途径及机制的深入理解,为更多天然产物创新药物的发现和研究提供借鉴。

关键词：天然产物半合成药物新药发现生物合成

人工智能机器学习助力离子液体CO捕集性能分析

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科学通报 2024年

作者：张瑞娜田媛葛春亮张威卢晗锋崔国凯浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地化学工程学院催化反应工程研究所中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室中国科学院绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室浙江浙能科技环保集团股份有限公司

随着我国碳达峰、碳中和战略的实施,煤电、钢铁、水泥等产业CO2捕集迫在眉睫.为了替代高能耗、易挥发的有机胺CO2吸收剂,不挥发、高稳定、可设计的离子液体CO2吸收剂受到广泛关注.相对于传统实验试错方法,人工智能机器学习成为实现快速... 详细信息

随着我国碳达峰、碳中和战略的实施,煤电、钢铁、水泥等产业CO2捕集迫在眉睫.为了替代高能耗、易挥发的有机胺CO2吸收剂,不挥发、高稳定、可设计的离子液体CO2吸收剂受到广泛关注.相对于传统实验试错方法,人工智能机器学习成为实现快速预测离子液体CO2捕集性能、选择最佳离子液体吸收剂的重要途径.本文在简要介绍机器学习算法和模型的基础上,从离子液体的描述符出发,综述了近年来基于人工智能和机器学习的定量结构-性能关系（quantitative structure-property relationship, QSPR）方法用于离子液体CO2捕集性能研究的进展,重点介绍离子液体的分子结构描述符的种类及相应QSPR模型建立方法,对机器学习应用于离子液体CO2捕集性能研究中存在的问题和进一步的研究工作提出了建议.本文有助于数据与化学化工交叉学科研究人员开发高效离子液体CO2吸收剂.

关键词：人工智能机器学习离子液体二氧化碳捕集定量结构-性能关系

合成酚类化合物的脂代谢干扰效应与致肥胖作用

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色谱 2024年第2期42卷 131-141页

作者：刘惠楠孙振东刘倩周群芳江桂斌中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 中国科学院大学资源与环境学院北京100049 国科大杭州高等研究院环境学院浙江杭州310024

随着社会经济的不断发展,肥胖已经成为一种不可忽视的全球性流行疾病。除了受到遗传和饮食因素的影响外,肥胖的形成与发展也与环境中的化学物质暴露有关。研究发现一些具有内分泌干扰活性的化学物质可以影响机体脂代谢,如促进脂肪细胞... 详细信息

随着社会经济的不断发展,肥胖已经成为一种不可忽视的全球性流行疾病。除了受到遗传和饮食因素的影响外,肥胖的形成与发展也与环境中的化学物质暴露有关。研究发现一些具有内分泌干扰活性的化学物质可以影响机体脂代谢,如促进脂肪细胞形成、引起体内脂质累积增加等,这类物质被称为“环境致肥胖物质”。合成酚类化合物广泛用于工业生产和日常生活用品中,如塑料制品、消毒剂、杀虫剂和食品添加剂等,它们可通过饮食、饮水或皮肤接触等方式进入人体,是影响人体健康的潜在威胁。研究显示,合成酚类化合物具有内分泌干扰效应,可以影响脂肪生成过程、干扰脂代谢,具有致肥胖作用。由于这类物质都具有类似的苯酚结构,因此系统梳理这类化合物脂代谢干扰效应与致肥胖作用,有助于理解其构效关系与潜在健康风险。本文阐述了筛选环境致肥胖物质的3种常用研究模型,即体外分子互作研究模型、细胞成脂分化模型和动物脂代谢实验模型,并比较了各种模型的适用场景和优缺点。在此基础上,针对3种合成酚类化合物,即双酚A及其类似物、烷基酚和酚类抗氧化剂,结合其体外细胞与动物实验数据,对这些化合物的暴露现状和脂代谢干扰效应进行了分类描述,从它们对脂肪生成和代谢、肝组织脂代谢的影响等方面展开讨论。基于近年来脂代谢和致肥胖效应的相关研究,本文归纳总结了环境内分泌干扰物干扰脂代谢的内在毒理机制,主要包括核受体调控作用、炎症和氧化应激、肠道微环境、表观遗传和其他信号通路。最后本文指出了当前针对环境污染物,特别是新污染物,影响机体脂代谢引起肥胖效应研究中的不足,并对该领域研究进行了展望。

关键词：合成酚类化合物肥胖环境致肥胖物质脂代谢综述

乙炔选择加氢反应中碳化钯的动态精细调控: 气氛和氧化锌助剂的作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 190-200页

作者：陈欢虞周楠杨冰张亚峰车春霞刘晓艳张峰韩伟温翯王爱琴张涛大连理工大学化学学院辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科学技术重点实验室辽宁大连116023 中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

碳化钯通常被认为是乙炔选择加氢反应中原位生成的活性相,其生成有助于抑制次表面非选择性的氢化钯物种,从而实现高选择性乙炔加氢制乙烯的目标.次表面上碳化钯和氢化钯物种之间的竞争很大程度上决定了乙炔加氢反应的选择性.然而,由于... 详细信息

碳化钯通常被认为是乙炔选择加氢反应中原位生成的活性相,其生成有助于抑制次表面非选择性的氢化钯物种,从而实现高选择性乙炔加氢制乙烯的目标.次表面上碳化钯和氢化钯物种之间的竞争很大程度上决定了乙炔加氢反应的选择性.然而,由于实际反应环境的复杂性,反应环境下的两种物种之间的动态转化过程和竞争关系尚不清晰.特别是,反应环境(比如氢气组分)对碳化钯物种的调控机制仍不明确,也使得对碳化钯活性物种的精准调控变得困难.此外,氧化锌助剂作为乙炔选择加氢反应中最常用的助剂之一,存在典型的金属-氧化物界面相互作用,也会对渗碳过程产生重要影响.因此,从动态视角理解碳化钯物种的原位形成过程,对于精准设计和合成高性能乙炔选择加氢钯基催化剂具有重要的科学意义.近年来,先进原位表征光谱技术的不断发展使得从原子、分子层面理解原位过程机制成为可能.本文旨在通过先进的原位表征技术揭示乙炔选择加氢反应中碳化钯物种的动态生成过程,并进一步探究气氛环境、温度、助催化剂等参数对碳化钯物种的动态调控机制,从而为高性能乙炔选择加氢催化剂的精准设计和合成提供有力支撑.原位研究结果表明,在氢气升温还原条件下,空气焙烧后新鲜催化剂中氧化钯相首先转变为氢化钯相;随着还原温度升高,氢化钯相的含氢量逐渐降低.当切换至乙炔选择加氢反应原料气时,氢化钯相迅速分解为金属钯,并随着恒温碳化时间的延长,烃类裂解产生的碳原子逐渐渗入钯的体相,最终形成稳定的碳化钯活性相.通过移除乙炔加氢反应原料气氛中的氢气,考察了反应气中的氢气组分对碳化钯形成的调控机制.实验发现,在仅有乙炔和乙烯存在时,碳化过程仍能发生;而引入少量氢气(体积分数2.2%)后,碳化程度显著增强,C/Pd原子比从0.136提升至0.154.相变机理研究表明,氢气的引入促进了氢化钯物种的形成,并通过晶格扩张作用促进渗碳过程.此外,还研究了氧化锌助剂对原位渗碳过程的影响,揭示了氧化锌助剂对碳化钯的抑制作用.结合原位CO吸附漫反射红外光谱、准原位X射线光电子能谱分析发现,低温氢气还原下Pd-ZnO界面作用促进了微量表面PdZn合金的生成,从而抑制了碳的渗入.这种现象在不含氢气的碳化气氛中尤为显著,碳含量降低一个数量级(C/Pd原子比仅为0.019).在此基础上,通过调节反应条件,实现了对碳化钯物种碳含量的精准调控,并与反应活性关联,揭示了碳化钯含量与乙炔选择加氢反应活性之间的线性关系.电子结构表征和同位素实验进一步表明,Pd-C的电子相互作用促进了向Pd中心原子的电子转移,从而提高了氢气的活化解离能力和乙炔加氢反应活性.综上,本工作原位解析了碳化钯的动态形成过程,阐明了氢气辅助插碳和ZnO抑制插碳的微观机制,实现了碳化钯活性物种的精准调控,揭示了碳化程度与反应活性的线性关系,为高性能乙炔选择加氢催化剂设计提供了参考.

关键词：乙炔选择加氢碳化钯渗碳过程原位光谱动态机制

线粒体RNA m^(3)C修饰酶METTL8的修饰机制和底物特异性

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科学通报 2024年第14期69卷 1806-1809页

作者：黄梦涵周小龙国科大杭州高等研究院生命与健康科学学院浙江省系统健康科学重点实验室杭州310024 中国科学院分子细胞科学卓越创新中心/上海生物化学与细胞生物学研究所核糖核酸功能与应用全国重点实验室上海200031

tRNA是遗传信息传递的关键生物大分子之一.在核糖体中,tRNA的反密码子通过与mRNA的三联体密码子互补配对,从而将其携带的氨基酸掺入到新合成的肽链中,对遗传信息的精准传递具有重要作用^([1]).tRNA上存在着大量的转录后核苷酸修饰^([2])... 详细信息

tRNA是遗传信息传递的关键生物大分子之一.在核糖体中,tRNA的反密码子通过与mRNA的三联体密码子互补配对,从而将其携带的氨基酸掺入到新合成的肽链中,对遗传信息的精准传递具有重要作用^([1]).tRNA上存在着大量的转录后核苷酸修饰^([2]).目前已有120多种tRNA修饰被鉴定出来,它们存在于12%~20%的tRNA核苷酸碱基上^([3,4]).tRNA上存在的这些修饰参与并调控一系列生命过程^([5]).众多的修饰能够维持tRNA结构、提高tRNA稳定性、促进反密码子与密码子的精确配对等,在多种生命活动中发挥作用^([6,7]).

关键词：反密码子三联体密码生物大分子修饰酶 tRNA 遗传信息传递底物特异性

共轭二烯参与的[4+1]环加成反应研究进展

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有机化学 2024年

作者：张业飞唐勇周友运哈尔滨工业大学化学与化工学院南方科技大学化学系深圳格拉布斯研究所中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室

五元环是广泛存在于天然产物、药物和功能材料中的一类重要结构单元，也是有机合成中常用的重要中间体和药物开发的优选骨架.因此，五元环化合物的高效合成一直是有机合成领域的重要研究方向之一.廉价易得、结构多样的共轭二烯参与的[4... 详细信息

五元环是广泛存在于天然产物、药物和功能材料中的一类重要结构单元，也是有机合成中常用的重要中间体和药物开发的优选骨架.因此，五元环化合物的高效合成一直是有机合成领域的重要研究方向之一.廉价易得、结构多样的共轭二烯参与的[4+1]环加成反应是一种具有步骤经济性的、直接构建五元碳环和杂环化合物的高效方法和策略，备受有机合成界的青睐.近年来，随着过渡金属催化体系和“一原子”合成子前体的开发，此类将简单易得原料转化成结构复杂和官能团多样化的五元环状分子的[4+1]环加成反应得到了较快的发展，很多优秀的成果被报道出来.本文旨在详细介绍共轭二烯与“一原子”合成子（一氧化碳、卡宾、硅宾以及氮宾）的[4+1]环加成反应的研究进展，并按照合成子的类型进行分类讨论，最后总结了该领域存在的挑战以及展望了未来的研究方向.

关键词： [4+1]环加成反应共轭二烯卡宾硅宾锗宾氮宾五元环化合物

基于分子模拟的新型双阳离子质子型离子液体捕集CO研究

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化工学报 2024年

作者：张奇张睿郑涛曹欣刘植昌刘海燕徐春明张荣孟祥海中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室

有机超强碱质子离子液体作为一种绿色溶剂，在CO2捕集领域展现出独特优势。本研究选择由1，8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯（DBU）和N-叔丁基二乙醇胺（NtBuDEA）反应生成的有机超强碱双阳离子质子型离子液体[DBUH]2[NtBuDEA]为吸收剂... 详细信息

有机超强碱质子离子液体作为一种绿色溶剂，在CO2捕集领域展现出独特优势。本研究选择由1，8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯（DBU）和N-叔丁基二乙醇胺（NtBuDEA）反应生成的有机超强碱双阳离子质子型离子液体[DBUH]2[NtBuDEA]为吸收剂，通过密度泛函理论和分子动力学模拟分析其与CO2之间的微观结构、作用机理及吸收过程。研究发现，阴离子[NtBuDEA]2-的烷基氧负离子在CO2吸收过程中发挥关键作用，与CO2发生化学键合作用，生成烷基碳酸盐[NtBuDEACOO]2-。CO2分子从气相扩散到吸收剂表面并在气/液界面处聚集，其吸收量在达到最大值后围绕平均值波动。温度和压力是影响CO2吸收的关键因素，降低吸收温度和提高CO2分压有利于CO2的捕集。水的存在虽降低了吸收剂与CO2的相互作用能，却提高了CO2的传输性能。

关键词：碳捕集离子液体密度泛函理论分子动力学微观机理

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漆酶在食品分子修饰和食品胶体体系中的应用

中国调味品 2024年第2期49卷 209-215页

作者：葛怿泽辛嘉英刘思淼锁博海宋增武夏春谷哈尔滨商业大学食品科学与工程重点实验室哈尔滨150028 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

近年来,改善食品分子的功能和营养特性一直是研究的热点。食品分子的酶促修饰可用于增强其在食品中的功能性质。漆酶可催化蛋白质、多糖和多酚的氧化,在食品分子以及食品胶体的构建中具有巨大的应用潜力。文章总结了漆酶的结构、来源、... 详细信息

近年来,改善食品分子的功能和营养特性一直是研究的热点。食品分子的酶促修饰可用于增强其在食品中的功能性质。漆酶可催化蛋白质、多糖和多酚的氧化,在食品分子以及食品胶体的构建中具有巨大的应用潜力。文章总结了漆酶的结构、来源、对食品分子修饰的催化机制及其在食品胶体体系中的应用。研究发现漆酶分两步催化食品分子的氧化:第一步涉及产生自由基或醌的酶促反应;第二步涉及自由基或醌与其他分子的非酶促反应。漆酶在整个过程中主要起着引发反应的作用。由漆酶诱导的食品分子交联有助于改善食品分子的性质和功能,从而增加食品分子的功能性质、扩展用途,以及改善食品胶体体系(如乳液、纳米颗粒和微凝胶)的形成和稳定性,从而增强它们封装、保护和递送生物活性化合物的潜力。

关键词：漆酶催化自由基交联食品胶体体系