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三苯胺功能化有序介孔聚合物作为无金属光催化剂用于二硫化物合成

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有机化学 2024年第2期44卷 605-612页

作者：刘继宇李圣玉陈款朱茵张元兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室兰州730000

有机二硫化物广泛存在于活性天然产物及药物分子中,其在生物领域也有广泛的用途.可见光促进的两分子硫醇间的氧化偶联是制备对称二硫化物绿色、高效和原子经济的方法之一,但是此类反应所使用的光敏剂(金属配合物、有机小分子及无机半导... 详细信息

有机二硫化物广泛存在于活性天然产物及药物分子中,其在生物领域也有广泛的用途.可见光促进的两分子硫醇间的氧化偶联是制备对称二硫化物绿色、高效和原子经济的方法之一,但是此类反应所使用的光敏剂(金属配合物、有机小分子及无机半导体等)分别具有价格昂贵、光稳定性差、可见光吸收范围窄及易于被光腐蚀等问题.因此,开发价格便宜、稳定性好以及可回收的非金属光催化体系,降低大规模合成的成本依然是该领域亟需解决的问题.在此,报道了一种三苯胺功能化的有序介孔聚合物(TPA-MPs)作为非金属多相光催化剂催化的硫醇/硫酚需氧氧化偶联反应.该反应可在室温和空气氛围下高效合成多种二硫化物.TPA-MPs催化剂可重复使用6次以上而光催化活性无明显下降.开发的多相光催化体系具有操作简便、反应条件温和和绿色环保等优点,并且可以有效放大至克级规模,为有机二硫化物的合成提供了新颖高效的工具.

关键词：二硫化物光催化多相催化有序介孔聚合物

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钛催化的烯烃制备1,1-二硼化合物

有机化学 2024年第2期44卷 631-637页

作者：李思达崔鑫舒兴中吴立朋中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学北京100049 杭州师范大学材料与化学化工学院有机硅化学及材料技术教育部重点实验室杭州311121

开发了一种适用范围广且在温和条件下就可以进行的芳基烯烃和频哪醇硼烷(HBpin)之间1,1-二硼化反应制备1,1-二硼化合物的新方法.反应成功的关键是利用丰产金属钛(Cp_(2)TiCl_(2))作为催化剂,并且在甲醇锂(MeOLi)的活化作用下进行.推测Cp... 详细信息

开发了一种适用范围广且在温和条件下就可以进行的芳基烯烃和频哪醇硼烷(HBpin)之间1,1-二硼化反应制备1,1-二硼化合物的新方法.反应成功的关键是利用丰产金属钛(Cp_(2)TiCl_(2))作为催化剂,并且在甲醇锂(MeOLi)的活化作用下进行.推测Cp_(2)TiCl_(2)/MeOLi/HBpin体系中原位生成的Ti-H物种是催化该反应进行的主要活性物种.

关键词：钛烯烃 1,1-二硼化催化

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以CO为C1源合成N-芳基吡咯烷

有机化学 2024年

作者：周于佳孔荞朱道勇王少华兰州大学药学院功能有机分子化学国家重点实验室

在标准大气压下，以二氧化碳和N-芳基丙基胺衍生物为原料, N-杂环卡宾IPr为催化剂, 1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷(TMCTS)作为还原剂,三乙烯二胺为碱,发展了合成系列N-芳基吡咯烷类化合物的新方法。该反应条件温和,无金属催化剂参与,且反应... 详细信息

在标准大气压下，以二氧化碳和N-芳基丙基胺衍生物为原料, N-杂环卡宾IPr为催化剂, 1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷(TMCTS)作为还原剂,三乙烯二胺为碱,发展了合成系列N-芳基吡咯烷类化合物的新方法。该反应条件温和,无金属催化剂参与,且反应具有良好的官能团耐受性.

关键词： CO N-芳基丙基胺 N-芳基吡咯烷

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桂枝水煎液的化学成分研究

中国中药杂志 2024年第12期49卷 3258-3262页

作者：刘青刘珍伶易立涛华侨大学化工学院制药工程系福建厦门361021 兰州大学功能有机分子化学国家重点实验室甘肃兰州730000

采用RP-18反相柱色谱、硅胶柱色谱、Sephadex LH-20柱色谱以及半制备型高效液相色谱等手段对桂枝Cinnamomi Ramulus水煎液乙酸乙酯萃取物进行化学成分研究,从中分离得到6个化合物,通过现代波谱学分析,分别鉴定为4,5,10,11-tetrahydroxyb... 详细信息

采用RP-18反相柱色谱、硅胶柱色谱、Sephadex LH-20柱色谱以及半制备型高效液相色谱等手段对桂枝Cinnamomi Ramulus水煎液乙酸乙酯萃取物进行化学成分研究,从中分离得到6个化合物,通过现代波谱学分析,分别鉴定为4,5,10,11-tetrahydroxybisabol-7-ene(1)、4,5,10,11-tetrahydroxybisabolin(2)、1-苯基-1,2,3-丙三醇(3)、(+)-lyoniresinol(4)、苯甲酸(5)和decumbic acid(6)。其中化合物1为1个新的没药烷型倍半萜,化合物2、3为首次从桂枝中分离得到。对没药烷型倍半萜化合物2进行抗炎活性和人胰腺癌细胞(PANC-1细胞)的细胞毒活性测试,结果显示化合物2在40μmol·L^(-1)浓度时对NO的抑制率为32.9%;在20μmol·L^(-1)时对PANC-1细胞的生长抑制率为14.5%,未显示出明显活性。

关键词：桂枝水煎液化学成分没药烷型倍半萜抗炎活性 PANC-1细胞毒活性

稀土元素改性CO加氢制甲醇催化剂的研究进展

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低碳化学与化工 2024年

作者：杨军梁丽烨李华徐彩玲吴剑峰丑凌军兰州大学材料与能源学院兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室

化石燃料对人类社会具有重要作用，然而CO2大量排放对全球气候产生了负面影响。CO2加氢制甲醇不仅能够有效降低大气中CO2浓度，还提供了高附加值化学品。非贵金属（Cu）基、贵金属（Pd）基和双金属氧化物等一系列催化剂已经被运用于CO2... 详细信息

化石燃料对人类社会具有重要作用，然而CO2大量排放对全球气候产生了负面影响。CO2加氢制甲醇不仅能够有效降低大气中CO2浓度，还提供了高附加值化学品。非贵金属（Cu）基、贵金属（Pd）基和双金属氧化物等一系列催化剂已经被运用于CO2加氢制甲醇，然而传统Cu基催化剂存在反应条件苛刻、活性位点易烧结和团聚的问题，Pd基催化剂抗烧结性能较好且在低温下有优异的反应活性，但贵金属对CO2的吸附较弱，CO2在低温下很难被活化。双金属氧化物催化剂（以ln2O3基和ZrO2基催化剂为主）具有优异的催化性能和良好的稳定性，然而单独的In2O3自身稳定性较差，且In2O3基催化剂的活性相In2O3-x容易被过度还原形成金属In而失活，需要掺杂其他改性元素进一步提高其稳定性和活性，单独的ZrO2催化性能不理想，需要通过与其他金属或金属氧化物相互作用提升其催化性能。稀土元素（La、Ce和Y）作为改性元素或其氧化物作为催化剂载体，能有效调节催化剂的表面酸碱性、活性相分散度和比表面积以及金属-载体相互作用等，从而改善催化剂对CO2的吸附和活化性能，增大产物选择性，并提高催化剂稳定性。综述了La、Ce和Y对Cu基、Pd基和双金属氧化物催化剂的改性作用，以期为稀土元素改性CO2加氢制甲醇催化剂的研发和应用提供参考。

关键词： CO 加氢甲醇稀土元素改性作用

创新性思维培养实验:基于“去芳香化-重新芳香化”策略实现水相条件下吲哚与酮的还原偶联反应

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化学教育（中英文） 2024年第12期45卷 44-49页

作者：郭佳聪杨洋马明远段戴平曾会应兰州大学功能有机分子化学国家重点实验室化学化工学院甘肃兰州730000 兰州大学高等教育研究院甘肃兰州730000

传统实验教学是以培养学生“动手”能力为目的,主要以培养和夯实学生的“三基”(基本理论、基本知识、基本技能)为目标。然而对创新型人才的社会需求要求学校开设创新性实验,将以“三基”训练为目的转变为以“三基”和创新思维与能力训... 详细信息

传统实验教学是以培养学生“动手”能力为目的,主要以培养和夯实学生的“三基”(基本理论、基本知识、基本技能)为目标。然而对创新型人才的社会需求要求学校开设创新性实验,将以“三基”训练为目的转变为以“三基”和创新思维与能力训练为目标,培养学生既“动手”也“动脑”的能力和习惯。本实验打破了传统理论教学中吲哚与酮反应时一般发生在C-3位的观点,通过采用“去芳香化-重新芳香化”策略成功实现了反应位点选择性调控,完成了吲哚N位与酮的还原烷基化反应。本实验以吲哚和环戊酮为原料,甲酸为氢源,Pd(OH)2/C为催化剂,实现了在水相条件下吲哚N位和酮的还原缩合反应。本实验将书本中原有的知识点与新的反应策略结合,能够在实验教学的过程中提高学生对于知识的灵活运用能力和对科研的兴趣,培养学生的逆向思维和创新能力。

关键词：创新思维逆向思维去芳香化-重新芳香化策略探究式教学

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螺吡喃类光致变色材料的改性与应用进展

精细化工 2024年

作者：刘同力黄从树王晶晶梁宇谢志鹏庄海燕李九龙朱绪飞中国船舶重工集团有限公司第七二五研究所海洋腐蚀与防护全国重点实验室兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室南京理工大学化学与化工学院

有机光致变色材料通过紫外光与可见光照射能够发生可逆的光异构化过程，进而实现颜色的可逆变化。螺吡喃材料作为一类光致变色性能优异的有机材料，备受研究者的关注与青睐。通过对光照、温度、酸碱度（pH）和机械压力等多种条件的调控... 详细信息

有机光致变色材料通过紫外光与可见光照射能够发生可逆的光异构化过程，进而实现颜色的可逆变化。螺吡喃材料作为一类光致变色性能优异的有机材料，备受研究者的关注与青睐。通过对光照、温度、酸碱度（pH）和机械压力等多种条件的调控，螺吡喃类材料能实现高效、灵敏的变色行为。基于螺吡喃分子的光致变色聚合物、金属有机框架和微胶囊等多种变色材料在光电信息存储、智能传感器、防伪与加密、靶向药物和荧光探针等领域具备广泛的应用前景，该文综述了螺吡喃的合成与分子结构、设计与功能化，阐明了螺吡喃材料设计与功能化的构-效关系，介绍了螺吡喃类光致变色材料的应用及最新研究热点。最后，展望了螺吡喃光致变色材料未来的应用与发展前景。

关键词：光致变色螺吡喃合成功能化光开关智能材料

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倍半萜类化合物生物学活性研究进展

中国实验方剂学杂志 2024年第5期30卷 289-298页

作者：杨立苑程菊陈建军陈晓峥石小艺 Rasheed Amna 史文静刘秀珠谢小冬甘肃中医药大学兰州730000 兰州大学基础医学院遗传学研究所兰州730000 兰州大学功能有机分子化学国家重点实验室兰州730000

倍半萜化合物是由15个碳原子组成的天然存在的化合物,按照含氧基团可分为倍半萜醇、酮、内酯、醛、羧酸等,该化合物在自然界中分布广泛,其生理活性也多种多样,例如在抗肿瘤方面,发现了很多具有潜在抗癌作用的倍半萜类化合物,包括细胞毒... 详细信息

倍半萜化合物是由15个碳原子组成的天然存在的化合物,按照含氧基团可分为倍半萜醇、酮、内酯、醛、羧酸等,该化合物在自然界中分布广泛,其生理活性也多种多样,例如在抗肿瘤方面,发现了很多具有潜在抗癌作用的倍半萜类化合物,包括细胞毒、抗氧化、免疫调节、细胞增殖等。此外,一些倍半萜类化合物在抗菌、抗炎和抗心血管疾病等方面也有较好的应用前景。恶性肿瘤、炎症、细菌性疾病与心血管疾病都是导致人类死亡的主要疾病,而天然产物对治疗这些疾病都有独到的优势,因此,开发新的易于推广的药物成为新的研究热点。该文针对具有抗肿瘤、抗炎、抗菌及抗心血管疾病活性,在中草药和植物天然成分,如菊科苍耳属、苍术属、旋复花属、云木香属、地胆草属、蒿属、千里光属、橐吾属,唇形科薄荷属、地笋属,姜科姜黄属、姜属等中草药和植物中提取出来的倍半萜化合物,综述了该化合物的生物学活性及其相关机制,为倍半萜的进一步研究和临床合理应用提供参考依据。

关键词：倍半萜类化合物中药天然化合物生物学活性机制

基于单电子转移的黄素仿生光催化氧化研究进展

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有机化学 2024年第4期44卷 1069-1093页

作者：沈都益李玲慧靳鸽梁雨佳张欣慧公培伟张范军晁绵冉曲阜师范大学化学与化工学院、生命有机分析山东省重点实验室山东曲阜273165 中国科学院兰州化学物理研究所、羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

自然界的黄素辅酶具有结构简单、无毒、能吸收和利用可见光等特点,常常作为电子载体参与生物体内的氧化还原反应.受黄素催化氧化功能的启发,过去二十年里,黄素衍生物催化以氧气或双氧水为终端氧化剂的两电子氧化反应得到了长足发展;而... 详细信息

自然界的黄素辅酶具有结构简单、无毒、能吸收和利用可见光等特点,常常作为电子载体参与生物体内的氧化还原反应.受黄素催化氧化功能的启发,过去二十年里,黄素衍生物催化以氧气或双氧水为终端氧化剂的两电子氧化反应得到了长足发展;而近年来,由于黄素衍生物丰富易调控的光化学性质,更多的注意力开始转向它们所促进的单电子转移反应,相应的有机合成方法学也正在涌现.综述了截止到2023年7月的可见光驱动黄素衍生物催化诸如芳香环、含氮、含氧及含硫等官能团的单电子氧化,生成相应的阳离子自由基中间体再参与后续过程来实现多样化有机转化的相关进展.同时,对底物范围和单电子转移机理进行了讨论,并对该领域的未来发展进行了展望.

关键词：黄素单电子氧化单电子转移自由基阳离子有机光催化